论文摘要
绝缘氧化物SrTiO3 （STO）和相关薄膜之间的外延界面表现出很多很有趣的性质,包括准二维电子气,低温超导,以及磁性等等。但是这些性质在块材中却并不会出现。近年来薄膜沉积和表征技术的迅速发展为观察这种界面现象提供了重要的手段。此外,很多研究工作都试图弄清楚这些特殊性质的起源。在解释SrTiO3相关界面尤其是SrTiO3/LaAlO3界面的结构与性质之间的关系时通常考虑三个方面：界面电子重构、氧空位、以及结构畸变（包括阳离子位错）,由此得到的相图要比相应的块材的相图丰富得多。但是这些因素之间相互关系目前仍然还不完全清楚,而且我们不知道是否已经得到了完整的相图,也不知道这三种机制是否足以解释所有这些奇特的性质。总而言之,SrTiO3相关界面对复杂氧化物的特殊电子性质做了重要的扩展。本文将结合本组的实验结果介绍SrTiO3表面及相关薄膜的研究工作,并简要介绍第一性原理计算所能解决的关于其结构与性质之间的关系的问题。主要取得以下结果：1、SrTiO3表面结构的第一性原理计算我们利用一个具有11个原子层的超级晶胞,并对其进行第一性原理计算从而研究具有完整结构和缺陷结构的STO（001）面的性质。尽管随着Ti02化学势变化SrO-和Ti02-终端表面都很稳定,但是SrO-终端表面比Ti02-终端表面的起伏要大。由于层间弛豫,表面第一层分子层与第二层分子层之间的距离会压缩,而第二层与第三层之间的距离会扩张。SrO-终端面结构里最顶层的氧原子位置以及Ti02-终端面结构里的四重对称空位较容易吸附Ti或Sr原子。各种缺陷结构及相互作用的相对稳定性会随着平衡条件的变化而变化。最主要的表面缺陷形式是Ti取代Sr,在表面处形成一个TiO-TiO2双层结构,这已经被实验所证实。2、SrTiO3界面上La2/3Ca1/3MnO3超薄膜的生长我们通过同步辐射以及原子力显微镜（AFM）对在STO（001）、YSZ （001）和LAO（001）单晶衬底上生长的LCMO超薄膜进行了研究。在STO和LAO衬底上LCMO会沿着（00（?））（（?）=1,2,3）方向生长,而在YSZ衬底上则沿着（hh0）（h=1,2）方向生长。摇摆曲线的结果显示YSZ衬底上生长出来的LCMO表面不均匀。同时在表面上我们也发现了有序的纳米结构,这可能是由晶格失配所导致的晶格应变引起的。随着厚度的增加,薄膜的表面会发生戏剧性的变化：LCMO/STO刚开始的表面形貌相对平整但是分布有小孔和细槽,随着厚度的增加会生长出具有较高质量的二维岛状结构；对LCMO/LAO,随着厚度的增加生长模式从经典的层状生长模式过渡到线状生长模式,后者可以看作是到三维岛状生长模式的一种过渡模式；对于晶格失配最大的LCMO/YSZ,最初生长的主导模式是准一维棒状结构,最终随着厚度的增加会以一种类似岛状结构的模式生长。利用第一性原理我们对吸附功作了计算,讨论了表面结构不稳定性的驱动因素。