纳米二氧化钛光催化氧化脱硫技术的研究

论文摘要

本实验采用溶胶-凝胶法制备纳米二氧化钛（TiO2）及掺杂改性TiO2。其中掺杂了过渡金属（Fe,Ni,Cu,Zn）、稀土金属（La,Ce,Eu）、贵金属（Ag）及非金属（N）,采用TG-DTA、XRD、BET、UV-VIS分析表征手段对掺杂改性TiO2与纯TiO2进行比较。结果表明改性TiO2性能发生了显著变化:相变温度增加（La-TiO2焙烧700℃仍未发生相变,纯TiO2相变温度500600℃）;粒径减小（500℃焙烧）;比表面积增大;吸收光谱均向可见光区红移（Zn除外）。以苯并噻吩为目标化合物,考察TiO2光催化脱硫反应条件。以甲酸为溶剂、四丁基溴化铵为相转移剂、TiO2为光催化剂,最佳反应条件为:甲酸与模型化合物体积比1:1,四丁基溴化铵5mg/L,TiO2用量20mg/L,反应时间3h。在最佳脱硫反应条件下,考察TiO2及改性TiO2氧化脱除苯并噻吩、二苯并噻吩模型化合物及常减压汽油中硫化物的光催化活性。结果表明:掺杂Fe,Ni,Cu,Zn,La,Ce,Eu,Ag及N的TiO2光催化氧化苯并噻吩,最佳掺杂量分别为0.03%,7.5%,5.0%,2.0%,1.5%,2.0%,1.0%,0.5%和300%（均为TiO2摩尔比）,其中7.5%Ni-TiO2,苯并噻吩模型化合物脱硫率达98.4%;掺杂Fe,Ni,Cu,Zn,La,Ce,Eu,Ag及N的TiO2光催化氧化常减压汽油,最佳掺杂量分别为0.03%,5.0%,5.0%,1.0%,0.5%,1.0%,0.5%,0.1%和100%,其中1.0%Zn-TiO2,常减压汽油脱硫率达81.0%;改性TiO2对二苯并噻吩模型化合物光催化脱硫率达42.4%。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 创新点摘要
• 前言
• 第一章 文献综述
• 1.1 半导体和纳米材料
• 1.2 半导体光催化
• 2 的晶体结构'>1.3 TiO₂的晶体结构
• 2 的制备方法'>1.4 纳米TiO₂的制备方法
• 1.4.1 固相法
• 1.4.2 气相法
• 1.4.3 液相法
• 2 光催化剂的改性'>1.5 纳米TiO₂光催化剂的改性
• 2 活性的影响因素'>1.5.1 TiO₂活性的影响因素
• 2 的改性方法'>1.5.2 TiO₂的改性方法
• 2 的光催化原理'>1.6 纳米TiO₂的光催化原理
• 2 光催化脱硫的研究进展'>1.7 纳米TiO₂光催化脱硫的研究进展
• 2 光催化天然气脱硫'>1.7.1 TiO₂光催化天然气脱硫
• 2 光催化汽柴油脱硫'>1.7.2 TiO₂光催化汽柴油脱硫
• 1.8 立题依据和研究思路
• 2'>第二章 溶胶-凝胶法制备纳米TiO₂
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 试剂
• 2.1.2 仪器
• 2 制备'>2.2 纳米TiO₂制备
• 2.2.1 溶胶-凝胶原理
• 2.2.2 实验方法
• 2.3 催化剂表征
• 2.3.1 TG-DTA 分析
• 2.3.2 XRD 分析
• 2.4 结果与讨论
• 2.4.1 TG-DTA 分析
• 2.4.2 XRD 分析
• 2.5 小结
• 2光催化脱硫的初探'>第三章 纳米TiO₂光催化脱硫的初探
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 试剂
• 3.1.2 仪器
• 3.2 实验方法
• 3.2.1 模型化合物的制备
• 3.2.2 光催化实验及装置
• 3.2.3 硫含量分析
• 3.2.4 光催化氧化脱硫反应条件的初探
• 3.3 小结
• 第四章 过渡金属掺杂对脱硫效果的影响
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 试剂
• 4.1.2 仪器
• 4.2 催化剂制备及表征
• 4.2.1 催化剂制备
• 4.2.2 催化剂表征
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 过渡金属掺杂的表征结果
• 4.3.2 过渡金属掺杂对脱硫效果的影响
• 4.4 过渡金属掺杂机理
• 4.5 小结
• 第五章 稀土金属掺杂对脱硫效果的影响
• 5.1 实验部分
• 5.1.1 试剂
• 5.1.2 仪器
• 5.2 催化剂制备及表征
• 5.2.1 催化剂制备
• 5.2.2 催化剂表征
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 稀土金属掺杂的表征结果
• 5.3.2 稀土金属掺杂对脱硫效果的影响
• 5.4 稀土金属掺杂机理
• 5.5 小结
• 第六章 银、氮掺杂对脱硫效果的影响
• 6.1 实验部分
• 6.1.1 试剂
• 6.1.2 仪器
• 6.2 催化剂制备及表征
• 6.2.1 催化剂制备
• 6.2.2 催化剂表征
• 6.3 实验结果
• 6.3.1 银、氮掺杂的表征结果
• 6.3.2 银、氮金属掺杂对脱硫效果的影响
• 6.4 光催化氧化汽油的分析
• 6.5 小结
• 结论
• 参考文献
• 发表文章目录
• 致谢
• 详细摘要