石墨烯掺杂对尿酸分子印迹电化学传感器增敏作用的研究

论文摘要

基于印迹膜的电化学传感器，长期以来都存在着选择性提高但灵敏度降低的困扰。石墨烯纳米材料因其独特的2D结构和具有光学，电学性质，催化性质，良好的生物相容的优越特性，日益受到人们的关注，特别在传感器方面，石墨烯能显著提高其灵敏度和响应速率。本文借助分子印迹技术，以不同类型的石墨烯与功能基体壳聚糖共同构筑对尿酸分子具有特异性识别的电化学传感界面，通过尿酸在不同类型的石墨烯传感器上的电化学响应特性，研究了石墨烯及其衍生物对分子印迹传感器中的增敏作用及石墨烯结构和传感器性能之间的关系，其主要内容有:1.以掺杂有石墨烯纳米材料的壳聚糖为功能基体，尿酸分子为模板分子，采用电位沉积技术将壳聚糖-石墨烯尿酸复合物沉积到玻碳电极表面，利用电位诱导法将模板尿酸洗脱后形成对尿酸分子具有空间识别位点的印迹传感器。实验发现，掺杂有石墨烯的印迹传感器对尿酸的电化学响应信号明显提高，在优化条件下，再结合尿酸后的氧化峰电流比在未掺杂的印迹传感器上的增加5倍；而且所制备的印迹传感器对尿酸依然保持原有的特异识别性，与非印迹传感器相比，印迹传感器对结构相似物的电化学响应较小，表明在印迹膜中掺杂纳米粒子能提高印迹传感器的灵敏度而又保留有对模板分子的特异性识别。为了进一步研究石墨烯的结构对印迹传感器电化学响应特性的影响，同时制备了氧化石墨烯与羧基石墨烯与壳聚糖复合的印迹体系，并考察了其对尿酸电化学行为，结果却显示，这两种类型石墨烯体系对尿酸的电化学响应无明显的增敏作用。2.利用扫描电镜，红外光谱，紫外光谱，X射线衍射，原子力显微镜等手段对不同类型石墨烯和所制备膜电极表面进行了形貌、成分和结构上的表征，研究了石墨烯及其衍生物对传感器的微观结构和理化性质的影响，探讨了石墨烯在复合体系中作用。利用多种电化学技术对尿酸在传感器上的响应机理、石墨烯增敏机制进行初探。结果表明：具有较为完整共轭结构的石墨烯材料可有效提高传感膜的界面电子转移速率，同时石墨烯巨大的表面积及由此引起壳聚糖表面形态的改变，可增大电极的有效面积，增强对分子的识别能力而提高检测灵敏度。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 石墨烯及其在传感器中的应用
• 1.1.1 石墨烯简介
• 1.1.2 石墨烯在电化学传感器领域的应用
• 1.2 分子印迹电化学传感器
• 1.2.1 分子印迹传感器技术简介
• 1.2.2 石墨烯在印迹传感器中的应用
• 1.3 壳聚糖及壳聚糖/石墨烯复合物在传感器中的应用
• 1.3.1 壳聚糖在印迹传感器中的应用
• 1.3.2 壳聚糖/石墨烯复合物在传感器中的应用
• 1.4 尿酸及其检测方法
• 1.5 论文的提出和主要研究内容
• 第2章 石墨烯掺杂的分子印迹电化学传感器的制备与性能研究
• 摘要
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验仪器
• 2.2.2 主要试剂
• 2.2.3 石墨烯的掺杂分子印迹电化学传感器的制备
• 2.2.4 电化学实验
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 石墨烯掺杂的分子印迹传感器制备过程中的电化学响应
• 2.3.2 石墨烯掺杂的印迹传感器制备条件的优化
• 2.3.3 传感器选择性和再生性研究
• 2.3.4 氧化石墨烯与羧基石墨烯掺杂的传感器制备与性质
• 2.3.5 不同类型的石墨烯掺杂的传感器对尿酸的吸附性能研究
• 2.4 本章小结
• 第3章 石墨烯对分子印迹电化学传感器增敏作用的研究
• 摘要
• 3.1 前言
• 3.2 实验装置与实验方法
• 3.2.1 主要仪器
• 3.2.2 主要试剂
• 3.2.3 表征材料的制备及其测试方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 石墨烯的表征
• 3.3.2 印迹电化学传感器的表征
• 3.3.3 电化学方法对石墨烯传感器增敏作用的研究
• 3.4 量子力学对传感器识别作用的理论探讨
• 3.5 小结
• 第4章 结论与展望
• 参考文献
• 致谢
• 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果