本文主要研究内容
作者吕品（2019）在《基于界面调控的TiO2-x@C材料对分子氧的活化作用研究》一文中研究指出：分子氧的循环在自然界中是一个极其重要的过程,无论是在生物体的能量代谢中,还是在各类航空航天推进剂等氧化过程中,分子氧的活化与利用都有着不可替代的研究价值。分子氧大量存在于空气中,体积分数约占21%,是来源最为广泛最为廉价的、最纯净最绿色的氧化剂,但基态分子氧处于三重态,是较为稳定的自旋状态,难以直接参与到分子级别的过程中,需要通过激发和活化而产生相应的活性氧物种（ROS,Reactive Oxygen Species）来与反应物分子进行反应。本文主要针对分子氧活化的方式展开研究,从催化剂表界面调控的层次构筑了吸附-活化分子氧的TiO2-x@C材料体系,并对其活化分子氧的能力进行了细致全面的研究,同时对该体系中活化分子氧的路径和机制以及体系的普适性进行了探究。论文的主要研究内容如下:1.不同缺陷含量TiO2-x@C材料对于分子氧活化作用的研究通过不同还原温度的调节,以TiO2（P25）和葡萄糖为前驱体,合成了不同缺陷含量的TiO2-x@C材料,并对其活化分子氧的能力进行了定性和定量的研究。当焙烧温度为850oC时,其产生的H-P25-850oC@C样品具有最高的氧缺陷浓度（17.5%）,并且具有最高的活性氧物种（超氧自由基和单线态氧）产生速率。同时,其产生的活性氧物种在无光照污染物降解、电化学氧还原、无溶剂乙苯氧化和癌细胞的抑制生长等方面均展现出不错的效果。此外,TiO2-x@C材料体系中同时存在Ti3+与Ov（氧空位）,并且在高温还原的过程中,表面碳层和氧空位同时形成,其之间较为紧密的相互作用得到了证实,正是这种相互作用保存了氧空位上局域电子的特性,使得活化分子氧在氧空位上成为可能。2.TiO2-x@C材料对于分子氧活化作用的机制研究通过不同还原方式的调节,构建了不同表界面状态（化学计量比表面、氧空位表面和碳层包裹的氧空位表面）的TiO2材料,并分别对其活化分子氧的能力进行了研究。（1）在化学计量比的TiO2表面（即在空气中焙烧的样品）,O2分子并不存在相应的活化位点,只存在较弱的物理吸附作用;（2）在只含有氧空位的TiO2表面（即纯氢气焙烧的样品）,其表面氧空位理论上是可以作为活化分子氧的位点的,但在实际条件下往往由于空气中H2O分子的参与,使得O2分子和H2O分子在TiO2表面发生“质子转移”形成端位羟基从而占据氧空位,也就使得此时的氧空位失去了活化分子氧的能力;（3）而在碳层包裹的氧空位TiO2表面(即TiO2-x@C材料体系),表面碳层有效地抑制了H2O分子的吸附,对氧空位起到了一定的保护和稳定作用,而局域在氧空位上的电子则保留了活化分子氧的能力。此外通过DFT计算模拟了这几种情况下O2和H2O分子单独以及共同在TiO2表面的行为,证明了表面碳层的保护作用。3.TiO2-x@C材料体系界面调控的拓展研究通过不同种类前驱体（不同晶型晶面的TiO2和不同种类的碳层前驱体）的调节,研究不同界面状态下的TiO2-x@C材料体系对于分子氧的活化作用,也对表面碳层的形成过程进行了初步的探索。此外,将TiO2-x@C材料体系扩展到其他金属/非金属氧化物,同样具备一定的分子氧活化能力,只是对氧化物本身的表面结构有一定的要求,这也为以后更为精确地构筑能够活化分子氧的表界面结构做了铺垫。
Abstract
fen zi yang de xun huan zai zi ran jie zhong shi yi ge ji ji chong yao de guo cheng ,mo lun shi zai sheng wu ti de neng liang dai xie zhong ,hai shi zai ge lei hang kong hang tian tui jin ji deng yang hua guo cheng zhong ,fen zi yang de huo hua yu li yong dou you zhao bu ke ti dai de yan jiu jia zhi 。fen zi yang da liang cun zai yu kong qi zhong ,ti ji fen shu yao zhan 21%,shi lai yuan zui wei an fan zui wei lian jia de 、zui chun jing zui lu se de yang hua ji ,dan ji tai fen zi yang chu yu san chong tai ,shi jiao wei wen ding de zi xuan zhuang tai ,nan yi zhi jie can yu dao fen zi ji bie de guo cheng zhong ,xu yao tong guo ji fa he huo hua er chan sheng xiang ying de huo xing yang wu chong （ROS,Reactive Oxygen Species）lai yu fan ying wu fen zi jin hang fan ying 。ben wen zhu yao zhen dui fen zi yang huo hua de fang shi zhan kai yan jiu ,cong cui hua ji biao jie mian diao kong de ceng ci gou zhu le xi fu -huo hua fen zi yang de TiO2-x@Ccai liao ti ji ,bing dui ji huo hua fen zi yang de neng li jin hang le xi zhi quan mian de yan jiu ,tong shi dui gai ti ji zhong huo hua fen zi yang de lu jing he ji zhi yi ji ti ji de pu kuo xing jin hang le tan jiu 。lun wen de zhu yao yan jiu nei rong ru xia :1.bu tong que xian han liang TiO2-x@Ccai liao dui yu fen zi yang huo hua zuo yong de yan jiu tong guo bu tong hai yuan wen du de diao jie ,yi TiO2（P25）he pu tao tang wei qian qu ti ,ge cheng le bu tong que xian han liang de TiO2-x@Ccai liao ,bing dui ji huo hua fen zi yang de neng li jin hang le ding xing he ding liang de yan jiu 。dang bei shao wen du wei 850oCshi ,ji chan sheng de H-P25-850oC@Cyang pin ju you zui gao de yang que xian nong du （17.5%）,bing ju ju you zui gao de huo xing yang wu chong （chao yang zi you ji he chan xian tai yang ）chan sheng su lv 。