论文摘要
双四唑含氮量高,属于富氮且稳定性高的杂环化合物,具有丰富的配位模式,是合成高能钝感含能材料的一类新型配体。本论文旨在对含能化合物5,5’-（1,4-苯）二（1H-四唑）（简写为H2BDT）和5,5’-（1,3-苯）二（1H-四唑）（简写为H2BTB）进行合成和表征,并使其与金属离子配位形成相应含能配合物,研究其结构、荧光性质及热稳定性。借助DSC技术研究此类含能金属配合物对高氯酸铵（AP）的热分解催化燃烧效能,比较同种配体不同金属的配合物以及同种金属不同配体的配合物对AP的热分解催化效果,筛选得到具有应用前景的含能配合物作燃烧催化剂。论文的主要研究内容及结论如下：1.改进文献方法合成了H2BDT和H2BTB,并通过元素分析、IR、1HNMR、PXRD等手段进行了表征。对H2BDT,通过改用氯化铵作催化剂并用冰醋酸提纯,使反应时间由72h缩短为12h,纯化时间由60h缩短为0.5h,产率由50%提高到85%。2.以H2BDT和H2BTB为配体分别与pb2+、Mn2+、Mg2+、Ca2+以及部分Ln3+合成了十五种不同的化合物,并通过元素分析、X-射线单晶衍射及光谱分析对其组成、结构、光学性质进行了表征,运用TG-DSC技术研究了其热稳定性。结构研究表明,双四唑配体在配合物中具有丰富的配位模式,呈现出一种未见文献报道的配位模式；热分析结果表明,配合物脱水产物大部分表现出较高的热稳定性。3.利用DSC技术,研究了含能金属配合物对高氯酸铵热分解性能的影响,比较、筛选得到具有应用前景的含能配合物作燃烧催化剂。比较不同配合物与AP混合体系的DSC曲线,发现过渡金属配合物较碱土和稀土金属配合物的催化效果好,其中金属Mn2+含能配合物比传统的Pb2+配合物效果更优。
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摘要Abstract第一章 前言1.1 燃烧催化剂1.1.1 燃烧催化剂研究现状1.1.2 含能配合物作燃烧催化剂研究现状1.2 四唑类含能燃烧催化剂研究现状1.2.1 四唑类化合物的结构、性质特点1.2.2 四唑类化合物在含能燃烧催化剂方面的应用1.2.3 双四唑类含能燃烧催化剂研究进展1.3 本课题的选题意义及研究内容1.3.1 选题意义1.3.2 研究内容参考文献第二章 5,5’-（1,4/1,3-苯）二（1H-四唑）的合成2.1 引言2.2 仪器与试剂2.3 5,5’-（1,4-苯）二（1H-四唑）的合成2.3.1 5,5’-（1,4-苯）二（1H-四唑）粗产物的合成2.3.2 5,5’-（1,4-苯）二（1H-四唑）粗产物的纯化2.4 5,5’-（1,3-苯）二（1H-四唑）的合成2.4.1 5,5’-（1,3-苯）二（1H-四唑）粗产物的合成2.4.2 5,5’-（1,3-苯）二（1H-四唑）粗产物的纯化2.5 5,5’-（1,4/1,3-苯）二（1H-四唑）的红外光谱2.5.1 5,5’-（1,4-苯）二（1H-四唑）的红外光谱2.5.2 5,5’-（1,3-苯）二（1H-四唑）的红外光谱1H NMR'>2.6 5,5’-（1,4/1,3-苯）二（1H-四唑）的1H NMR1H NMR'>2.6.1 5,5’-（1,4-苯）二（1H-四唑）的1H NMR1H NMR'>2.6.2 5,5’-（1,3-苯）二（1H-四唑）的1H NMR2.7 5,5’-（1,4-苯）二（1H-四唑）的PXRD分析2.8 结果与讨论2.8.1 5,5’-（1,4/1,3-苯）二（1H-四唑）合成的讨论2.8.2 5,5’-（1,4-苯）二（1H-四唑）纯化的探索与讨论2.8.3 5,5’-（1,3-苯）二（1H-四唑）纯化的探索与讨论2.9 小结参考文献第三章 5,5’-（1,4/1,3-苯）二（1H-四唑）配合物的合成、结构和表征3.1 仪器与试剂3.2 5,5’-（1,4-苯）二（1H-四唑）配合物的合成4（BDT）3（OH）2（H2O）4]·H2O（1）的合成'>3.2.1 配合物[Pb4（BDT）3（OH）2（H2O）4]·H2O（1）的合成2O）6]·（HBDT）2·2H2O（2）的合成'>3.2.2 配合物[Mn（H2O）6]·（HBDT）2·2H2O（2）的合成2·（en）·2H2O（3）的合成'>3.2.3 化合物（HBDT）2·（en）·2H2O（3）的合成2O）6]·（HBDT）2·2H2O（4）的合成'>3.2.4 配合物[Mg（H2O）6]·（HBDT）2·2H2O（4）的合成2O）6]·（HBDT）2·2H2O（5）的合成'>3.2.5 配合物[Ca（H2O）6]·（HBDT）2·2H2O（5）的合成3.3 5,5’-（1,3-苯）二（1H-四唑）配合物的合成13（BTB）4O9（H2O）6]·5H2O（6）的合成'>3.3.1 配合物[Pb13（BTB）4O9（H2O）6]·5H2O（6）的合成2（BTB）2（H2O）8]·5H2O（7）的合成'>3.3.2 