论文摘要
近些年来,随着医药工业的迅速发展,抗生素的使用大量增加,导致在土壤、地表水、地下水、河水底泥等各种环境介质中频繁检出,引起了人们对抗生素在环境的残留的影响和危害的广泛关注。光降解是抗生素在水体中重要的转化行为,本论文选择在水体中检出频率较高的四环素类抗生素为研究对象,考察了其在模拟太阳光和自然光照射下的光化学转化规律,并初步探讨了其在天然水体(东江水)中的半衰期降解模型。研究的主要内容和结果如下:1.研究了四环素(TC)在模拟太阳光下的降解,通过对pH、初始浓度、离子强度等因素的考察,表明TC的光降解速率随着溶液pH升高显著加快,TC的室内光降解为一级动力学反应。离子强度对四环素的降解有一定的影响2.在pH = 7.3时,研究了然水体中的常见组分,如腐殖质(腐殖酸、富里酸)、光敏离子(NO3-,Fe3+)、金属离子(K+、Mn2+、Zn2+、Ca2+、Mg2+)对四环素(TC)、金霉素(CTC)的降解产生影响,并重点分析了Ca2+、Mg2+对TCs光降解的影响机制。实验结果表明,NO3-,Fe3+能加快四环素、金霉素的光降解速率。腐殖酸(FA)和富里酸(HA)会抑制四环素的光降解。金属离子对四环素的光降解不尽相同,如K+对TC的光降解没有影响,但Mn2+,Zn2+有明显的抑制作用。3.对于Ca2+、Mg2+,研究了不同pH条件下、不同浓度Ca2+、Mg2+对TC、CTC降解的影响,结果表明Ca2+、Mg2+对TC、CTC的光降解与溶液中的pH有关,在pH = 7.3时,Ca2+能加快TC的光降解速率,而Mg2+则会抑制其光降解。在pH=9.0时,Ca2+和Mg2+的加入都会抑制TC的光降解速率,并且随着金属离子浓度的增加,抑制作用也会加强。Ca2+和Mg2+对TC的降解影响与它们与TC、CTC形成的配合物有关。通过对单线态氧(1O2)的检测和反应速率的测定,表明TC、CTC的光降解过程中产生了1O2,Ca2+、Mg2+能影响1O2对TC的氧化作用。4.在室外太阳光光照条件下,研究了TC在东江水和去离子水中的降解,建立了室外光降解半衰期的模型并与实测值进行比较。结果表明TC在东江水中的降解速率要比去离子水快,TC在东江水中的降解半衰期在6~40 min之间,室外光降解半衰期模型与实验值有一定差异,这可能与东江水所含的物质有关。
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