tong shi ,ji chan sheng de huo xing yang wu chong zai mo guang zhao wu ran wu jiang jie 、dian hua xue yang hai yuan 、mo rong ji yi ben yang hua he ai xi bao de yi zhi sheng chang deng fang mian jun zhan xian chu bu cuo de xiao guo 。ci wai ,TiO2-x@Ccai liao ti ji zhong tong shi cun zai Ti3+yu Ov（yang kong wei ）,bing ju zai gao wen hai yuan de guo cheng zhong ,biao mian tan ceng he yang kong wei tong shi xing cheng ,ji zhi jian jiao wei jin mi de xiang hu zuo yong de dao le zheng shi ,zheng shi zhe chong xiang hu zuo yong bao cun le yang kong wei shang ju yu dian zi de te xing ,shi de huo hua fen zi yang zai yang kong wei shang cheng wei ke neng 。2.TiO2-x@Ccai liao dui yu fen zi yang huo hua zuo yong de ji zhi yan jiu tong guo bu tong hai yuan fang shi de diao jie ,gou jian le bu tong biao jie mian zhuang tai （hua xue ji liang bi biao mian 、yang kong wei biao mian he tan ceng bao guo de yang kong wei biao mian ）de TiO2cai liao ,bing fen bie dui ji huo hua fen zi yang de neng li jin hang le yan jiu 。（1）zai hua xue ji liang bi de TiO2biao mian （ji zai kong qi zhong bei shao de yang pin ）,O2fen zi bing bu cun zai xiang ying de huo hua wei dian ,zhi cun zai jiao ruo de wu li xi fu zuo yong ;（2）zai zhi han you yang kong wei de TiO2biao mian （ji chun qing qi bei shao de yang pin ）,ji biao mian yang kong wei li lun shang shi ke yi zuo wei huo hua fen zi yang de wei dian de ,dan zai shi ji tiao jian xia wang wang you yu kong qi zhong H2Ofen zi de can yu ,shi de O2fen zi he H2Ofen zi zai TiO2biao mian fa sheng “zhi zi zhuai yi ”xing cheng duan wei qiang ji cong er zhan ju yang kong wei ,ye jiu shi de ci shi de yang kong wei shi qu le huo hua fen zi yang de neng li ;（3）er zai tan ceng bao guo de yang kong wei TiO2biao mian (ji TiO2-x@Ccai liao ti ji ),biao mian tan ceng you xiao de yi zhi le H2Ofen zi de xi fu ,dui yang kong wei qi dao le yi ding de bao hu he wen ding zuo yong ,er ju yu zai yang kong wei shang de dian zi ze bao liu le huo hua fen zi yang de neng li 。ci wai tong guo DFTji suan mo ni le zhe ji chong qing kuang xia O2he H2Ofen zi chan du yi ji gong tong zai TiO2biao mian de hang wei ,zheng ming le biao mian tan ceng de bao hu zuo yong 。3.TiO2-x@Ccai liao ti ji jie mian diao kong de ta zhan yan jiu tong guo bu tong chong lei qian qu ti （bu tong jing xing jing mian de TiO2he bu tong chong lei de tan ceng qian qu ti ）de diao jie ,yan jiu bu tong jie mian zhuang tai xia de TiO2-x@Ccai liao ti ji dui yu fen zi yang de huo hua zuo yong ,ye dui biao mian tan ceng de xing cheng guo cheng jin hang le chu bu de tan suo 。ci wai ,jiang TiO2-x@Ccai liao ti ji kuo zhan dao ji ta jin shu /fei jin shu yang hua wu ,tong yang ju bei yi ding de fen zi yang huo hua neng li ,zhi shi dui yang hua wu ben shen de biao mian jie gou you yi ding de yao qiu ,zhe ye wei yi hou geng wei jing que de gou zhu neng gou huo hua fen zi yang de biao jie mian jie gou zuo le pu dian 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自上海师范大学的吕品，发表于刊物上海师范大学2019-06-17论文，是一篇关于分子氧活化论文,活性氧物种论文,二氧化钛论文,氧缺陷论文,界面调控论文,上海师范大学2019-06-17论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自上海师范大学2019-06-17论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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