共沉淀法合成NZP族载体的制备条件优化研究

论文摘要

本论文对共沉淀法合成化学组成为CaZr4（PO4）6（简称CZP）的NZP族化合物载体的制备条件进行系统研究，以期增大载体的比表面积；在此基础上，采用添加造孔剂的方法将NZP族粉体进一步制备成多孔陶瓷载体，测定了载体的宏观物性，并对如何提高NZP族多孔陶瓷载体的耐热冲击性和导热系数进行初步探索。研究表明：1．共沉淀反应中pH值、溶液浓度、反应温度、沉淀物处理方式对NZP族化合物载体的物性有明显影响，当pH值为8，ZrOCl2·8H2O浓度为0.2036moll-1，（NH4）2HPO4浓度为0.5943moll-1，反应在室温下进行，沉淀物经乙醇和超声波分散处理，最后在650℃煅烧2h，可获得比表面积为60.7～68.0m2g-1，平均粒径为1.41～2.00μm，且粒径分布均匀的CZP化合物载体；采用无水乙醇对共沉淀物进行洗涤处理及超声分散前驱物，均能有效防止固液分离过程中的团聚现象。2．在CZP化合物载体中添加质量分数为10％的La2O3或10％的CeO2，NZP族化合物载体的比表面积可以承受高温煅烧而不会大幅度减小，经900℃煅烧后，比表面积仍能保持在20.1m2g-1。3．添加50％石墨或45％淀粉为造孔剂，经干压成型，1100℃烧结制备的NZP族多孔陶瓷载体的显气孔率为33.8～35.8％，抗压强度为29.4～45.2MPa，但比表面积均低于0.4m2g-1，作为催化剂载体时，需在其上涂覆第二载体以增大比表面积。4．在制备NZP族多孔陶瓷载体的烧结过程中，添加1％活性SiO2制备的多孔陶瓷载体的热膨胀曲线滞后环最小，耐热冲击性最好。5．NZP族多孔陶瓷载体的导热系数较低，仅为2.41W/m℃，在本实验研究范围内，添加1～7％SiC后未能达到提高NZP族多孔陶瓷导热系数的目的，需进一步研究引入有效助剂以提高载体的导热系数。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 NZP族磷酸盐材料简介
• 1.1.1 NZP族材料的组成、晶体结构及研究动态
• 1.1.2 NZP族材料的特性
• 1.1.2.1 NZP族陶瓷的力学性质
• 1.1.2.2 NZP族陶瓷的低热膨胀性
• 1.1.2.3 NZP族陶瓷的耐热冲击性
• 1.1.2.4 NZP族磷酸盐材料的导热性能
• 1.2 NZP族磷酸盐材料的合成方法综述
• 1.2.1 固相合成法
• 1.2.2 共沉淀法
• 1.2.3 水热法
• 1.3 NZP族磷酸盐材料的应用研究进展综述
• 1.3.1 快离子导体
• 1.3.2 核废料固定
• 1.3.3 低膨胀抗热震结构材料
• 1.3.4 隔热涂层材料
• 1.4 NZP族磷酸盐材料作为催化剂载体的前景展望
• 1.4.1 常用催化剂载体材料简介
• 1.4.2 NZP族载体材料的优势与不足
• 1.5 选题依据
• 第二章 NZP族化合物载体的制备条件研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 原料与仪器设备
• 2.2.2 分析测试项目及仪器
• 2.2.3 实验方法
• 2.3 实验结果与讨论
• 2.3.1 制备条件对化合物载体物性的影响
• 2.3.1.1 pH值对载体物相的影响
• 2.3.1.2 pH值与载体表面电位的关系
• 2.3.1.3 pH值对载体比表面积和粒径的影响
• 2.3.1.4 锆盐浓度的影响
• 2.3.1.5 磷酸盐浓度的影响
• 2.3.1.6 反应温度的影响
• 2.3.1.7 沉淀洗涤方式对载体物性的影响
• 2.3.1.8 超声分散处理前驱物对载体物性的影响
• 2.3.2 验证实验
• 2.3.3 稀土氧化物改性的影响
• 2.4 本章小结
• 第三章 NZP族多孔陶瓷载体的制备研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 原料与制备方法
• 3.2.2 分析测试项目及仪器
• 3.3 实验结果与讨论
• 3.3.1 造孔剂种类对NZP族多孔陶瓷物性的影响
• 3.3.2 造孔剂添加量对NZP族多孔陶瓷显气孔率和抗压强度的影响
• 3.3.3 不同化学组成的NZP族多孔陶瓷载体的物性表征结果
• 3.4 本章小结
• 第四章 提高NZP族多孔陶瓷载体的耐热冲击性和导热性能的研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 原料与制备方法
• 4.2.2 分析测试项目及仪器
• 4.3 实验结果与讨论
• 2对NZP族多孔陶瓷耐热冲击性的影响'>4.3.1 添加活性SiO₂对NZP族多孔陶瓷耐热冲击性的影响
• 4.3.2 添加SiC对NZP族多孔陶瓷导热系数的影响
• 4.4 本章小结
• 第五章 结论
• 致谢
• 参考文献
• 附录 （攻读学位其间发表论文目录）