论文摘要
CH4-CO2重整不仅可以制备低H2/CO比的合成气,为F-T合成等工业过程提供更合乎需要的原料,而且这一过程可以有效地利用二氧化碳,对于解决日益严重的环境问题也具有重要意义。本论文首先考察了Ni/BaTiO3催化剂在不同的CH4-CO2比例下的催化活性和稳定性。当增加混合气比例（1.1:1）,Ni/BaTiO3催化剂的稳定性大大降低,并且在反应1h后催化剂表面积炭量达60%。我们接着对Ni/BaTiO3催化剂进行了改性实验,运用XRD、TPR等手段对催化剂进行了系统的表征。结果表明,以柠檬酸盐为前驱体制备的Ni/BaTiO3催化剂具有较好的初活性,但其稳定性并没有发生明显变化,原因是纳米粒子的团聚导致活性组分分散度降低。其次,我们采用溶胶沉积法制备了一系列负载型纳米BaTiO3/γ-Al2O3复合载体,通过XRD、FT-IR、BET等手段对其表面性能进行测试,并以CH4-CO2重整做为探针反应,测试其催化活性和抗积炭性能。结果表明,当钛酸钡负载量高于16.9%时,载体表面主要为钛酸钡晶相。XRD结果表明,将钛酸钡负载在氧化铝上能有效抑制钛酸钡粒子的团聚。将各载体负载镍后发现钛酸钡的含量对催化剂的活性没有影响,而增加载体的煅烧时间和煅烧温度可提高催化剂的稳定性,例如:催化剂反应20h后不失活,且积炭量只有20%。TPR实验发现,复合载体镍基催化剂中,NiO与载体之间具有较强的相互作用,这种强相互作用可使还原出来的镍组分更为细小,也正是催化剂在反应中抗烧结性高的主要原因。
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摘要Abstract第1章 文献综述1.1 本课题的研究意义1.1.1 甲烷资源1.1.2 甲烷的化工利用现状1.1.3 本课题的研究意义4-CO2重整反应的研究现状与进展'>1.2 CH4-CO2重整反应的研究现状与进展4-CO2重整热力学与动力学研究'>1.2.1 CH4-CO2重整热力学与动力学研究4-CO2重整热力学研究'>1.2.1.1 CH4-CO2重整热力学研究4-CO2重整动力学研究'>1.2.1.2 CH4-CO2重整动力学研究1.2.2 重整反应催化剂的研究1.2.2.1 活性中心1.2.2.2 载体效应1.2.2.3 助剂的作用1.2.2.4 催化剂制备方法的影响4-CO2重整反应反应器'>1.2.3 CH4-CO2重整反应反应器1.2.4 催化剂的失活特性1.2.4.1 催化剂的失活机理1.2.4.2 积炭现象的研究1.3 展望1.4 论文的立题依据1.5 本论文的研究内容第2章 实验方法与数据处理2.1 化学试剂原料2.1.1 实验药品2.1.2 试验气体2.1.3 主要实验仪器2.2 实验过程3载体的工艺过程'>2.2.1 溶胶-凝胶法合成纳米BaTiO3载体的工艺过程3催化剂的制备'>2.2.2 改性Ni/BaTiO3催化剂的制备3/γ-Al2O3催化剂的制备'>2.2.3 Ni/BaTiO3/γ-Al2O3催化剂的制备2.3 反应实验装置流程与实验数据处理2.3.1 催化剂活性评价方法2.3.2 催化剂活性评价流程图2.3.3 催化剂 TPR表征流程图2.3.4 催化剂积炭评价方法与积炭量的测定2.4 催化剂的表征2.4.1 X-射线衍射（XRD）2.4.2 红外光谱分析2.4.3 比表面与孔径测定2.4.4 程序升温还原（TPR）2.5 数据处理方法3催化剂催化性能的影响'>第3章 前驱体对Ni/BaTiO3催化剂催化性能的影响3催化剂的催化性能'>3.1 Ni/BaTiO3催化剂的催化性能3催化剂的初活性'>3.1.1 Ni/BaTiO3催化剂的初活性3催化剂的稳定性'>3.1.2 Ni/BaTiO3催化剂的稳定性3.2 改性催化剂的催化性能3.2.1 不同催化剂的初活性3.2.2 还原温度对催化剂初活性的影响3.2.3 焙烧温度对催化剂初活性的影响3.2.4 改性催化剂的稳定性3.3 表征结果3.3.1 XRD3.3.2 TPR3.4 本章小结第4章 复合载体及其镍基催化剂的催化性能3/γ-Al2O3复合载体的表征'>4.1 BaTiO3/γ-Al2O3复合载体的表征4.1.1 XRD4.1.2 FT-IR4.1.3 复合载体的比表面4.2 不同催化剂催化性能4.2.1 不同催化剂的初活性4.2.2 复合载体催化剂的活性影响因素4.2.2.1 载体的组成对催化剂活性的影响4.2.2.2 制备条件对催化剂稳定性的影响4.3 催化剂的表征4.3.1 XRD分析及比表面测定4.3.2 TPR4.4 本章小结第5章 结论致谢参考文献攻读硕士期间论文发表情况
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改性Ni基催化剂的制备及其CH4-CO2重整性能研究
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