郑州市大气颗粒物PM2.5和PM10的特性研究

论文摘要

随着我国城市化和工业化的快速发展,化石燃料的消耗不断增长,导致大气环境质量日益恶化,已经严重威胁到人类健康。大气颗粒物作为大气污染的重要组成部分,其对人体健康的危害已经被流行病学研究证实,颗粒物对人体健康的危害程度与颗粒物的动力学粒径、化学组成及排放源的类别有关。本研究利用四通道采样器（TH-16A）,2009年10月-2010年8月在郑州市区；利用大流量采样器（TE-6070D）,2010年1月-2010年11月在郑州郊区,对颗粒物PM2.5和PM10进行采样,分析它们的质量浓度变化规律。市区采集的样品进行水溶性离子（Dionex ICS-90离子色谱）、元素碳和有机碳（Sunset Laboratory Inc碳分析仪）组分分析；郊区采集的PM25样品进行水溶性离子、元素碳和有机碳、多环芳烃（Agilent 7890A/5975C GC-MS）组分分析。郑州市区的监测结果显示,PM25和PMlo的质量浓度均呈现显著的季节变化,秋季最高、冬季次之、春季和夏季较低,二者质量浓度的变化存在好的相关性（R2=0.86）。共54组样品中PM2.5质量浓度超标率达100%；PMlo质量浓度超标率达59%。S042-、NO3-和NH4+是颗粒物中浓度最高的三种水溶性离子,占PM2.5和PMlo总质量的43.6%和35.6%。大部分水溶性离子主要存在在细颗粒中,尤其是二次离子SO42-、NO3-和NH4+,而Ca2+和Mg2+则主要存在粗颗粒PM2.5-10中。NH4+与NO3-、NH4+与SO42-、NO3-与SO42-均有较好的相关性（PM2.5中分别为0.841、0.909、0.730；PMlo中分别为0.872、0.905、0.799）,说明郑州市区大气颗粒物中二次离子主要以NH4NO3和（NH4）2SO4的形式存在；Ca2+与Mg2+、K+与Cl-也有很好的相关性。对颗粒物pH值测定显示颗粒物呈酸性。OC（有机碳）和EC（元素碳）都主要分布在细粒子中；OC与EC的相关性呈现季节变化,即夏季最好,春季最差,说明夏季OC和EC来源于同一类污染源,春季污染源的来源较多；PM2.5和PM10中OC/EC的均值分别为6.86和6.02,这说明郑州市区大气颗粒物存在严重的二次污染。郑州市郊区的监测结果与市区呈现一定的相似性,49组样品中PM2.5超标率达100%；PM10超标率达77%；二者质量浓度的相关性也很好（R2=0.90）。二次离子SO42-、NO3和NH4+占PM2.5总质量的40.27%,三者之间相关性很好,说明它们有共同的来源；另外,K+、Cl-和F-有较好的相关性,可能它们来自于共同的燃烧源；Mg2+和Ca2+的相关性也较好,可能二者多来自于土壤扬尘和建筑尘。OC和EC的相关性夏季最好,冬季相关性较市区差,可能与附近居民冬季燃煤取暖有关；OC/EC均值为6.74,这说明郑州郊区大气也存在严重的二次污染。PM2.5中PAHs（多环芳烃）的质量浓度冬季远高于其他季节,这与我国北方许多城市的研究结果一致；4-6元环的PAHs在PM2.5中含量较高,占PAHs总质量的59.70%；具有高度致癌性的苯并[a]芘的浓度冬季达到17.44ng/m3,高于国家标准10ng/m3,构成对人体健康的威胁；采用不同比值对PAHs的污染源进行识别,显示郑州郊区PM2.5中PAHs的来源主要是燃煤和机动车混合污染。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 目录
• 1 引言
• 1.1 研究背景
• 1.2 国内外研究进展
• 1.3 研究意义及内容
• 2 实验方法
• 2.1 样品采集
• 2.1.1 采样仪器
• 2.1.2 采样及其质量控制和质量保证
• 2.2 水溶性离子分析方法
• 2.2.1 分析仪器及方法
• 2.2.2 质量控制和质量保证
• 2.3 元素碳和有机碳分析方法
• 2.3.1 分析仪器及方法
• 2.3.2 质量控制和质量保证
• 2.4 多环芳烃分析方法
• 2.4.1 分析仪器及方法
• 2.4.2 质量控制和质量保证
• 3 结果与讨论
• 3.1 郑州市市区大气颗粒物研究
• 3.1.1 颗粒物质量浓度
• 3.1.2 颗粒物中的水溶性离子
• 3.1.3 颗粒物中的元素碳和有机碳
• 3.2 郑州市郊区大气颗粒物研究
• 3.2.1 颗粒物质量浓度
• 3.2.2 颗粒物中的水溶性离子
• 3.2.3 颗粒物中的元素碳和有机碳
• 3.2.4 颗粒物中的多环芳烃
• 4 结论与展望
• 4.1 结论
• 4.2 本论文创新点
• 4.3 下一步研究展望
• 参考文献
• 攻读硕士期间参加的研究课题和研究成果
• 致谢