钛的羟基羧酸配合物的合成与应用研究

钛的羟基羧酸配合物的合成与应用研究

论文摘要

印染废水己成为环境的重点污染源之一,亚甲基蓝是其中的典型有机污染物,是印染污水治理的重要对象。光催化氧化为染料废水的治理提供了全新的途径。研究和发展新型光催化材料和技术非常重要。基于过氧基羟基羧酸金属钛配合物具有多核簇结构和过氧基的结构特点,本文将其作为研究对象,研究它们直接应用于光催化降解染料废水的性能,进而将它们作为前驱物合成纳米二氧化钛,研究所得材料的结构和光催化降解染料废水的性能。希望研究结果有利于发展新型光催化材料。本文以羟基羧酸(柠檬酸、酒石酸)、过氧化氢、钛酸正丁酯和其它金属化合物为原料,设计合成了系列配合物,对所分离的配合物,用元素分析、IR和Uv-Vis进行了表征;用单晶X-射线衍射技术测定了它们的晶体结构;研究了它们的光催化氧化性质。进一步,以所分离的配合物为前驱物,应用水热法制备了二氧化钛系纳米光催化材料,用XRD、SEM对制备样品的组成与结构进行了表征,并研究了材料的光催化性能,探讨了不同条件对材料性能的影响。论文的主要结果如下:1、合成、表征了4种过氧基羟基羧酸金属钛混配配合物:Li2(NH4)4[Ti2(O2)2(cit)(Hcit)]2·5H2O (1),Zn(NH4)4[Ti4(O2)4(Hcit)2(cit)2]·12H2O (2),Li2(NH4)4[Ti2(O2)2(Htart)(tart)]2·4H2O (3),Zn(NH4)4[Ti4(O2)4(Htart)2(tan)2]·11H2O (4)。2、在不同的水热条件下制备了15种纳米二氧化钛系材料。研究结果表明水热法更适合于制备细微颗粒纳米材料;无论初始溶液是酸性、中性还是碱性,制备的所有材料其主相均为锐钛矿纳米二氧化钛,而且都含有次级相甚至微量相。这些非主相多数是含有Ti(Ⅲ)成分,也有部分其它金属掺杂的Ti(Ⅳ)复合氧化物。结果说明本研究的水热条件不太有利于金属掺杂。3、本文中制备的配合物1与3具有稳定的光催化氧化性能,在持续的光照条件下对亚甲基蓝溶液的降解能够达到很好的效果;配合物2与4具有良好的吸附性能,随着温度与光照的改变能够对亚甲基蓝大量吸附。4、酸性条件下制备的纳米材料吸附性能优越,中性条件下制备的纳米材料光催化性能较好,碱性条件下制备的材料光催化性能一般,其中材料2能够在太阳光照下对亚甲基蓝溶液进行快速降解。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 本论文主要创新点
  • 第一章 绪论
  • 1.1 羟基羧酸含钛配合物研究进展
  • 1.2 光催化方法与技术
  • 1.2.1 光催化方法与技术的发展
  • 1.2.2 光催化反应的机理
  • 1.2.3 提高光催化反应效率的途径
  • 1.3 纳米二氧化钛的制各
  • 1.3.1 有机配合物前驱物法
  • 1 3 2 水热法
  • 1.4 研究内容与技术路线
  • 第二章 配合物的制备与表征
  • 2.1 原料和主要试剂
  • 2.2 测试仪器和方法
  • 2.3 配合物1-4的合成
  • 2(NH44[Ti2(O22(cit)(Hci)]2·5H2O(1)'>2.3.1 配合物Li2(NH44[Ti2(O22(cit)(Hci)]2·5H2O(1)
  • 4)4[Ti4(O24(Hcit)2(cit)2]·12H2O(2)'>2.3.2 配合物Zn(NH44[Ti4(O24(Hcit)2(cit)2]·12H2O(2)
  • 2(NH44[Ti2(O22(Htart)(tan)]2·4H2O(3)'>2.3.3 配合物Li2(NH44[Ti2(O22(Htart)(tan)]2·4H2O(3)
  • 4)4[Ti4(O24(Htart)2(tart)2]·11H2O(4)'>2.3.4 配合物Zn(NH44[Ti4(O24(Htart)2(tart)2]·11H2O(4)
  • 2.4 数掘收集与结构精修
  • 2.5 结果与讨论
  • 2.5.1 配位化合物的合成
  • 2.5.2 配位化合物的红外光谱
  • 2.5.3 配位化合物的晶体结构
  • 2.5.4 配位化合物的紫外光谱
  • 2.6 小结
  • 第三章 纳米材料的制备与表征
  • 3.1 原料和主要仪器
  • 3.2 测试仪器和方法
  • 3.3 材料1-15的合成
  • 3.3.1 由配合物1制备纳米材料的过程
  • 3.3.2 由配合物2-4制备纳米材料的过程
  • 3.4 纳米材料的表征
  • 3.5 结果与讨论
  • 3.5.1 材料的制备
  • 3.5.2 材料的XRD图谱分析
  • 3.5.3 材料的SEM照片分析
  • 3.5.4 材料的紫外吸收光谱分析
  • 3.6 小结
  • 第四章 配合物光催化氧化性质的研究
  • 4.1 实验药品和仪器
  • 4.2 实验方法
  • 4.2.1 亚甲基蓝简介
  • 4.2.2 亚甲基蓝溶液的标准曲线和回归方程
  • 4.2.3. 实验装置
  • 4.2.4 实验数据的处理
  • 4.2.5 空白试验
  • 4.3 实验结果与讨论
  • 4.3.1 光照时间对降解的影响
  • 4.3.2 配合物加入量的影响
  • 4.3.3 亚甲基蓝初始浓度的影响
  • 4.3.4 双氧水对降解的影响
  • 4.3.5 温度及光照距离的影响
  • 4.3.6 吸附
  • 4.4 小结
  • 第五章 材料的光催化性质的研究
  • 5.1 实验试剂与仪器
  • 5.2 实验方法
  • 5.2.1 实验装置
  • 5.2.2 实验数据的处理
  • 5.3 实验结果与讨论
  • 5.3.1 光照时间与材料分散程度对脱色效果的影响
  • 5.3.2 各种材料对染料的脱色
  • 5.3.3 材料加入量的影响
  • 5.3.3 亚甲基蓝初始浓度的影响
  • 5.3.4 光照与温度的影响
  • 5.4 小结
  • 结论与展望
  • 附录
  • 参考文献
  • 致谢
  • 相关论文文献

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