DOAS方法的多特征谱解析及应用

论文摘要

大气质量的优劣直接影响着生态平衡和人类健康,因此监测和控制大气污染源的排放具有相当重要的意义。为了实现对固定污染源中气态污染物（SO2、NOx）和颗粒物的同时在线连续监测,本文对差分光学吸收光谱（DOAS）技术做了进一步的拓展,并设计了基于该方法的固定污染源烟气排放连续监测系统（CEMS）。本文主要内容如下:1.提出了DOAS方法的多特征谱解析,对于光谱中包含的各种信息的不同特性进行分析,得出它们对于吸收光谱的影响。吸收光谱依据随波长和时间变化的快慢,可分离为快波、中快波、中慢波和慢波四个部分,分别与仪器噪声、气体污染物的特征吸收、颗粒物扰动和仪器漂移具有很高的相关性,实现了对烟气中气态污染物和颗粒物浓度的同时监测。2.根据固定污染源中气态污染物及颗粒物的光谱特性,提出了基于DOAS方法的CEMS系统的总体设计,并分别介绍了其中的光学系统、电路系统、机械结构、工控机及软件设计。对于光学系统中的准直系统进行了设计,基于分光系统的参数计算系统光谱分辨力为0.102nm。针对系统工作的恶劣环境,进行了消除杂散光、防潮、防尘、防震及恒温等多方面的设计。最后利用内置角锥镜、遮光板、标准气体样品池及低压汞灯进行了系统的标定。3.提出了利用DOAS方法监测气态污染物和颗粒物的数据处理方法,分为两条主线:建模实验和实际测量。在建模试验中,利用浓度呈梯度分布的单一气体进行测量,通过Savitzky-Golay数字滤波器从吸收光谱中提取快波,计算出基准吸收系数。利用基准截面计算所得的浓度与实际浓度进行多项式拟合,建立拟合公式。利用已知的气体浓度,排除中慢波中气体的影响,对颗粒物浓度建模。在实际测量中,从预处理后的吸收光谱中得到中快波,利用最小二乘法计算基准截面下的浓度,再代入拟合公式中得到真实的气态污染物浓度。之后排除中慢波中气体的影响,求出颗粒物浓度。应用光谱平移和拉伸校正,使算法具有更好的适用性。4.分析了系统中影响测量精度的因素,如温度、流速、分辨力等,提出了相应的改进措施。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 目录
• 第一章 绪论
• 1.1 固定污染源排放监测的目的和意义
• 1.2 现有烟气在线检测方法
• 1.2.1 气态污染物的检测
• 1.2.2 颗粒物浓度监测
• 1.3 差分光学吸收光谱（DOAS）方法
• 1.3.1 DOAS 方法发展史
• 1.3.2 研究现状和发展趋势
• 1.4 本课题研究的意义和目的
• 1.5 本文内容
• 第二章 差分光学吸收光谱技术原理
• 2.1 差分光学吸收光谱技术的原理
• 2.1.1 Lambert-Beer 定律
• 2.1.2 DOAS 方法的基本原理
• 2.1.3 DOAS 方法的特点
• 2.2 烟气成分及特征分析
• 2.3 DOAS 方法的多特征谱解析
• 2.4 本章小结
• 第三章 系统结构设计
• 3.1 系统设计要求
• 3.2 系统总体设计
• 3.2.1 CEMS 概述
• 3.2.2 光学系统设计
• 3.2.3 电路系统设计
• 3.2.4 机械结构设计
• 3.2.5 工控机及软件
• 3.3 系统标定
• 3.3.1 光谱仪工作谱段标定
• 3.3.2 测量背景的周期性校正
• 3.3.3 系统标定
• 3.4 本章小结
• 第四章 实验与数据处理分析
• 4.1 数据处理方法
• 4.1.1 Savitzky-Golay 数字滤波技术
• 4.1.2 多元线性回归和最小二乘拟合
• 4.2 气体浓度测量实验
• 4.2.1 单一实验气体建模实验
• 4.2.2 混合气体测量实验
• 4.3 颗粒物浓度测量
• 4.4 实验结果分析
• 4.5 本章小结
• 第五章 总结与展望
• 5.1 全文总结
• 5.2 展望
• 参考文献
• 发表论文和参加科研情况说明
• 致谢