β沸石分子筛的合成、改性及表征

论文摘要

乙酸正丁酯是GB2760-86规定的允许使用的食用香料,同时,它在医药与涂料工业中还作为溶剂和萃取剂使用,因而它是化工生产中重要的有机原料。但是在工业过程中,它的合成是以浓硫酸作为催化剂的,这会造成反应后处理不便和环境污染。因而,绿色化学合成技术成为未来的发展趋势。p沸石是一种高硅大孔沸石,它的热稳定性、酸稳定性及其在催化方面的优越性使得关于p沸石的研究越来越多。本实验中,分别以二氧化硅和粗孔硅胶为硅源,采用表面润湿法,在水热条件下合成p沸石。结果表明,在此实验条件下,以二氧化硅为硅源的未能合成p沸石,而以粗孔硅胶为硅源的合成出结晶度较好的p沸石。以有机酸及其铵盐（含羟基个数不同,羧基个数相同）的溶液对p沸石进行改性,并研究其结构与酸性,通过乙酸正丁酯反应考察其酸催化活性。实验表明,由有机酸及其铵盐改性后,Hp沸石均保有其晶体结构,但是草酸类物质改性后,沸石的相对结晶度降低。有机酸铵盐改性后催化剂的酸催化性能考察也显示其具有良好的催化活性,其中以苹果酸铵为最佳。以浸渍法使p沸石负载上多种金属阳离子（Cu、Zn、Fe、Ni）,研究其结构与酸性,通过乙酸正丁酯酯化反应对其酸催化性能进行了考察。负载多种金属阳离子的p沸石的晶体结构并未改变,负载后硅铝比有所上升,其总酸量均有所增加。这些改性后的沸石用于乙酸正丁酯酯化反应也均表现出良好的酸催化活性。

论文目录

• 学位论文数据集
• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 β沸石分子筛的研究进展
• 1.1.1 β沸石分子筛的结构
• 1.1.2 β沸石分子筛的合成
• 1.1.3 β沸石分子筛的合成的影响因素
• 1.1.4 β沸石的改性
• 1.1.5 β沸石的应用
• 1.2 沸石的合成机理
• 1.3 乙酸丁酯合成的研究现状
• 1.3.1 乙酸丁酯概述
• 1.3.2 乙酸丁酯合成催化剂的研究
• 1.4 酯化反应机理
• 1.4.1 浓硫酸催化酯化反应机理
• 1.4.2 沸石催化剂催化酯化反应机理
• 1.5 课题主要研究意义和内容
• 1.5.1 课题的研究意义
• 1.5.2 课题的研究内容
• 第二章 β沸石的制备
• 2.1 实验试剂及仪器
• 2.2 实验步骤
• 2.2.1 β沸石的制备
• 2.2.2 β沸石的脱胺
• 2.2.3 Hβ沸石的制备
• 2.2.4 Hβ沸石的制备流程
• 2.3 催化剂的表征
• 2.3.1 XRD分析
• 2.3.2 红外光谱（IR）分析
• 3-TPD分析'>2.3.3 NH₃-TPD分析
• 2.3.4 SEM、EDS分析
• 2.4 结果与讨论
• 2.4.1 以二氧化硅为硅源合成β沸石的XRD分析
• 2.4.2 以粗孔硅胶为硅源合成β沸石的XRD分析
• 2.4.3 IR分析
• 3-TPD分析'>2.4.4 NH₃-TPD分析
• 2.4.5 元素含量分析
• 2.4.6 SEM
• 2.5 小结
• 第三章 有机酸及其铵盐改性β沸石
• 3.1 实验试剂
• 3.2 实验步骤
• 3.3 催化剂的表征
• 3.4 催化剂催化乙酸正丁酯反应
• 3.5 结果与讨论
• 3.5.1 XRD
• 3.5.2 IR
• 3-TPD分析'>3.5.3 NH₃-TPD分析
• 3.6 催化剂活性考察结果
• 3.7 小结
• 第四章 金属离子改性Hβ沸石
• 4.1 实验试剂
• 4.2 实验步骤
• 4.3 催化剂的表征
• 4.4 催化剂催化乙酸正丁酯反应
• 4.5 结果与讨论
• 4.5.1 XRD
• 4.5.2 IR分析
• 3-TPD分析'>4.5.3 NH₃-TPD分析
• 4.6 催化剂活性考察结果
• 4.7 小结
• 第五章 结论与建议
• 5.1 结论
• 5.2 建议
• 参考文献
• 致谢
• 作者和导师简介