微波辐射合成没食子酸烷醇酯及动力学研究

论文摘要

本文以没食子酸、正丙醇、正丁醇和十二醇为原料,对甲苯磺酸为催化剂,4A分子筛作干燥剂在微波辐射下先后合成了没食子酸丙酯、没食子酸正丁酯与没食子酸月桂酯。考察了酸醇摩尔比、对甲苯磺酸用量、反应时间及反应温度等对产物产率的影响。然后利用正交设计试验方法对实验结果进行优化,最后得到微波条件下合成各产物的较佳工艺条件,最终收率分别达到93.87%、91.25%、88.10%。目前,关于没食子酸与醇直接酯化合成没食子酸烷醇酯的动力学尚未见报导。因此,对于没食子酸烷醇酯的动力学研究具有非常深远的意义。本文对油浴与微波两种加热方式合成没食子酸丙酯的动力学进行了研究与探讨,在相同反应温度下,常规加热活化能为201.75KJ·mol-1,微波辐照合成没食子酸丙酯活化能为35.33KJ·mol-1,微波辐射下合成速率是常规油浴加热下的11倍。近些年文献中报道的微波方面的应用虽然很多,但大多数的研究只是停留在合成一种产物的实验条件的优化,对微波条件下化学反应动力学研究及加速反应机理的研究报道鲜有报道,少量的报道机理解释的正确性尚需探讨,很多解释只是停留在表面,用微波的“非热效应”笼统解释,缺乏理论上考证。本课题首次研究了微波辐照下的酯化反应的动力学方程,对于探讨微波加热作用机理具有指导性意义。证明了“非热效应”的存在,指明了在本次研究的酯化反应体系,存在“热效应”与“非热效应”的共同作用。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 文献综述
• 1.1 微波技术
• 1.1.1 微波及其特性
• 1.1.2 微波加热技术的发展概况
• 1.1.3 微波加热原理
• 1.1.4 微波加热的优点
• 1.2 微波化学及其发展
• 1.3 微波对有机化学反应的影响
• 1.4 没食子酸醇酯的研究现状与进展
• 1.4.1 没食子酸
• 1.4.2 没食子酸醇酯的用途
• 1.4.3 没食子酸酯研究的目的与意义
• 1.4.4 没食子酸烷基酯国内外研究状况
• 1.5 本课题研究目标与内容
• 第2章 微波辐射合成没食子酸丙酯
• 2.1 没食子酸丙酯的性质以及用途
• 2.2 实验原理
• 2.3 仪器与试剂
• 2.3.1 实验主要仪器
• 2.3.2 实验主要试剂
• 2.4 反应器的工作原理
• 2.5 实验方法
• 2.6 结果与讨论
• 2.6.1 催化剂用量对PG 收率的影响
• 2.6.2 醇酸摩尔比对PG 收率的影响
• 2.6.3 微波反应温度对PG 收率的影响
• 2.6.4 微波反应时间对PG 收率的影响
• 2.6.5 正交试验设计结果及分析
• 2.7 没食子酸丙酯产品的分析
• 第3章 微波辐射合成没食子酸丁酯
• 3.1 实验材料和方法
• 3.1.1 主要实验试剂
• 3.1.2 主要实验仪器
• 3.1.3 实验方法
• 3.2 实验结果与讨论
• 3.2.1 催化剂用量对收率的影响
• 3.2.2 酸醇摩尔比对收率的影响
• 3.2.3 反应温度对BG 收率的影响
• 3.2.4 反应时间对BG 收率的影响
• 3.2.5 正交试验
• 第4章 微波辐射合成没食子酸月桂酯
• 4.1 实验材料和方法
• 4.1.1 主要实验试剂
• 4.1.2 主要实验仪器
• 4.1.3 实验方法
• 4.2 实验结果与讨论
• 4.2.1 催化剂用量对DG 收率的影响
• 4.2.2 酸醇摩尔比DG 对收率的影响
• 4.2.3 反应温度对DG 收率的影响
• 4.2.4 反应时间对DG 收率的影响
• 4.2.5 溶剂用量对DG 收率的影响
• 4.2.6 正交试验
• 4.3 产品分析
• 第5章 没食子酸丙酯的动力学研究
• 5.1 酯化反应动力学研究
• 5.1.1 均相酯化反应动力学模型
• 5.1.2 非均相酯化反应动力学模型
• 5.2 建立动力学方程的方法
• 5.2.1 积分法
• 5.2.2 微分法
• 5.3 建立动力学模型的基本假设
• 5.4 没食子酸丙酯动力学研究
• 5.4.1 研究方法
• 5.4.2 试验结果与讨论
• 第6章 结论与展望
• 6.1 结论
• 6.2 展望
• 参考文献
• 致谢