硅基分子筛负载TiO2光催化剂的制备和表征

论文摘要

TiO2由于其具有来源丰富、光照后不发生光腐蚀、耐酸碱性好、化学性质稳定、无毒和较宽的带隙能（Eg≥3.2eV）等特点，因而在化学合成、太阳能利用和环境污染处理等方面有着广泛的用途，尤其在光催化方面的研究吸引众多研究者的兴趣。但人们在利用粉末TiO2时发现，其较小的颗粒导致了催化剂不能连续使用，分离回收困难等缺点，严重限制了其工业利用价值。本文针对其缺点，通过二步法制备了负载型二氧化钛光催化剂。并通过BET、XRD、FT-IR、Uv-Vis漫反射等表征技术研究了催化剂的结构、颗粒形态以及晶相组成，以亚甲基蓝为目标降解物考察了其光催化活性。通过二步法，水解钛酸异丙酯把二氧化钛负载在硅基介孔分子筛MCM-41的孔道中。实验研究数据表明：随着二氧化钛含量以及热处理温度的升高，晶粒尺寸有所变大，比表面积和孔容降低。硅基分子筛载体能有效的提高催化剂的热稳定性，并且能抑制催化剂中二氧化钛颗粒的长大以及金红石相的出现。光催化实验数据表明除了催化剂的吸附能力，晶相、结晶度、晶粒大小等是影响催化剂的重要因素外，TiO2／SiO2催化剂的钛硅比存在一个最佳比，这个比率过高过低都不利于催化剂的活性。其中50％TiO2／MCM-41-800℃样品显示出最佳的光催化活性，其光催化反应速率常数为0.0438 min-1，是P-25（0.0129 min-1）的三倍多。分别以钛酸丁酯和钛酸异丙酯为钛源，在不同的溶剂（甲醇，乙醇，丙醇，异丙醇，丁醇和己醇）中水解，通过二步法制备TiO2／SBA-15光催化剂。结果表明不同的溶剂对催化剂的结晶度，颗粒大小，孔径大小等有一定的影响：随着溶剂分子量的增大，水解速度减少，所得样品的颗粒越大，同时孔径增大

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.0 引言
• 1.1 二氧化钛慨况及其光催化历程
• 1.2 二氧化钛的光催化原理
• 1.2.1 半导体能带理论
• 1.2.2 二氧化钛的光催化过程
• 1.3 二氧化钛的光催化活性的影响因素
• 1.3.1 晶相的影响
• 1.3.2 粒径的影响
• 1.3.3 表面羟基的影响
• 1.3.4 表面缺陷的影响
• 1.3.5 pH的影响
• 1.3.6 外加催化剂的影响
• 1.3.7 温度和光照强度的影响
• 1.4 二氧化钛光催化性能的改进
• 1.4.1 贵金属沉积
• 1.4.2 过渡金属离子和N,S的掺杂
• 1.4.3 半导体复合
• 1.4.4 染料光敏化
• 1.4.5 负载
• 2-SiO₂催化剂的研究现状'>1.5 TiO₂-SiO₂催化剂的研究现状
• 1.6 本论文研究思路
• 2光催化剂的研究'>第二章 MCM-41分子筛负载TiO₂光催化剂的研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验仪器与试剂
• 2.2.2 MCM-41分子筛的制备
• 2/MCM-41光催化剂的制备'>2.2.3 TiO₂/MCM-41光催化剂的制备
• 2-SiO₂催化剂的表征'>2.2.4 TiO₂-SiO₂催化剂的表征
• 2.2.5 光催化实验
• 2.2.6 亚甲基蓝降解机理图
• 2.2.7 光降解反应动力学
• 2.3 实验结果与讨论
• 2.3.1 X射线衍射光谱 （XRD）
• 2.3.2 比表面分析 （BET）
• 2.3.3 红外分析（FT-IR）
• 2.3.4 固体紫外-可见图谱
• 2.4 光催化降解亚甲基蓝
• 2.5 小结
• 2/SBA-15光催化剂的研究'>第三章 在不同溶剂中制备TiO₂/SBA-15光催化剂的研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验仪器与试剂
• 2/SBA-15负载光催化剂的制备'>3.3 TiO₂/SBA-15负载光催化剂的制备
• 3.3.1 SBA-15分子筛的制备
• 2/SBA-15光催化剂的制备'>3.3.2 TiO₂/SBA-15光催化剂的制备
• 2/SBA-15负载光催化剂的表征'>3.4 30%TiO₂/SBA-15负载光催化剂的表征
• 3.4.1 X射线衍射（XRD）和固体Uv-Vis漫反射光谱分析
• 3.4.2 比表面和孔结构
• 3.5 光催化活性研究
• 3.6 本章小节
• 第四章 结论和展望
• 4.1 结论
• 4.2 展望
• 参考文献
• 致谢