配合物[Pb2（BTB）2（H2O）8]·5H2O（7）的合成2O）6]（HBTB）2·4H2O（8）的合成'>3.3.3 配合物[Mg（H2O）6]（HBTB）2·4H2O（8）的合成2O）5]·2H2O（9）的合成'>3.3.4 配合物[Mn（BTB）（H2O）5]·2H2O（9）的合成2O）9]（HBTB）3·9（H2O）（10）的合成'>3.3.5 配合物[La（H2O）9]（HBTB）3·9（H2O）（10）的合成2O）8]（HBTB）3·9（H2O）（11）的合成'>3.3.6 配合物[Lu（H2O）8]（HBTB）3·9（H2O）（11）的合成2O）8]（HBTB）3·9（H20）（12）的合成'>3.3.7 配合物[Yb（H2O）8]（HBTB）3·9（H20）（12）的合成2O）8]（HBTB）3·9（H2O）（13）的合成'>3.3.8 配合物[Er（H2O）8]（HBTB）3·9（H2O）（13）的合成2O）8]（HBTB）3·9（H2O）（14）的合成'>3.3.9 配合物[Ho（H2O）8]（HBTB）3·9（H2O）（14）的合成2O）8]（HBTB）3·9（H2O）（15）的合成'>3.3.10 配合物[Y（H2O）8]（HBTB）3·9（H2O）（15）的合成3.4 配合物晶体结构的测定3.5 配合物晶体结构的分析4（BDT）3（OH）2（H2O）4]·H2O（1）的结构'>3.5.1 配合物[Pb4（BDT）3（OH）2（H2O）4]·H2O（1）的结构2O）6]（HBDT）2·2H2O（2）的结构'>3.5.2 配合物[Mn（H2O）6]（HBDT）2·2H2O（2）的结构2·（en）·2H2O（3）的结构'>3.5.3 化合物（HBDT）2·（en）·2H2O（3）的结构2O）6]（HBDT）2·2H2O（4）的结构'>3.5.4 配合物[Mg（H2O）6]（HBDT）2·2H2O（4）的结构2O）6]（HBDT）2·2H2O（5）的结构'>3.5.5 配合物[Ca（H2O）6]（HBDT）2·2H2O（5）的结构13（BTB）4O9（H2O）5]·6H2O（6）的结构'>3.5.6 配合物[Pb13（BTB）4O9（H2O）5]·6H2O（6）的结构2（BTB）2（H2O）8]·5H2O（7）的结构'>3.5.7 配合物[Pb2（BTB）2（H2O）8]·5H2O（7）的结构2O）6]（HBTB）2·4H2O（8）的结构'>3.5.8 配合物[Mg（H2O）6]（HBTB）2·4H2O（8）的结构2O）5]·2H2O（9）的结构'>3.5.9 配合物[Mn（BTB）（H2O）5]·2H2O（9）的结构2O）9]（HBTB）3·9（H2O）（10）的结构'>3.5.10 配合物[La（H2O）9]（HBTB）3·9（H2O）（10）的结构2O）8]（HBTB）3·9（H20）（Ln=Lu、Yb、Er、Ho、Y）（11-15）的结构'>3.5.11 配合物[Ln（H2O）8]（HBTB）3·9（H20）（Ln=Lu、Yb、Er、Ho、Y）（11-15）的结构3.6 配合物的热稳定性3.6.1 配合物1的热重分析3.6.2 配合物2,4和5的热重分析3.6.3 配合物6的热重分析3.6.4 配合物7的热重分析3.6.5 配合物8的热重分析3.6.6 配合物9的热重分析3.6.7 配合物10和15的热重分析3.7 配合物的荧光图谱分析2BDT及其配合物1,2,4,5的荧光光谱分析'>3.7.1 配体H2BDT及其配合物1,2,4,5的荧光光谱分析2BTB及其配合物6-9的荧光光谱分析'>3.7.2 配体H2BTB及其配合物6-9的荧光光谱分析2BTB及其配合物10-15的荧光光谱分析'>3.7.3 配体H2BTB及其配合物10-15的荧光光谱分析3.8 小结参考文献第四章 含能配合物对推进剂氧化剂（AP）的热分解行为的影响4.1 实验条件4.1.1 仪器与试剂4.1.2 测试要求4.2 AP的热分解特性4.3 配合物对AP热分解的影响2+配合物对AP热分解的影响'>4.3.1 Pb2+配合物对AP热分解的影响2+配合物对AP热分解的影响'>4.3.2 Mn2+配合物对AP热分解的影响2+/Ca2+配合物对AP热分解的影响'>4.3.3 Mg2+/Ca2+配合物对AP热分解的影响3+配合物对AP热分解的影响'>4.3.4 Ln3+配合物对AP热分解的影响4.4 小结参考文献总结本论文的研究内容本论文的创新点尚需继续开展的工作附录攻读硕士学位期间取得的科研成果致谢
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标签：双四唑论文; 金属配合物论文; 高氯酸铵论文; 热分解论文;
苯二四唑类含能化合物的合成、结构及其对高氯酸铵的热分解催化作用
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