过渡金属纳米材料的制备以及作为燃料电池催化材料的初步研究

论文摘要

过渡金属纳米材料由于本身颗粒小、比表面积大、表面原子比例高、悬挂键多在催化材料、电子材料、磁性材料等方面有着广泛的应用。现今纳米微粒的制备方法多种多样，而W／O微乳液制备法由于在微乳液体系中制备的纳米粒子表面包裹有一层表面活性剂，粒子间不易团聚，且可以通过选择不同的表面活性剂分子对粒子表面进行修饰，控制微粒的大小，所以微乳液法以其操作灵活、制备过程简单易行、可制备的催化剂种类多、金属平均粒径小且粒子大小可控等优点较之传统的纳米粒子化学制备法，具有明显的优势。本论文工作，采用W／O微乳液法，以KBH4为还原剂，在水相-Triton X 100-异丙醇-环己烷组成的W／O微乳液中还原二价的铁、钴、镍盐，分别合成了Fe、Co、Ni纳米单质及其二元、三元纳米合金微粒。并用X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）对合成的纳米微粒的形貌、结构进行检测。实验结果表明反应在25～30℃的N2气环境中反应1h，得到的产物待丙酮破乳再用无水乙醇洗涤后可得所需的纳米微粒。本论文还对直接乙醇燃料电池的阳极反应进行了研究，即采用上述微乳液法制备了一系列的Fe、Co、Ni的纳米催化材料，初步研究了这些材料对乙醇阳极氧化的催化作用。乙醇阳极氧化剂，特别是非贵金属催化材料是燃料电池领域最具挑战性技术难题之一。以上结果对乙醇燃料电池的研究有重要的指导意义，所提出的用微乳液法制备催化材料的工艺具有很大的研究价值。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 绪论
• 第一章 文献综述
• 1.1 金属纳米材料
• 1.2 纳米金属的制备方法
• 1.2.1 纳米材料的性质以及制备方法
• 1.2.2 微乳液法制备原理
• 1.2.3 微乳液法中影响粒子粒径的因素
• 1.2.4 微乳反应器在纳米金属中的应用
• 1.3 纳米材料的表征
• 1.4 燃料电池
• 1.4.1 燃料电池工作原理
• 1.4.2 燃料电池分类
• 1.5 直接乙醇燃料电池
• 1.5.1 乙醇点催化机理
• 1.5.2 直接乙醇燃料电池的工作原理和基本结构
• 1.5.3 直接乙醇燃料电池的研究现状
• 1.6 直接乙醇燃料电池阳极催化剂
• 第二章 微乳液法制备非贵金属纳米颗粒的研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验试剂及仪器
• 2.2.2 微乳液体系的组成
• 2.2.3 还原剂的选择
• 2.2.4 包裹型纳米金属颗粒的制备
• 2.2.5 合成环境和洗涤溶液的确定
• 2.2.6 粒径的控制
• 2.2.7 纳米单质成分和结构的测定
• 2.3 还原剂选择的研究
• 2.4 包裹型纳米颗粒的研究
• 2.4.1 Al包裹的纳米 Fe的研究
• 2.4.2 表面活性剂包裹的纳米 Fe的研究
• 2.5 合成环境和洗涤溶液的研究
• 2.5.1 纳米颗粒的颜色
• 2.5.2 x射线衍射分析
• 2.5.3 粒径分析
• 2.5.4 扫描电镜分析
• 2.6 本章小结
• 第三章 乙醇在催化 Pt、Ru电极上阳极氧化的研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验试剂及仪器
• 3.2.2 Pt或 Pt/C电极的制备
• 3.2.3 Ru/C电极的制备
• 3.2.4 电化学测定
• 3.3 乙醇在 Pt电极上氧化行为的研究
• 3.3.1 循环伏安测试
• 3.3.2 极化曲线测试
• 3.3.3 乙醇在 Ru/C电极上氧化行为的研究
• 3.4 本章小结
• 第四章 Fe、Co、Ni纳米材料对乙醇催化氧化的初步研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验试剂及仪器
• 4.2.2 纳米材料的制备
• 4.2.3 Fe-Co-Ni的氮化处理
• 4.2.4 纳米材料的物理表征
• 4.2.5 电极的制备
• 4.2.6 电化学测试
• 4.3 纳米材料物理表征结果
• 4.3.1 X射线衍射分析
• 4.3.2 透射电镜分析
• 4.3.3 扫描电镜分析
• 4.4 纳米材料对乙醇氧化的催化性能
• 4.4.1 Fe/C电极上的电化学性能
• 4.4.2 Co/C电极上的电化学性能
• 4.4.3 Ni/C电极上的电化学性能
• 4.4.4 Fe-Co-Ni/C电极上的电化学性能
• 4.4.5 氮化处理的 Fe-Co-Ni/C电极上的电化学性能
• 4.5 小结
• 第五章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间主要的研究成果