自组装法制备碳纳米管-DNA生物传感器及其电化学性能的研究

论文摘要

基于碳纳米管（CNTs）的DNA生物传感器兼具碳纳米管良好的导电性和DNA分子自识别性等优异的性能,在生物检测、诊断、电化学检测等方面均表现出较高的效率。本论文通过自组装技术制备多壁碳纳米管（MWNTs）-DNA生物传感器,并对其电化学性能进行检测,初步探讨了该生物传感器对对苯二酚的检测。本文首先对多壁碳纳米管进行混酸处理,用傅立叶红外光谱检测处理前后多壁碳纳米管结构的变化,证明经过混酸处理后的多壁碳纳米管的表面接上了羧基基团,成为羧基修饰的碳纳米管。之后在偶联活化剂1-乙基-（3二甲基氨基丙基）碳酰二亚胺盐酸盐（EDC）和N-羟基硫化琥珀酰亚胺（NHS）作用下,将COOH-MWNTs和NH2-DNA依次通过酰胺键组装在氨基修饰的Pt电极表面,傅立叶红外光谱表明多壁碳纳米管和DNA通过酰胺键连接起来,证明DNA共价修饰在碳纳米管上;利用原子力显微镜和场发射扫描电镜分别对多壁碳纳米管电极和DNA修饰的多壁碳纳米管电极进行表面形貌的检测,结果表明多壁碳纳米管和DNA都成功的组装在Pt电极表面,并且形成的膜排列有序,结构均匀。以铁氰化钾为指示剂,用循环伏安法研究制备的MWNTs-DNA生物传感器的电化学行为。多次循环扫描结果显示电极具有良好的重复性,表明MWNTs-DNA生物传感器具有良好的稳定性;并且随着扫描速度的加快,氧化峰电位正移,还原峰负移,峰电流与扫速的平方根(V1/2)成正比,说明传感器表面发生扩散控制的准可逆反应。最后,在pH为7.30的生理盐水磷酸盐缓冲溶液中,利用MWNTs-DNA生物传感器,通过循环伏安法和紫外光谱法检测对苯二酚。结果显示:在DNA杂交过程中,对苯二酚与其相互作用后,紫外光谱的吸收峰峰形以及强度改变较大,循环伏安法氧化峰正向移动,峰电流降低,从而推断出,在DNA杂交过程中对苯二酚与DNA以Π-Π化学键和静电结合为主。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 碳纳米管的性能及应用
• 1.2.1 碳纳米管的力学性能及应用
• 1.2.2 碳纳米管的化学性能及应用
• 1.2.3 碳纳米管的敏感性能及应用
• 1.2.4 碳纳米管的电学性能及应用
• 1.3 碳纳米管的修饰
• 1.3.1 碳纳米管的共价化学修饰
• 1.3.2 碳纳米管的非共价化学修饰
• 1.4 碳纳米管-DNA 生物传感器
• 1.4.1 DNA 生物传感器的研究进展
• 1.4.2 DNA 生物传感器的基本原理
• 1.4.3 DNA 传感器的应用
• 1.4.4 碳纳米管-DNA 生物传感器的表征
• 1.4.5 碳纳米管-DNA 传感器的电化学行为
• 1.5 自组装技术的应用及研究现状
• 1.5.1 自组装
• 1.5.2 自组装的方法
• 1.6 本课题的研究内容、创新点及意义
• 2 碳纳米管-DNA 生物传感器的制备
• 2.1 引言
• 2.2 实验材料和实验流程
• 2.2.1 实验仪器
• 2.2.2 实验药品
• 2.2.3 多壁碳纳米管-DNA 生物传感器的自组装实验流程
• 2.3 实验步骤
• 2.3.1 多壁碳纳米管的化学修饰及表征
• 2.3.2 Pt 电极的预处理及Pt 电极表面的氨基修饰
• 2.3.3 碳纳米管-DNA 生物传感器的制备
• 2.4 实验结果分析及讨论
• 2.4.1 原子力显微镜对MWNTs 电极和DNA-MWNTs 电极的表征
• 2.4.2 场发射电子显微镜对氧化后的MWNTs 电极和MWNTs-DNA 电极的表征
• 2.4.3 红外光谱对氧化后碳纳米管和DNA 修饰碳纳米管的官能团的分析
• 2.5 小结
• 3 MWNTS-DNA 生物传感器的电化学性能研究
• 3.1 循环伏安法的原理
• 6³-/FE（CN）₆^4-在各种电极上的电化学响应'>3.2 FE（CN）₆³-/FE（CN）₆^4-在各种电极上的电化学响应
• 3.3 MWNTS-DNA 生物传感器的电化学性能
• 3.3.1 电极的稳定性
• 4Fe（CN）₆ 在MWNTs-DNA 生物传感器上的电化学响应'>3.3.2 K₄Fe（CN）₆ 在MWNTs-DNA 生物传感器上的电化学响应
• 3.4 结论
• 4 MWNTS-DNA 生物传感器检测对苯二酚
• 4.1 引言
• 4.2 材料与方法
• 4.2.1 主要仪器
• 4.2.2 主要试剂
• 4.2.3 实验方法
• 4.3 实验结果及讨论
• 4.3.1 电化学行为
• 4.3.2 对苯二酚与DNA 的紫外--可见光谱
• 4.4 结论
• 5 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录
• 作者在攻读学位期间发表的论文目录