生物质油模拟物水蒸汽催化重整制氢反应机理的研究

论文摘要

生物质快速裂解油（简称生物质油）成分复杂,大致可分为酸、醇、酮、醛、酚和糖类等六大类,其中以乙酸含量最高。本文选择乙酸、乙二醇、丁酮、糠醛、间甲酚和葡萄糖为模拟物,考察了水／碳比、体积空速和温度对生物质油在催化剂Ni/MgO上的水蒸汽重整制氢的影响。结果发现,较高的水／碳比、较高的温度和较低的体积空速有利于提高氢气产率、目的气的纯度和碳元素在气相产品中的选择性。目前对生物质油水蒸汽催化重整的研究较多的侧重于工艺条件、催化剂改良、表面积碳等方面,而对其反应机理的研究甚少。本文对6种模拟物在T=600℃、LHSV=5h-1、S/C=6/1条件下的反应冷凝液进行GC/MS分析,检测冷凝液中的反应中间产物,据此推断其可能的催化反应路径。由于在生物质油中乙酸的含量极高,本文亦选取乙酸作为模拟物,考察了其在Ni/Al2O3、Al2O3和Ni催化剂上的催化重整行为,对催化剂进行BET和SEM表征,据此推断导致催化剂活性降低的原因。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 文献综述
• 1.1 选题背景及其意义
• 1.2 文献综述
• 1.2.1 生物质快速裂解油的特点
• 1.2.2 生物油制氢的工艺研究
• 1.2.3 生物油制氢的催化剂的选择
• 1.2.4 生物油制氢的反应机理研究
• 1.3 论文研究目的及意义
• 第2章 实验设备流程及方法
• 2.1 实验装置及流程图
• 2.2 实验步骤
• 2.3 分析方法
• 2.3.1 气体分析
• 2.3.2 气相色谱/质谱分析
• 2.3.3 催化剂表征
• 2.4 数据处理
• 第3章 生物质油模拟物水蒸汽催化重整制氢
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 实验试剂
• 3.1.2 实验流程
• 3.1.3 催化剂
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 乙酸水蒸汽催化重整影响因素
• 3.2.2 温度对乙二醇水蒸汽催化重整的影响
• 3.2.3 温度对丁酮水蒸汽催化重整的影响
• 3.2.4 温度对糠醛水蒸汽催化重整的影响
• 3.2.5 温度对间甲酚水蒸汽催化重整的影响
• 3.2.6 温度对葡萄糖水蒸汽催化重整的影响
• 3.3 小结
• 第4章 生物质油模拟物水蒸汽催化重整制氢机理
• 4.1 实验流程
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 乙酸的水蒸汽催化重整机理
• 4.2.2 乙二醇的水蒸汽催化重整机理
• 4.2.3 丁酮的水蒸汽催化重整机理
• 4.2.4 糠醛的水蒸汽催化重整机理
• 4.2.5 间甲酚的水蒸汽催化重整机理
• 4.2.6 葡萄糖的水蒸汽催化重整机理
• 4.2.7 生物质油模拟物的气相反应历程
• 4.3 小结
• 第5章 镍基催化剂对乙酸水蒸汽重整制氢的影响
• 5.1 实验部分
• 5.1.1 实验流程
• 5.1.2 催化剂的制备方法
• 5.2 结果与讨论
• 5.2.1 催化剂稳定性
• 5.2.2 催化剂对乙酸水蒸汽催化重整的影响
• 5.2.3 催化剂的表面性质
• 5.3 小结
• 第6章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 研究生期间发表的论文