固体酸催化剂的核磁共振研究

论文题目: 固体酸催化剂的核磁共振研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 无线电物理

作者: 王吉清

导师: 邓风

关键词: 有机官能化材料,复合氧化物,酸性位,固体核磁共振技术,探针分子,计算方法

文献来源: 中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）

发表年度: 2005

论文摘要: 本论文围绕固体核磁共振（SSNMR）技术在多相催化领域中的应用这一主题,在一些固体酸催化体系的合成、修饰以及NMR表征方面,进行了一些基础性的研究。以Y型沸石前驱体与有机硅氧烷为硅源,通过共水解-缩聚的方法合成了具有高水热稳定性的巯基（-SH）和磺酸基（-SO3H）官能化的MSU型介孔硅基材料。Y型沸石前驱体主要由硅酸钠制备而来,这样一种合成途径既提高了有机-无机复合介孔硅基材料的水热稳定性,又降低了材料的合成成本。采用四氯化锡（SnCl4）和钼酸铵为原料,通过浸渍法合成了在氧化锡上担载钼物种的（MoO3/SnO2）催化剂,这是一种在工业上有着重要应用的氧化催化剂,同时又是一种固体酸。应用固体核磁共振技术、探针分子技术和理论计算方法,结合XRD、N2吸脱附等手段,对磺酸基官能化的介孔硅基材料（MSU-SO3H）的结构和表面酸性进行了详细的研究。研究结果表明,磺酸基被成功引入到介孔MSU的骨架上,当有机硅组分MPTMS的含量低于30%时,MSU的介孔结构能得到保持。我们合成的MSU-SO3H催化剂具有纯的Brφnsted酸性,酸强度和酸浓度略低于微孔的HZSM-5分子筛。鉴于其介孔结构、相对高的热稳定性和较强的酸性,磺酸基官能化的MSU材料有望应用于一些涉及较大分子的酸催化过程。应用固体核磁共振技术、探针分子技术和理论计算方法,对钼组分与SnO2间的相互作用、MoO3/SnO2催化体系的结构和一些重要性质进行了系统研究。结果表

论文目录:

摘要

Abstract

第一章绪论

1.1 固体酸催化剂简介

1.2 有机官能化介孔硅基材料

1.3 金属氧化物固体酸

1.4 固体核磁共振(SOLID STATE NMR)

1.4.1 引言

1.4.2 磁场中核的相互作用

1.4.3 固体NMR 实验方法

1.4.4 探针分子技术

1.5 本论文的目的和主要内容

参考文献

第二章用固体核磁共振及理论计算方法研究磺酸基官能化的MSU

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 催化剂合成

2.2.2 样品的表征

2.2.3 理论计算方法

2.3 结果与讨论

2.3.1 XRD 及N_2吸脱附

2.3.2 NMR 表征

2.3.3 理论计算

2.4 小结

参考文献

第三章氧化锡担载氧化钼催化剂中酸性位及氧化中心的固体核磁共振和理论计算研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.1.1 样品制备

3.1.2 样品的表征

3.1.3 理论计算方法

3.3 结果与讨论

3.3.1 XRD 结果

3.3.2 ~(119)Sn NMR 谱

3.3.3 ~1H NMR 谱

3.3.4 ~(31)P NMR 谱

3.3.5 ~(15)N CP/MAS 谱

3.3.6 ~(13)C CP/MAS 谱

3.3.7 理论计算

3.3.8 氧化活性中心

3.4 小结

参考文献

第四章总结

博士在读期间完成的学术论文

致谢

发布时间: 2006-11-14

参考文献

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[2].典型高分子材料的固体核磁共振研究[D]. 王立英.中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）2006
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[4].固体酸催化剂及分子筛晶化过程的核磁共振研究[D]. 徐君.中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）2007
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[6].通过固体核磁共振研究小分子晶体材料的结构与分子运动[D]. 张茜.华东师范大学2017

固体酸催化剂的核磁共振研究

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