论文摘要
纳米尺寸的二氧化钛由于其高催化性能,无污染,节能和稳定性,在半导体材料中具有很大的优势。在水中,它能有效的降解几乎所有的有机污染物。然而,由于粉状纳米二氧化钛在废水中易聚集和难以分离回收,故而经常限制了它的广泛应用。因此,发展具有高催化性能且容易从水中回收的复合光催化剂就成为当前光催化研究中的关键课题。纳米磁性粒子由于具有巨大的比表面积和良好的分离回收的特性,将其作为光催化剂的载体,可以利用其优点来解决水中纳米二氧化钛微粒难以分离回收的难题,使制备的复合TiO2光催化剂既有粉状纳米TiO2优良的光催化活性,同时通过外加磁场很容易实现催化剂的回收而具有负载型TiO2光催化剂的特点。本文采用纳米磁性粒子和光催化剂纳米粒子复合的思路,通过不同方法制备出了在紫外光下具有催化活性的可磁分离的复合光催化剂。同时,结合XRD、TEM、EDS和FT-IR等实验手段研究了复合光催化剂的结构与催化性能之间的关系。1.通过液相催化相转化的方法制备出了分散性好、磁性强、化学性质和晶相稳定、且具有超顺磁性的NiFe2O4纳米磁性粒子。TEM和XRD分析结果表明,制备的NiFe2O4纳米粒子为尖晶石结构,粒径不超过20 nm。2.在制备的NiFe2O4纳米磁性粒子的基础上,通过反胶束的方法制备磁性纳米球SiO2/NiFe2O4(SN)。XRD及TEM的分析结果表明:NiFe2O4纳米粒子被SiO2包裹形成了磁性纳米球SN,并且随着NiFe2O4纳米粒子用量的增加(即TEOS用量的减少),纳米球SN的分散性和球形度越来越差。考虑到NiFe2O4纳米粒子的用量越大,纳米球SN的磁性越强,因此在制备纳米球SN时选择NiFe2O4纳米粒子的用量为SiO2质量的15%。3.采用酸催化溶胶-凝胶法制备了可磁分离的SiO2/NiFe2O4/TiO2(TSN)光催化剂纳米球。XRD及TEM等分析结果表明,TiO2纳米粒子包覆在纳米球SN的表面形成光催化剂纳米球TSN。光催化实验表明,二氧化硅中间层的引入极大的提高了光催化剂纳米球的光催化性能。4.采用静电自组装法制备了可磁分离的SiO2/NiFe2O4/TiO2(TSN-E)光催化剂纳米球。Zeta电位表明载体和二氧化钛具有组装的可能。XRD, TEM和FT-IR的分析结果表明:TiO2纳米粒子组装在磁性纳米球SN的表面形成光催化剂纳米球TSN-E。光催化剂纳米球不仅具有很强的光催化活性,而且具有超顺磁性,为样品的分离回收和重复使用提供了可能。5.采用静电自组装法,以十六烷甲基溴化铵(CTAB)为自组装介质制备出了一种可磁分离的光催化剂纳米球SiO2/NiFe2O4/TiO2(TSN-E-C)。Zeta电位表明载体和二氧化钛通过阳离子表面活性剂CTAB具有组装的可能。FT-IR, XRD和TEM的分析结果表明:TiO2纳米粒子组装在磁性纳米球SN的表面形成光催化剂纳米球TSN-E-C。光催化剂纳米球中,SiO2作为中间过渡层,有效的阻止了光致电子和空穴转移到NiFe2O4纳米粒子中复合,从而提高了TSN-E-C纳米球的光催化性能。光催化剂在紫外灯下对去除水中有机物显示了较强的光催化活性,而且具有超顺磁性,是光催化剂处理废水中有前途的一种催化剂。