章芬:一维沸石分子筛晶体的形貌调控论文

章芬:一维沸石分子筛晶体的形貌调控论文

本文主要研究内容

作者章芬(2019)在《一维沸石分子筛晶体的形貌调控》一文中研究指出:作为重要的离子交换、吸附、分离和催化材料,沸石分子筛广泛应用于大量的工业生产过程中。沸石分子筛按照孔道维度来分类,分为一维、二维和三维沸石。对比二维和三维沸石分子筛,一维沸石沸石分子筛的扩散能力较差。研究表明,沸石分子筛的扩散能力直接影响其催化性能。但一维沸石分子筛催化在支链烷烃加氢异构化反应中具有几乎无可替代的地位。因此,一维沸石分子筛晶体的形貌调控具有十分重要的研究价值。一维沸石分子筛的形貌大多为长棒状,而较长的扩散路径更容易受到反应物、生成物或其他物质未能及时转移所造成的影响。人们希望能够缩短其扩散路径或增加更多的扩散通道来减少以上情况的发生。因此,人们产生了对纳米粒子、纳米片、多级孔结构的一维沸石分子筛的需求。在第二章中,通过引入聚胍盐成功制备了具有纳米片形貌的一维AEL分子筛。相比传统AEL分子筛的球形形貌,纳米片AEL分子筛具有更为优异的扩散能力。此外,单层或多层沸石分子筛纳米片具有更丰富的孔口量。加氢异构化反应中,减少裂化产物的有效手段之一是使用非酸或弱酸性的物质覆盖其微孔中的Br(?)nsted酸位。因此,通过设计合成得到的部分微孔覆盖的10 nm厚度的AEL分子筛纳米片会是非常有效的加氢异构化反应的催化载体。除了合成和表征材料,还研究了AEL结构分子筛的纳米片形貌形成的过程和可能原因,并提出设计合成的思路。值得注意的是,其负载0.5%Pt之后在十二烷的加氢异构中显示更高的异构选择性和更低的裂化选择性。在第三章中,根据阿伦尼乌斯公式得到晶体生长的晶化时间和晶化温度之间的关系。然后基于这个关系,设计了高温下合成纳米棒状的一维MAZ沸石。该法合成MAZ结构沸石分子筛的晶化时间较短,在180 ℃条件下只需要5 h,而传统方法却需要长达10 d。通过提高晶化温度不仅大大减少晶化时间,还缩短了纳米棒状的长度。由于MAZ沸石的十二元环孔道沿着纳米棒的方向,纳米棒的缩短意味着扩散路径的缩短,达到了提高MAZ沸石扩散能力的目的。值得注意的是,其负载0.5%Pt之后在十二烷的加氢异构中表现出略优于传统MAZ沸石的催化活性。在第四章中,通过调节导向剂中K+的含量来控制L沸石晶体的生长速率,从而控制最终晶体的大小。成功制备了 10 nm、30 nm、60 nm和100 nm粒径大小的L纳米沸石。催化反应的结果表明,10 nm大小的L纳米沸石负载0.5%Pt之后在十二烷的加氢异构中显示出极高的选择性,低温时表现出极高的异构化选择性,而高温时表现出极高的裂化选择性。这说明可以通过控制反应温度来定向选择产物。在第五章中,在添加剂存在的条件下,通过改变模板剂的量来控制成核速率,从而制备b轴长度不同的MFI沸石。这个方法不仅可以有效调控Silicalite-l沸石的b轴长度,而且适用于高硅、低硅的MFI沸石体系。利用b轴长度不同的MFI沸石样品,可以对MTO、MTA反应机理开展进一步的研究。

