气态微量单质汞改性蛭石吸附剂及吸附机理的研究

论文摘要

汞是一种剧毒性、高挥发性、在生物体内和食物链中具有永久累积性的有毒物质,在环保领域越来越受到重视。煤的燃烧是大气汞污染的一个主要来源。本文在介绍国内外气态单质汞治理技术的基础上,提出了利用廉价的蛭石吸附剂对气态单质汞控制的新思路。通过对蛭石吸附剂的研制,主要讨论了经不同浓度的盐酸以及三氯化铁浸渍蛭石对吸附的影响。最后优选出盐酸改性和三氯化铁改性蛭石。并对这两种蛭石进行了固定床吸附脱除微量气态单质汞的实验研究。实验结果表明:改性蛭石对气态单质汞的吸附与汞的进气浓度,吸附反应温度,吸附剂颗粒大小等因素均有关。其中汞进气浓度越高蛭石吸附的汞的量也就越多,但是此时总的汞的脱除率却是下降的;提高吸附反应温度或者在一定的程度内减小吸附剂颗粒的大小均可以提高汞的吸附容量,但是吸附剂的颗粒不易太小。最后又对改性蛭石和活性炭对单质汞吸附进行了对比,结果发现改性蛭石在较高温度下对单质汞的去除率已经优于活性炭,并且燃煤尾气的温度即使在经过了多个热交换器之后还是较高,因此可以预测改性蛭石吸附剂在实际烟气除汞当中具有实际的应用价值。文章还对蛭石原土及盐酸改性后的蛭石进行了X射线衍射分析,结果显示改性后的蛭石与蛭石原土的XRD图谱的特征发生了明显的变化,一是谱形,二是衍射线的强度。改性蛭石样和蛭石原样相比,改性蛭石样中晶片间的距离d相对增大,并且部分谱峰消失,原因是酸溶蚀、分解了蛭石孔隙中的有机或无机杂质,疏通了孔道,使蛭石的晶片间距增大。表征结果证实了改性之后的蛭石吸附剂的吸附效果变好。通过基本数学模型,建立了动力学方程式,并且对实验数据进行拟合,得出不同反应温度下吸附平衡常数、理论最大吸附量、不同温度下的吸附热以及吸附速度方程。具体数值为:25℃时,qmax=7.65*10-6g/g,k=4.0664*104m3/g,△H=3.54KJ/mol;70℃时,qmax=1.3034*10-5g/g,k=2.5596*104m3/g,△H=5.44 KJ/mol;140℃时,qmax=1.7883*10-5g/g,k=2.1620*104m3/g,△H=7.11KJ/mol。且25℃时盐酸改性蛭石4#对单质汞的吸附速度方程为:q=qe[1—exp(—22.9267t1.0638)]。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 目录
• 第一章 绪论
• 1.1 课题的背景及意义
• 1.2 课题的提出
• 1.3 课题研究的主要内容
• 第二章 文献综述
• 2.1 汞的污染现状
• 2.2 大气中汞的来源
• 2.3 汞的理化性质
• 2.4 汞污染的危害
• 2.4.1 汞污染对人体健康的危害
• 2.4.2 人体暴露汞的途径
• 2.5 气态单质汞的吸附控制技术的研究现状
• 2.5.1 活性炭吸附剂
• 2.5.1.1 浸S活性炭
• 2.5.1.2 注氯活性炭
• 2.5.1.3 对活性炭的其它改性方法
• 2.5.2 飞灰
• 2.5.3 矿物类吸附剂
• 2.6 蛭石的理化性质及常用的改性方法
• 2.6.1 蛭石的结构特点及性质
• 2.6.2 蛭石的资源分布及常用的改性方法
• 2.6.3 蛭石在单质汞控制方面的应用前景
• 2.7 本章小节
• 第三章 实验原理、装置和方法
• 3.1 实验原理
• 3.2 主要实验仪器、材料
• 3.2.1 主要试验仪器
• 3.2.2 主要试验材料及试剂
• 3.3 实验装置流程介绍及流量计的校正
• 3.3.1 实验设计装置流程图
• 3.3.2 实验装置及介绍
• 3.3.3 转子流量计校正
• 3.3.4 汞蒸气相对压力及浓度的计算
• 3.4 实验方法
• 3.5 本章小节
• 第四章 蛭石吸附剂的改性及最佳改性条件的确定
• 4.1 采样及分析方法
• 4.2 HCl-蛭石吸附剂的研制及对气态单质汞吸附实验
• 4.2.1 蛭石原土与活性炭对气态单质汞吸附实验
• 4.2.2 盐酸改性蛭石吸附剂的制备方法
• 4.2.3 改性蛭石吸附剂与活性炭对气态单质汞吸附能力的对比
• 4.2.4 X射线衍射分析（XRD）
• 3-蛭石吸附剂的研制及对气态单质汞吸附实验'>4.3 FeCl₃-蛭石吸附剂的研制及对气态单质汞吸附实验
• 3-蛭石吸附剂的制备方法'>4.3.1 FeCl₃-蛭石吸附剂的制备方法
• #FeCl₃-蛭石吸附剂与活性炭对气态单质汞吸附能力的对比'>4.3.2 1^#FeCl₃-蛭石吸附剂与活性炭对气态单质汞吸附能力的对比
• 4.4 本章小节
• 第五章 改性蛭石对单质汞吸附性能的实验研究
• #对气态单质汞吸附实验'>5.1 HCl-zs4^#对气态单质汞吸附实验
• 0进气浓度对吸附的影响'>5.1.1 Hg⁰进气浓度对吸附的影响
• 5.1.2 反应温度对吸附的影响
• 5.1.3 吸附剂颗粒大小的不同对吸附的影响
• 5.1.4 改性蛭石与活性炭对单质汞吸附性能的对比
• 3-zs1^#对气态单质汞吸附实验'>5.2 FeCl₃-zs1^#对气态单质汞吸附实验
• 0蒸气入口浓度对吸附的影响'>5.2.1 不同Hg⁰蒸气入口浓度对吸附的影响
• 5.2.2 反应温度对吸附的影响
• 5.2.3 吸附剂颗粒大小的不同对吸附的影响
• 5.2.4 改性蛭石与活性炭对单质汞吸附性能的对比
• 5.3 本章小节
• 第六章 吸附热力学及动力学的研究
• 6.1 吸附机理介绍
• 6.2 吸附等温式介绍
• 6.2.1 Langmuir型分子吸附模型
• 6.2.2 Freundlich型分子吸附模型
• 6.2.3 Clausius-Clapeyron理论
• 6.3 吸附常数以及吸附热的求解
• 6.3.1 吸附平衡常数的求解
• 6.3.2 吸附热的求解
• 6.4 吸附速度的计算
• 6.5 本章小结
• 第七章 结论及建议
• 7.1 结论
• 7.2 建议
• 参考文献
• 致谢
• 附录: 在攻读硕士期间发表的学术论文