本文主要研究内容
作者孙宇琦（2019）在《负载型铈基复合物的制备及其CO低温氧化催化性能》一文中研究指出：大气污染问题已成为各个国家面临的严峻挑战之一。CO是排放量最大的气体污染物之一,给生态环境和人类健康带来严重威胁。催化氧化法是实现CO有效去除的重要手段。二氧化铈（CeO2）作为一种重要的稀土氧化物材料,己被广泛地应用在CO催化氧化领域。本论文以铈基复合微纳材料的可控制备及高效的CO催化氧化为研究主线,从金属与载体之间的强相互作用力、活性元素组成的调控、催化活性和抗烧结能力等方面展开了一系列的研究工作。本文主要研究内容如下:（1）首先利用水热法合成CeO2前驱体,随后利用沉积沉淀法负载金,通过调节煅烧温度（300°C、400°C和600°C）成功制备了纳米球结构的Au-CeO2纳米材料,研究了200°C不同预处理气氛（N2、O2和H2）和煅烧温度对催化CO氧化的影响。与未经预处理相比,预处理后样品的CO催化氧化活性增强,也使得高温煅烧的样品依然保持很高的催化活性,这与催化剂表面存在的大量CO吸附位点和活性氧结合位点有关。（2）通过对600°C煅烧的Au-CeO2催化剂进一步研究发现,在N2预处理后其高温抗烧结能力提高,这与金纳米颗粒（Au NPs）与CeO2之间存在的金属-载体相互作用（SMSI）有关。通过多种表征手段观察到SMSI存在的证据:CeO2对Au NPs的覆盖、电子相互作用和CO吸附变化。N2预处理使Au NPs在高温下更耐烧结,这种办法可以扩展到其它负载型贵金属催化剂中,用来改善催化剂抗烧结能力。（3）通过水热法和沉积沉淀法以及高温煅烧（600°C）制备了一系列Au-CeO2催化剂,研究了煅烧时间和H2预处理对催化剂活性和抗烧结能力的影响,使用一系列技术来表征催化剂的物理化学变化。研究发现H2预处理可以导致:（i）Au NPs与CeO2之间的金属-载体相互作用,通过CeO2对Au NPs的覆盖、电子相互作用和CO吸附变化证明;（ii）表面碳酸氢盐的产生,可以加速CO氧化。由CO氧化实验可知,H2预处理使得Au NPs在高温下更耐烧结并增强了CO氧化活性。（4）通过水热法和沉积沉淀法成功制备了Ni/Cu/La掺杂的Au负载铈基固溶体复合氧化物催化剂。铈基固溶体复合氧化物载体均呈现CeO2萤石立方结构,金属离子的掺入改变了CeO2的晶格结构参数、表面氧空位浓度和Ce3+浓度。Cu2+和Ni2+的掺杂提高了催化剂的催化活性,这主要由于较大的比表面积,有利于气体扩散并且增加了CeO2表面的活性位点。相反,由于La具有稳定的化学性质使得La3+很难参与到CO氧化反应中,因此La的掺杂对催化剂的催化活性影响不大。然而,载金后掺杂有La3+的催化剂具有最佳催化活性,这与合适的Auδ+/Au0相对比例、氧空位浓度和表面OH-基团数量有关。
Abstract
da qi wu ran wen ti yi cheng wei ge ge guo jia mian lin de yan jun tiao zhan zhi yi 。COshi pai fang liang zui da de qi ti wu ran wu zhi yi ,gei sheng tai huan jing he ren lei jian kang dai lai yan chong wei xie 。cui hua yang hua fa shi shi xian COyou xiao qu chu de chong yao shou duan 。er yang hua shi （CeO2）zuo wei yi chong chong yao de xi tu yang hua wu cai liao ,ji bei an fan de ying yong zai COcui hua yang hua ling yu 。ben lun wen yi shi ji fu ge wei na cai liao de ke kong zhi bei ji gao xiao de COcui hua yang hua wei yan jiu zhu xian ,cong jin shu yu zai ti zhi jian de jiang xiang hu zuo yong li 、huo xing yuan su zu cheng de diao kong 、cui hua huo xing he kang shao jie neng li deng fang mian zhan kai le yi ji lie de yan jiu gong zuo 。ben wen zhu yao yan jiu nei rong ru xia :（1）shou xian li yong shui re fa ge cheng CeO2qian qu ti ,sui hou li yong chen ji chen dian fa fu zai jin ,tong guo diao jie duan shao wen du （300°C、400°Che 600°C）cheng gong zhi bei le na mi qiu jie gou de Au-CeO2na mi cai liao ,yan jiu le 200°Cbu tong yu chu li qi fen （N2、O2he H2）he duan shao wen du dui cui hua COyang hua de ying xiang 。yu wei jing yu chu li xiang bi ,yu chu li hou yang pin de COcui hua yang hua huo xing zeng jiang ,ye shi de gao wen duan shao de yang pin yi ran bao chi hen gao de cui hua huo xing ,zhe yu cui hua ji biao mian cun zai de da liang COxi fu wei dian he huo xing yang jie ge wei dian you guan 。