Abstract

zuo wei chong yao de li zi jiao huan 、xi fu 、fen li he cui hua cai liao ,fei dan fen zi shai an fan ying yong yu da liang de gong ye sheng chan guo cheng zhong 。fei dan fen zi shai an zhao kong dao wei du lai fen lei ,fen wei yi wei 、er wei he san wei fei dan 。dui bi er wei he san wei fei dan fen zi shai ,yi wei fei dan fei dan fen zi shai de kuo san neng li jiao cha 。yan jiu biao ming ,fei dan fen zi shai de kuo san neng li zhi jie ying xiang ji cui hua xing neng 。dan yi wei fei dan fen zi shai cui hua zai zhi lian wan ting jia qing yi gou hua fan ying zhong ju you ji hu mo ke ti dai de de wei 。yin ci ,yi wei fei dan fen zi shai jing ti de xing mao diao kong ju you shi fen chong yao de yan jiu jia zhi 。yi wei fei dan fen zi shai de xing mao da duo wei chang bang zhuang ,er jiao chang de kuo san lu jing geng rong yi shou dao fan ying wu 、sheng cheng wu huo ji ta wu zhi wei neng ji shi zhuai yi suo zao cheng de ying xiang 。ren men xi wang neng gou su duan ji kuo san lu jing huo zeng jia geng duo de kuo san tong dao lai jian shao yi shang qing kuang de fa sheng 。yin ci ,ren men chan sheng le dui na mi li zi 、na mi pian 、duo ji kong jie gou de yi wei fei dan fen zi shai de xu qiu 。zai di er zhang zhong ,tong guo yin ru ju gua yan cheng gong zhi bei le ju you na mi pian xing mao de yi wei AELfen zi shai 。xiang bi chuan tong AELfen zi shai de qiu xing xing mao ,na mi pian AELfen zi shai ju you geng wei you yi de kuo san neng li 。ci wai ,chan ceng huo duo ceng fei dan fen zi shai na mi pian ju you geng feng fu de kong kou liang 。jia qing yi gou hua fan ying zhong ,jian shao lie hua chan wu de you xiao shou duan zhi yi shi shi yong fei suan huo ruo suan xing de wu zhi fu gai ji wei kong zhong de Br(?)nstedsuan wei 。yin ci ,tong guo she ji ge cheng de dao de bu fen wei kong fu gai de 10 nmhou du de AELfen zi shai na mi pian hui shi fei chang you xiao de jia qing yi gou hua fan ying de cui hua zai ti 。chu le ge cheng he biao zheng cai liao ,hai yan jiu le AELjie gou fen zi shai de na mi pian xing mao xing cheng de guo cheng he ke neng yuan yin ,bing di chu she ji ge cheng de sai lu 。zhi de zhu yi de shi ,ji fu zai 0.5%Ptzhi hou zai shi er wan de jia qing yi gou zhong xian shi geng gao de yi gou shua ze xing he geng di de lie hua shua ze xing 。zai di san zhang zhong ,gen ju a lun ni wu si gong shi de dao jing ti sheng chang de jing hua shi jian he jing hua wen du zhi jian de guan ji 。ran hou ji yu zhe ge guan ji ,she ji le gao wen xia ge cheng na mi bang zhuang de yi wei MAZfei dan 。gai fa ge cheng MAZjie gou fei dan fen zi shai de jing hua shi jian jiao duan ,zai 180 ℃tiao jian xia zhi xu yao 5 h,er chuan tong fang fa que xu yao chang da 10 d。tong guo di gao jing hua wen du bu jin da da jian shao jing hua shi jian ,hai su duan le na mi bang zhuang de chang du 。you yu MAZfei dan de shi er yuan huan kong dao yan zhao na mi bang de fang xiang ,na mi bang de su duan yi wei zhao kuo san lu jing de su duan ,da dao le di gao MAZfei dan kuo san neng li de mu de 。zhi de zhu yi de shi ,ji fu zai 0.5%Ptzhi hou zai shi er wan de jia qing yi gou zhong biao xian chu lve you yu chuan tong MAZfei dan de cui hua huo xing 。zai di si zhang zhong ,tong guo diao jie dao xiang ji zhong K+de han liang lai kong zhi Lfei dan jing ti de sheng chang su lv ,cong er kong zhi zui zhong jing ti de da xiao 。cheng gong zhi bei le 10 nm、30 nm、60 nmhe 100 nmli jing da xiao de Lna mi fei dan 。cui hua fan ying de jie guo biao ming ,10 nmda xiao de Lna mi fei dan fu zai 0.5%Ptzhi hou zai shi er wan de jia qing yi gou zhong xian shi chu ji gao de shua ze xing ,di wen shi biao xian chu ji gao de yi gou hua shua ze xing ,er gao wen shi biao xian chu ji gao de lie hua shua ze xing 。zhe shui ming ke yi tong guo kong zhi fan ying wen du lai ding xiang shua ze chan wu 。zai di wu zhang zhong ,zai tian jia ji cun zai de tiao jian xia ,tong guo gai bian mo ban ji de liang lai kong zhi cheng he su lv ,cong er zhi bei bzhou chang du bu tong de MFIfei dan 。zhe ge fang fa bu jin ke yi you xiao diao kong Silicalite-lfei dan de bzhou chang du ,er ju kuo yong yu gao gui 、di gui de MFIfei dan ti ji 。li yong bzhou chang du bu tong de MFIfei dan yang pin ,ke yi dui MTO、MTAfan ying ji li kai zhan jin yi bu de yan jiu 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自浙江大学的章芬,发表于刊物浙江大学2019-07-17论文,是一篇关于沸石分子筛论文,纳米片论文,纳米粒子论文,纳米棒论文,浙江大学2019-07-17论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自浙江大学2019-07-17论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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