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基于12UD加速器质谱测量～（129）I的方法研究

2020-11-27阅读(366)

基于12UD加速器质谱测量～（129）I的方法研究

论文摘要

129I的半衰期为15.7Ma。尽管原始核合成的129I现在都已经衰变为129Xe了。但大气及地壳中能源源不断地生成129I。在大气层中，129I可由宇宙射线与Xe发生散裂反应生成，小部分可由中子与Te反应生成；在地壳中，129I由238U自发裂变和中子引起的235U裂变而生成。129I更主要的一种来源是核爆和核能利用。40年来，随着大量的核武器试验以及大量的核设施投入应用，人工生成的129I已成为现代环境中129I的主要来源。一方面，实现对129I的超高灵敏AMS测量，可以为环境监测、地球物理的研究提供宝贵的信息。近年来人工129I对环境的影响深受关注，这不仅是为了环境监测，而且为129I在其它方面的应用提供数据。另外一方面，宇宙成因的129I可应用于研究5-80 Ma范围的宇宙线变化，天体物理和深海冲积物的年代等。虽然中子活化法（NAA）和电感耦合等离子质谱法（ICP-MS）也用于129I测定，但AMS的灵敏度较之它们高约3-4个数量级。同时，由于水环境和大气环境样品中的129I含量很低（106-108原子数目），利用NAA和ICP-MS进行测量是难以实现的。AMS测量方法因为具有排除同量异位素本底、同位素本底和分子本底干扰的能力，具有极高的测量灵敏度(同位素原子数之比达到10-15)，所以成为测量129I的理想方法。建立AMS高精确度和高灵敏度测定129I的实验方法是国家自然科学基金支持下的一项工作的重要组成部分，本工作是中国原子能科学研究院通过与日本筑波大学合作来测量129I。实验是在日本筑波大学的12UD加速器AMS系统上完成的。论文工作研究的主要内容包括：1)129I高精确度的测量方法研究，通过制作静电偏转板来提高129I的测量准确度；2)用于AMS测量的129I标准样品的制备。AMS测量129I时，由于129I的同量异位素129Xe的负离子不稳定，不存在这种干扰。因此，129I的主要干扰成分是同位素，即具有和129I相同磁刚度的127I离子。如何有效地用物理方法排除127I的干扰是实现129I高灵敏度测量的关键。采用AgI样品和从离子源引出I-离子，日本筑波大学加速器系统低能束流线上的120°偏转磁铁和注入磁铁能够很好地排除127I，但是测量的灵敏度及准确度还不是很高。因此，在筑波大学的12UD串列加速器上开发了一套改进的129I加速器质谱（AMS）测量方法，包括在120°磁铁后安装了一副自行设计制作的静电偏转板，有效改善了对127I束流和129I计数的测量；采用97MoO2分子离子导航束稳定加速器端电压，使加速器的端电压能稳定在几天内不超过0.1％，结合二次剥离，取得了满意的测量效果。用该方法测得AgI试剂样品的灵敏度为7.83×1013。对129I×127I比值范围为（4.92～0.28）×1010的一系列样品的测量不确定度在±7％以下，准确度较前有所提高。本人在论文工作中的主要贡献是：计算了通过120°磁铁后，在位于真空室中的法拉第筒（IS-FC2）处129I与127I的距离，重点参与了静电偏转器的制作以及测量129I的实验调试过程，负责了数据分析和处理工作。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 引言
  • 1.1 关于自然界中的碘
  • 127I'>1.1.1 稳定同位素127I
  • 129I的来源'>1.1.2129I的来源
  • 129I测量方面的研究现状'>1.2 国内外在129I测量方面的研究现状
  • 129I的方法'>第二章 加速器质谱结构及原理与国内外测量129I的方法
  • 2.1 普通质谱及其局限
  • 2.2 AMS原理
  • 2.3 串列AMS
  • 2.3.1 离子源、注入器
  • 2.3.2 加速器
  • 2.3.3 高能分析与传输系统
  • 2.3.4 探测器
  • 2.4 AMS测量过程
  • 2.4.1 样品在离子源中的电离
  • 2.4.2 离子的加速与分子的瓦解
  • 2.4.3 高能分析与传输
  • 2.4.4 粒子的鉴别
  • 129I的测量'>2.5129I的测量
  • 129I'>2.5.1 飞行时间法（TOF）测量129I
  • 129I'>2.5.2 半导体探测器测量129I
  • 129I实验研究'>第三章 筑波大学的129I实验研究
  • 3.1 AMS系统简介
  • 3.1.1 离子源
  • 3.1.2 注入磁铁
  • 3.1.3 加速器
  • 3.1.4 分析磁铁
  • 3.1.5 二次剥离膜
  • 3.1.6 静电分析器
  • 3.1.7 探测器
  • 129I测量方法的建立'>3.2129I测量方法的建立
  • 3.2.1 静电偏转板的设计制作
  • 3.2.2 静电偏转板的测试结果
  • 3.3 测量过程与结果分析
  • 3.3.1 测量过程
  • 3.3.2 结果分析
  • 第四章 样品制备
  • 4.1 从海水中提取I元素的方法
  • 4.2 从矿石中提取I元素的方法
  • 4.3 标准样品的配制
  • 4.3.1 试验器材
  • 4.3.2 配制流程
  • 第五章 讨论及结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读硕士学位期间发表的学术论文目录

    • 相关论文文献

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