氮掺杂TiO2催化剂的制备及其光催化性能的研究

论文摘要

在环境污染防治领域，TiO2具有光催化活性高、成本低、耐腐蚀及稳定性好等优点，是目前应用最广泛的光催化剂之一。但是，由于TiO2只能在紫外光照射下被激活，太阳光的利用率不高，从而限制了其实际应用，如何改性TiO2使其在可见光区具有活性一直是研究的热点。阴离子掺杂尤其是N掺杂改性TiO2具有好的光稳定性和良好的可见光响应等优点，引起了人们对非金属掺杂TiO2的广泛兴趣。本文选用尿素作为氮源，制备了氮掺杂纳米TiO2光催化剂，采用SEM、TEM、XRD、FT-IR、DRS、BET及XPS等手段对制得的粉体和薄膜结构及性质进行了分析表征，并以罗丹明B为模型污染物，在紫外光照射下考察了催化剂的光催化活性。以TiCl3为起始原料，采用水热法制备的N、V共掺杂TiO2光催化剂均为锐钛矿型；共掺杂TiO2光催化剂由于协同作用比氮掺杂TiO2具有更高的催化活性，当V5+掺杂量为0．045at％，尿素与TiCl3的摩尔比为4时，氮、钒共掺杂TiO2催化剂的活性最高。以钛酸四丁酯为前驱体，采用溶胶-凝胶法制备得到N-TiO2纳米粉体，300℃-500℃煅烧2h的N-TiO2均为单一规则的锐钛矿相；300℃热处理制得的N-TiO2（粒径约为6．0nm）已经具有较好的结晶度，比表面积达到167．2m2/g。XPS能谱分析发现N1s的结合能在399．8eV处显示出较宽的峰，可知N原子掺入TiO2晶体近表面区域，取代了部分Ti-O键中的氧离子，并在TiO2表面生成吸附氮化合物如NOx或NHx；N掺杂使TiO2粉体在紫外光区及可见光区的吸收增强，其可见光吸光波长范围增至550nm在右。机理研究表明，尿素在制备过程中尿素参与了钛酸丁酯的水解过程，N-TiO2干凝胶中大量的-NH2很大程度地影响TiO2表面结构及催化剂的活性。采用溶胶-凝胶-浸渍法制备了负载在镍网、镍片及铝片上的氮掺杂改性的TiO2薄膜。研究不同载体及镀膜层数制备工艺对N-TiO2薄膜光催化活性的影响表明，以镀在镍网上涂覆5层N-TiO2薄膜的光催化活性最高。N-TiO2薄膜对可见光吸收能力显著提高，吸光波长范围增至600nm。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述及选题
• 1.1 环境问题与光催化技术
• 1.1.1 环境问题
• 1.1.2 光催化技术
• 1.2 光催化技术的研究进展
• 1.3 光催化反应机理
• 1.4 光催化剂的性质
• 1.4.1 半导体光催化剂
• 1.4.2 二氧化钛的性质
• 2光催化技术存在的问题'>1.4.3 TiO₂光催化技术存在的问题
• 2光催化性能的途径'>1.5 提高TiO₂光催化性能的途径
• 2光催化剂的改性'>1.5.1 TiO₂光催化剂的改性
• 2的机理及制备方法'>1.5.2 N掺杂TiO₂的机理及制备方法
• 2光催化剂的固载'>1.5.3 TiO₂光催化剂的固载
• 2光催化活性的影响因素'>1.6 TiO₂光催化活性的影响因素
• 1.6.1 催化剂结构的影响
• 1.6.2 降解条件的影响
• 1.6.3 表面羟基的影响
• 1.7 论文选题及研究内容
• 1.7.1 论文选题
• 1.7.2 研究内容
• 参考文献
• 2粉体及其光催化性能的研究'>第二章 溶胶-凝胶法制备氮掺杂TiO₂粉体及其光催化性能的研究
• 引言
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 试剂与仪器
• 2的制备'>2.1.2 N掺杂纳米TiO₂的制备
• 2.1.3 催化剂的表征
• 2.1.4 光催化性能测试
• 2.2 结果与讨论
• 2.2.1 红外光谱（FT-IR）分析
• 2.2.2 XRD分析
• 2.2.3 样品形貌与比表面分析
• 2.2.4 光电子能谱（XPS）分析
• 2.2.5 光学性质分析
• 2.2.6 光催化活性评价
• 2.3 本章小结
• 参考文献
• 2及其光催化性能研究'>第三章 水热法制备氮、钒共掺杂TiO₂及其光催化性能研究
• 引言
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 试剂与仪器
• 3.1.2 催化剂的制备
• 3.1.3 光催化剂的表征
• 3.1.4 光催化性能评价
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 X射线衍射分析
• 2吸附结果'>3.2.2 N₂吸附结果
• 3.2.3 光催化性能评价
• 3.3 本章小结
• 参考文献
• 2薄膜的制备及其光催化性能的研究'>第四章 氮掺杂TiO₂薄膜的制备及其光催化性能的研究
• 引言
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 试剂与仪器
• 2薄膜的制备'>4.1.2 氮掺杂纳米TiO₂薄膜的制备
• 2薄膜的表征'>4.1.3 N-TiO₂薄膜的表征
• 4.1.4 光催化降解实验
• 2薄膜的影响因素'>4.2 制备TiO₂薄膜的影响因素
• 4.2.1 溶胶溶液组成的影响
• 4.2.2 载体基片的影响
• 4.2.3 凝胶膜热处理的影响
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 光催化性能评价
• 4.3.2 XRD分析
• 4.3.3 薄膜表面形貌分析
• 4.3.4 薄膜的UV-Vis吸收光谱分析
• 4.4 本章小结
• 参考文献
• 第五章 论文总结与展望
• 5.1 论文工作总结
• 5.2 本论文的创新之处
• 5.3 研究展望
• 作者简介
• 发表的论文目录
• 致谢