论文摘要
微流控分析自提出以来因其试样和试剂消耗少、分析速度快、系统体积小、易于实现自动化、集成化和便携化等优势而得到迅速发展。在微流控分析系统中,由于其不断微型化的发展趋势,待测试样量也呈现出不断减少的趋势,因而对检测系统灵敏度的要求也越来越高。化学发光检测法不需要外加光源,结构简单,没有其他杂散光的影响,有利于提高分析检测的信噪比进而提高检测灵敏度,因而在微流控分析中得到广泛应用。液芯波导(liquid core waveguide, LCW)管,因具有限定光传播的路径,并且降低光在传播中损失的作用,将其应用到化学发光检测中,能够有效提高检测灵敏度。更重要的是,一般化学发光反应速度快,将LCW管同时作为化学发光流通池和发光信号的传播通道,可实时捕获发光信号。本工作利用银外衬LCW管,结合旋转型自动进样装置,建立了结构简单、消耗低、分析速度快且操作方便的微流控化学发光检测系统。第一章,首先综述了微流控分析系统中应用广泛的几种光学检测技术,包括吸收光度检测技术、荧光检测技术以及化学发光检测技术;介绍了液芯波导管及其在化学发光检测中的应用;阐述了化学发光法检测过氧化氢的研究进展;最后提出本文的工作目的及设计思想。第二章,使用银外衬LCW管,建立了基于液芯波导技术的微流控化学发光检测系统。以LCW管为取样探针,联合旋转型进样装置实现试样的连续自动进样操作;实验选取金属银作为涂膜材料,利用银镜反应沉积金属银膜,将得到的具有较大数值孔径的银外衬LCW管用于微流控化学发光检测系统。利用鲁米诺-过氧化氢-Cu(Ⅱ)化学发光体系验证系统的分析性能,对流速、发光试剂体积、样品体积、鲁米诺浓度、催化剂浓度、缓冲溶液的pH以及LCW管内径等实验条件进行了优化。在最优的实验条件下,测得系统的线性范围为4.4×10-6~4.4×10-3mol/L,线性回归方程为y=-31.2+7.0x (10-5mol/L),线性相关系数为r=0.9988,检出限为2.2×10-7mol/L (3σ);采样频率为30~60样/h,连续五次自动进样的RSD为5.8%。试样间的携出率很小,可以忽略不计。用该方法检测雨水及自来水中过氧化氢的含量,加标回收率分别为93.4~107.4%及90.3~106.4%。第三章,对基于银外衬LCW管的微流控化学发光检测系统进行了总结。
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