Cu3（BTC）2前驱体制备CuO/CeO2催化剂催化CO优先氧化及IRMOF-3热分解研究

论文摘要

金属有机骨架化合物（Metal-organic frameworks, MOFs）是指由金属中心离子和有机配体通过自组装过程形成的具有一定周期性网络结构的新型多孔晶体聚合物材料。金属有机骨架化合物由于其特殊的性质和多孔结构被认为是具有潜在应用价值的一种材料。近年来,MOFs材料的应用逐渐引起了人们的关注。本论文分为两部分,第一部分是选用Cu3（BTC）2作为前驱体制备CuO/CeO2催化剂催化CO优先氧化反应；第二部分是研究了具有代表性的氨基金属有机骨架化合物：Zn40（NH2-BDC）3（IRMOF-3）的热分解过程。1.选用Cu3（BTC）2作为前驱体制备了一系列活性物种分散性好的CuO/CeO2催化剂催化CO优先氧化反应。采用PXRD、H2-TPR、EDS等表征技术对催化剂的物理化学性质进行分析。实验表明Cu3（BTC）2前驱体制备的CuO/CeO2催化剂具有优异的催化活性,在CO优先氧化反应中铜负载量5%,600℃焙烧的催化剂在100℃时便可使CO完全转化。2.选取具有代表性的氨基金属有机骨架化合物IRMOF-3作为研究对象,利用in situ DRIFTS并结合PXRD、TG等表征技术研究了IRMOF-3的热分解过程,结果表明和配体NH2-BDC热分解过程相比IRMOF-3上氨基比NH2-BDC上的氨基热稳定性差。IRMOF-3经高温分解和预处理后的产物是具有高比表面积的介孔碳。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
• 1.1 金属有机骨架化合物（MOFs）
• 1.2 金属有机骨架化合物特点
• 1.3 MOFs在气体吸附与分离中的应用
• 1.3.1 储氢
• 2'>1.3.2 吸附CO₂
• 4储存'>1.3.3 CH₄储存
• 1.3.4 气体吸附分离
• 1.4 MOFs在催化方面的研究
• 1.4.1 MOFs作为载体
• 1.4.2 金属中心离子活性位点催化
• 1.4.3 功能化的有机配体位点的催化
• 1.4.4 自组装超分子催化
• 1.5 CO优先氧化的意义
• 1.6 CO优先氧化催化剂进展
• 1.6.1 贵金属催化剂
• 1.6.2 非贵金属催化剂
• 1.7 开展本课题的意义及内容
• 1.8 创新之处
• 3（BTC）₂前驱体制备CuO/CeO₂催化剂催化CO优先氧化'>第2章 Cu₃（BTC）₂前驱体制备CuO/CeO₂催化剂催化CO优先氧化
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 药品与仪器
• 3（BTC）₂的合成和CuO/CeO₂催化剂的制备'>2.2.2 Cu₃（BTC）₂的合成和CuO/CeO₂催化剂的制备
• 3（BTC）₂和CuO/CeO₂催化剂的表征'>2.2.3 Cu₃（BTC）₂和CuO/CeO₂催化剂的表征
• 2.2.4 催化剂活性评价
• 2.3 实验结果与讨论
• 3（BTC）₂'>2.3.1 Cu₃（BTC）₂
• 2催化剂表征'>2.3.2 CuO/CeO₂催化剂表征
• 2.3.3 催化剂活性和选择性评价
• 2.3.4 催化剂稳定性测试
• 2.4 对比实验
• 2.5 本章小结
• 2性质研究'>第3章 IRMOF-3热分解及吸附CO₂性质研究
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 药品与仪器
• 3.2.2 IRMOF-3的合成
• 3.2.3 IRMOF-3样品及热分解表征
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 X射线粉末衍射（PXRD）
• 3.3.2 热重（TG）
• 3.3.3 红外光谱（FT-IR）
• 3.3.4 原位红外漫反射（In situ DRIFTS）和元素分析（EA）
• 3.4 IRMOF-3分解产物
• 3.4.1 PXRD和元素分析结果
• 2吸附-脱附'>3.4.2 N₂吸附-脱附
• 2-BDC的热分解机理推测'>3.5 IRMOF-3和NH₂-BDC的热分解机理推测
• 2吸附'>3.6 CO₂吸附
• 3.7 本章结论
• 第4章 结论与展望
• 4.1 结论
• 4.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 攻读学位期间的研究成果