论文题目: 直接甲醇燃料电池膜电极的电化学研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 化学工程
作者: 赵新生
导师: 孙公权,辛勤
关键词: 直接甲醇燃料电池,膜电极,稳定性,交流阻抗,电位扫描
文献来源: 中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）
发表年度: 2005
论文摘要: 直接甲醇燃料电池(DMFC)由于具有结构简单、燃料便于携带与储存、理论比能量高等优点,在小型可移动电源和微型电源方面具有广阔应用前景。开展DMFC 膜电极的电化学研究,分析电极性能衰退规律及其影响因素,对提高DMFC 性能和稳定性具有重要意义。采用电化学交流阻抗技术(EIS)测定了DMFC 运行状态下交流阻抗谱,并建立等效电路,分析了电池内阻、电化学反应的电荷转移电阻等随电池的工作电压与温度的变化规律;分离了催化层中离子电阻和电子电阻。还利用EIS 分析了甲醇渗透对阴极氧还原反应和氧气传质的影响,结果表明氧还原反应的电荷转移电阻和氧气传质阻抗随甲醇渗透量的增加而增大。采用EIS 对膜电极稳定性测试过程进行了现场监测。结果表明,EIS 是在线监测电极工作状态和研究电极性能衰退机理的良好方法,能够分离运行过程中不同极化对电池性能的影响。在了解影响电极性能衰退因素的基础上,提出电位扫描是恢复电极性能或缓解电极性能衰退的有效方法。建立了电催化剂的快速老化方法,实验结果表明,电位扫描快速老化方法能够快速评价催化剂的稳定性,缩短了催化剂稳定性评价的周期,节约了人力和物力,有助于高活性催化剂的制备和筛选。通过现场的电化学方法研究了污染物Cl-对甲醇氧化和DMFC 性能的影响。结果表明,电池性能衰减的程度取决于Cl-的含量,避免在膜电极制备过程和气体增湿时引入污染物Cl-是必要的。
论文目录:
第一章 文献综述
1.1 直接甲醇燃料电池的工作原理
1.2 直接甲醇燃料电池的研究进展
1.3 膜电极的研究进展
1.3.1 膜电极的制备方法
1.3.2 膜电极的结构优化
1.4 电化学方法在DMFC 研究中的应用
1.4.1 电化学方法在膜电极研制中的应用
1.4.2 电化学方法在电催化剂研制中的应用
1.4.3 电化学方法在电池堆研制中的应用
1.5 存在问题
1.6 本论文的主要内容
参考文献
第二章 实验部分
2.1 膜电极制备
2.1.1 Nafion膜的预处理
2.1.2 扩散层的制备
2.1.3 催化层的制备
2.1.3.1 刷涂法制备催化层
2.1.3.2 转压法制备催化层
2.1.4 膜电极的热压
2.2 膜电极性能评价
2.3 甲醇渗透量的测定
2.4 交流阻抗测试
2.5 循环伏安与甲醇溶出伏安测试
2.6 扫描电镜(SEM)与断面能谱分析(EDX)
2.7 X 射线衍射和透射电镜(TEM)表征
参考文献
第三章 直接甲醇燃料电池交流阻抗谱的研究
3.1 电化学交流阻抗的原理
3.2 交流阻抗测试
3.3 结果和讨论
3.3.1 DMFC 极化特性分析
3.3.1.1 活化极化
3.3.1.2 欧姆极化
3.3.1.3 传质极化
3.3.1.4 甲醇渗透
3.3.2 工作电压与温度对电池内阻的影响
3.3.3 等效电路建立与阻抗谱的分析
3.3.4 工作电压与温度对电荷转移电阻的影响
3.3.5 工作电压与温度对低频电感的影响
3.3.6 阴极阻抗的测定
3.3.6.1 甲醇渗透对阴极双电层的影响
3.3.6.2 甲醇渗透对氧还原反应的影响
3.3.6.3 甲醇渗透对氧气传质的影响
3.4 本章小结
参考文献
第四章 直接甲醇燃料电池膜电极的活化与结构优化
4.1 引言
4.2 离子电阻测试方法原理
4.3 结果与讨论
4.3.1 膜电极的活化
4.3.1.1 催化层SEM 分析
4.3.1.2 活化方式和时间对电池性能的影响
4.3.1.3 活化过程中的电化学测试
4.3.2 催化层内 Nafion聚合物含量的优化
4.3.2.1 Nafion聚合物含量对离子和电子电阻的影响
4.3.2.2 Nafion聚合物含量对单池性能的影响
4.3.2.3 Nafion聚合物含量对电极活性面积的影响
4.3.2.4 Nafion聚合物含量对甲醇氧化的影响
4.3.3 催化层内PtRu载量的优化
4.3.3.1 PtRu 载量对单池性能的影响
4.3.3.2 PtRu 载量对电极活性面积的影响
4.3.3.3 PtRu 载量对甲醇氧化的影响
4.3.3.4 PtRu 载量与电池工作温度的关系
4.4 本章小结
参考文献
第五章 直接甲醇燃料电池膜电极稳定性的研究
5.1 引言
5.2 实验过程
5.2.1 阳极双催化层制备
5.2.2 稳定性测试
5.2.3 电位扫描与交流阻抗测试
5.3 结果与讨论
5.3.1 DMFC 单池性能与寿命测试
5.3.2 循环伏安测试
5.2.3 交流阻抗测试
5.3.4 双催化层阳极的稳定性测试
5.3.5 催化层 SEM 和 EDX 表征
5.4 本章小结
参考文献
第六章 PtRu/C 催化剂稳定性及快速老化方法的研究
6.1 引言
6.2 实验方法
6.3 结果与讨论
6.3.1 常规的电池寿命测试
6.3.2 电位扫描快速老化方法
6.3.3 催化剂的酸处理
6.3.4 膜电极的快速老化
6.4 本章小结
参考文献
第七章 污染物氯离子对甲醇催化氧化及电池性能的影响
7.1 引言
7.2 实验过程
7.2.1 单池性能测试
7.2.2 电化学测试
7.3 结果与讨论
7.3.1 甲醇溶出伏安的分析
7.3.2 甲醇氧化交流阻抗谱的分析
7.3.3 氯离子对电池性能的影响
7.4 本章小结
参考文献
第八章 结论
作者简介及发表文章目录
致谢
发布时间: 2005-10-15
参考文献
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