（2）tong guo dui 600°Cduan shao de Au-CeO2cui hua ji jin yi bu yan jiu fa xian ,zai N2yu chu li hou ji gao wen kang shao jie neng li di gao ,zhe yu jin na mi ke li （Au NPs）yu CeO2zhi jian cun zai de jin shu -zai ti xiang hu zuo yong （SMSI）you guan 。tong guo duo chong biao zheng shou duan guan cha dao SMSIcun zai de zheng ju :CeO2dui Au NPsde fu gai 、dian zi xiang hu zuo yong he COxi fu bian hua 。N2yu chu li shi Au NPszai gao wen xia geng nai shao jie ,zhe chong ban fa ke yi kuo zhan dao ji ta fu zai xing gui jin shu cui hua ji zhong ,yong lai gai shan cui hua ji kang shao jie neng li 。（3）tong guo shui re fa he chen ji chen dian fa yi ji gao wen duan shao （600°C）zhi bei le yi ji lie Au-CeO2cui hua ji ,yan jiu le duan shao shi jian he H2yu chu li dui cui hua ji huo xing he kang shao jie neng li de ying xiang ,shi yong yi ji lie ji shu lai biao zheng cui hua ji de wu li hua xue bian hua 。yan jiu fa xian H2yu chu li ke yi dao zhi :（i）Au NPsyu CeO2zhi jian de jin shu -zai ti xiang hu zuo yong ,tong guo CeO2dui Au NPsde fu gai 、dian zi xiang hu zuo yong he COxi fu bian hua zheng ming ;（ii）biao mian tan suan qing yan de chan sheng ,ke yi jia su COyang hua 。you COyang hua shi yan ke zhi ,H2yu chu li shi de Au NPszai gao wen xia geng nai shao jie bing zeng jiang le COyang hua huo xing 。（4）tong guo shui re fa he chen ji chen dian fa cheng gong zhi bei le Ni/Cu/Lacan za de Aufu zai shi ji gu rong ti fu ge yang hua wu cui hua ji 。shi ji gu rong ti fu ge yang hua wu zai ti jun cheng xian CeO2ying dan li fang jie gou ,jin shu li zi de can ru gai bian le CeO2de jing ge jie gou can shu 、biao mian yang kong wei nong du he Ce3+nong du 。Cu2+he Ni2+de can za di gao le cui hua ji de cui hua huo xing ,zhe zhu yao you yu jiao da de bi biao mian ji ,you li yu qi ti kuo san bing ju zeng jia le CeO2biao mian de huo xing wei dian 。xiang fan ,you yu Laju you wen ding de hua xue xing zhi shi de La3+hen nan can yu dao COyang hua fan ying zhong ,yin ci Lade can za dui cui hua ji de cui hua huo xing ying xiang bu da 。ran er ,zai jin hou can za you La3+de cui hua ji ju you zui jia cui hua huo xing ,zhe yu ge kuo de Auδ+/Au0xiang dui bi li 、yang kong wei nong du he biao mian OH-ji tuan shu liang you guan 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自济南大学的孙宇琦，发表于刊物济南大学2019-10-31论文，是一篇关于氧化论文,氧化铈论文,纳米金论文,预处理论文,相互作用力论文,抗烧结论文,济南大学2019-10-31论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自济南大学2019-10-31论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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