新型多金属氧簇有机—无机分子基杂化化合物—六钼酸盐的有机亚胺衍生物的研究

论文题目: 新型多金属氧簇有机—无机分子基杂化化合物—六钼酸盐的有机亚胺衍生物的研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 应用化学

作者: 夏芸

导师: 郭洪猷

关键词: 多金属氧酸盐,分子基有机无机杂化物,有机亚胺衍生物,脱水法,晶体结构,光吸收性能

文献来源: 北京化工大学

发表年度: 2005

论文摘要: 功能性多金属氧簇(也叫多金属氧酸盐，简称POMs)的分子基杂化化合物是近年来多酸化学的一个研究热点，这主要是因为多金属氧酸盐的催化，电子与质子的储存／传递和光致／电致变色性能。多金属氧簇的有机亚胺衍生物，由于多金属氧簇的金属d-轨道与芳香亚胺共轭体系的π轨道互相作用而产生新的电子结构和相应的理化性能。本论文通过分子设计合成各种多金属氧簇有机亚胺衍生物，研究这些新化合物的结构，性能及其之间的关系，探索和开发新的催化剂、导电材料和光电材料等。 本论文对多金属氧簇有机-无机分子基杂化化合物的研究成果进行了全面系统的总结，尤其是对多金属氧簇的有机亚胺衍生物的合成，结构和性能进行了分析，综合和归纳。 本论文在前人研究的基础上，采用DCC脱水法合成了7个新的多金属氧簇分子基杂化化合物—六钼酸盐有机亚胺衍生物，其中包括二个端氧单取代产物，一个对位端氧二取代产物，二个邻位端氧二取代产物，一个邻位端氧混和配体二取代物，和一个邻位端氧-桥氧混和三取代物，并进行了元素分析，IR，UV-Vis，~1H-NMR表征，其中四个产物晶体用X-射线单晶衍射法测定了分子和晶体的结构。这些研究成果进一步丰富了多金属氧酸盐亚胺衍生物化学。 本论文的主要研究成果如下： 1．合成了七个新的多金属氧簇分子基杂化化合物—六钼酸盐有机亚胺衍生物 1) 六钼酸根的邻甲氧基苯胺的邻位端氧二取代产物。此邻位端氧二取代产物属于三斜晶系，空间群为P(?)，晶体中，两个阴离子簇在π-π堆积和氢键共同作用下以二聚体形式存在，这些二聚体之间又通过三种C-H…O氢键形成一条链状超分子结构。 2) 六钼酸根的2，6-二甲基苯胺的邻位端氧二取代衍生物的新晶型-α。

论文目录:

一、导言

二、文献综述

2.1 引言

2.2 多金属氧酸盐的简介

2.2.1 多金属氧酸盐化合物的结构和制备

2.2.2 多金属氧酸盐的特性和应用

2.3 多金属氧酸盐的分子基杂化材料的发展

2.3.1 电荷转移盐(CT)

2.3.2 多金属氧酸盐的有机-无机复合膜

2.3.3 有机金属-多金属氧酸盐阴离子的配合物

2.3.4 有机给体—多金属氧酸盐阴离子的配合物

2.4 有机亚胺衍生物的研究进展

2.4.1 合成方法

2.4.2 已合成的多金属氧酸盐有机亚胺衍生物

2.4.3 多金属氧酸盐的有机亚胺衍生物的结构化学

2.4.4 多金属氧酸盐的有机亚胺衍生物的进一步修饰与组装

2.4.5 有机亚胺衍生物研究的不足

2.5 本论文的研究内容

三、药品、仪器及测试

四、六钼酸盐的邻甲氧基苯胺的邻位双取代衍生物

4.1 前言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.3.1 UV／Vis光谱研究

4.3.2 ~1HNMR光谱

4.3.3 IR光谱

4.3.4 晶体结构

4.3.5 合成

4.4 反射光谱

4.5 结论

五、六钼酸盐的2,6-二甲基苯胺的邻位双取代衍生物

5.1 前言

5.2 实验部分

5.3 结果与讨论

5.3.1 UV／Vis光谱研究

5.3.2 ~1HNMR光谱

5.3.3 IR光谱

5.3.4 SEM图

5.3.5 晶体结构与比较

5.3.6 合成

5.3.7 反射光谱

5.4 结论

六、六钼酸盐的2,6-二甲基苯胺的对位双取代衍生物

6.1 前言

6.2 实验部分

6.3 结果与讨论

6.3.1 UV／Vis光谱研究

6.3.2 ~1HNMR光谱

6.3.3 IR光谱

6.3.4 SEM图

6.3.5 晶体结构

6.3.6 合成及反应机理

6.3.7 反射光谱

6.3.8 类芳香性的研究

6.4 结论

七 六钼酸盐的2,6-二甲基苯胺的端氧和桥氧混和邻位三取代衍生物

7.1 前言

7.2 实验部分

7.3 结果与讨论

7.3.1 UV／Vis光谱研究

7.3.2 ~1HNMR光谱

7.3.4 SEM图

7.3.5 晶体结构

7.3.6 合成

7.4 结论

八、六钼酸盐的邻甲氧基苯胺的单取代衍生物

8.1 前言

8.2 实验部分

8.3 结果与讨论

8.3.1 UV／Vis光谱

8.3.2 ~1HNMR光谱

8.3.3 SEM图

8.3.4 分子结构

8.3.5 合成反应

8.4 结论

九、六钼酸盐的对氨基吡啶衍生物

9.1 前言

9.2 实验部分

9.3 结果与讨论

9.3.1 UV／Vis光谱研究

9.3.2 IR光谱

9.4 结论

十、六钼酸盐的混和配体的双取代衍生物

10.1 前言

10.2 实验部分

10.2.1 制备方法

10.2.2 UV／Vis光谱

10.3 结果与讨论

10.3.1 UV／Vis光谱研究

10.3.2 SEM图

9.3.3 分子结构

10.3.4 合成

10.4 结论

十一、全文总结

11.1 合成七个新的六钼酸盐有机亚胺衍生物

11.2 最佳合成反应条件

11.3 分子结构和晶体结构

11.4 光谱研究

11.5 光吸收特性

11.6 存在的问题与不足

参考文献

致谢

攻读博士期间发表和待发表的论文目录

发布时间: 2006-09-13

参考文献

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• [2].Keggin型多金属氧酸盐分子基化合物的水热合成、结构及表征[D]. 郑培清.厦门大学2004
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• [4].有机胺——多金属氧酸盐超分子组装体的合成、表征和性质研究[D]. 韩占刚.东北师范大学2005
• [5].金属-氧簇的合成、结构与性能研究[D]. 孙英华.吉林大学2005
• [6].以多金属氧酸盐为建筑单元的修饰和扩展结构化合物的研究[D]. 鹿颖.东北师范大学2005
• [7].Linquist型，Stranberg型及Keggin型多金属氧酸盐衍生物性质的密度泛函理论研究[D]. 颜力楷.东北师范大学2006
• [8].超分子力组装的多金属氧酸盐晶体的合成、结构和性质研究[D]. 曲小姝.东北师范大学2007
• [9].d10金属—有机胺链修饰多金属氧簇的组装化学[D]. 沙靖全.东北师范大学2008
• [10].配合物修饰的Keggin型多金属氧酸盐的合成、结构和性质[D]. 历凤燕.东北师范大学2008

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