论文题目: 大气羰基化合物碳同位素及大气有机污染物研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 环境科学
作者: 余应新
导师: 傅家谟,盛国英
关键词: 羰基化合物,同位素,甲醛,乙醛,丙酮,衍生化,二硝基苯肼,半胱胺,分馏
文献来源: 中国科学院研究生院（广州地球化学研究所）
发表年度: 2005
论文摘要: 在环境污染日益严重的今天,环境研究与保护已经成为当务之急。羰基化合物是大气环境中的常见污染物,由于其对人体的不利影响,如毒性、致畸变、致癌等效应,以及其光化学性质而受到人们的广泛关注。大气羰基化合物主要有两种来源,其一是人为来源;其二是生物来源。 本论文研究了两套采用衍生剂吸收大气中的羰基化合物,而后采用GC/C/IRMS技术测定大气羰基化合物的同位素组成来判断其来源的方法。该方法以采集微量的羰基化合物进行测定,重现性好,精度高。 方法一:首先采用传统DNPH衍生化法使用已知同位素组成的DNPH采集大气羰基化合物,然后运用GC/C/IRMS测定其衍生物的同位素组成,通过一个关系式计算反应前的羰基化合物的同位素组成。为了评估该采样过程的同位素效应,本论文使用具有已知同位素组成的甲醛、乙醛、丙酮和DNPH标样在液相和模拟大气采样两种条件下进行研究。实验结果表明,这两种衍生化过程重现性好、同位素测定精度高且不存在同位素分馏,因此,该过程采用一个关系式计算反应前羰基化合物的同位素组成不会改变其原有同位素组成。本论文采用该方法测定了石化厂和汽车站大气甲醛和乙醛的同位素组成,结果发现,不同来源的甲醛和乙醛的同位素组成有显著的差别。另外,本论文还采用该方法对广州市花都区王子山森林公园的甲醛、乙醛和丙酮的同位素组成和花都区两酒店的甲醛和乙醛的同位素组成进行了测定,利用其同位素值对该地区大气羰基化合物的来源进行辅助分析,并得到很好的结果。 方法二:采用涂布NaHNO3的硅胶采样管采集大气甲醛,然后采用已知同位素组成的半胱胺衍生化,衍生化产物用GC/C/IRMS测定其同位素组成,最后通过关系式计算甲醛的同位素组成。为了评价该过程的重现性及该采样过程和衍生化过程的同位素效应,本论文对该过程进行实验室模拟实验。实验结果表明,该衍生化过程重现性好、同位素测定精度高且不存在同位素分馏。本论文采用该法测定了大气甲醛同位素组成的昼夜变化情况,结果表明,其白天的同位素值与晚上不同。 这两种方法都适合常规分析,因此,该技术将为我们了解大气羰基化合物提供有用的信息,并在对大气羰基化合物的来源与消耗过程分析中成为有力的工具。 另外,本论文还对花都区王子山森林公园大气羰基化合物及VOCs昼夜变化特征和花都区两不同菜系酒店的大气羰基化合物及VOCs的来源与分布特征进行了初步研究。
论文目录:
摘要
Abstract
第一章 前言
1.1 大气羰基化合物
1.1.1 大气羰基化合物的污染
1.1.2 大气羰基化合物的浓度分析方法
1.1.3 大气羰基化合物的来源分析法
1.2 大气非羰基挥发性有机物(VOCs)
1.2.1 大气中VOCs污染
1.2.2 大气中VOCs的测定方法
1.3 稳定碳同位素
1.3.1 稳定碳同位素分析
1.3.2 稳定碳同位素在环境地球化学中的应用
1.4 论文研究理论基础、论文设计和意义
第二章 大气典型羰基化合物同位素分析方法的研究
第一节 DNPH衍生法测定大气甲醛、乙醛和丙酮碳同位素组成方法的研究
2.1.1 前言
2.1.2 实验部分
2.1.2.1 主要试剂与仪器
2.1.2.2 实验方法
2.1.3 结果与讨论
2.1.3.1 甲醛、乙醛和丙酮标准样同位组成
2.1.3.2 甲醛、乙醛和丙酮的2，4-二硝基苯腙标样同位素组成
2.1.3.3 DNPH的同位素组成
2.1.3.4 甲醛、乙醛和丙酮标准样与DNPH的液相衍生化过程同位素效应
2.1.3.5 反应罐吸附性和采样效率实验
2.1.3.6 不同回收率对同位素的影响
2.1.3.7 采样过程同位素效应模拟实验
2.1.3.8 大气模拟采样方法的误差分析
2.1.4 实际大气采样
2.1.5 小结
第二节 NaHSO_3和半胱胺衍生法测定大气中甲醛碳同位素方法的建立
2.2.1 前言
2.2.2 实验部分
2.2.2.1 主要试剂材料和仪器
2.2.2.2 试验方法
2.2.3 结果与讨论
2.2.3.1 噻唑烷标准样
2.2.3.2 液相反应的同位素效应实验
2.2.3.3 HMSNa的分解和半胱胺衍生化回收率和同位素效应实验
2.2.3.4 大气采样实验室模拟实验
2.2.4 实际大气采样
2.2.5 小结
第三章 大气羰基化合物同位素分析方法在源解析方面的应用
第一节 广州花都王子山森林公园羰基化合物来源同位素分析的初步研究
3.1.1 采样地点
3.1.2 采样
3.1.3 实验部分
3.1.4 结果和讨论
3.1.4.1 甲醛、乙醛和丙酮的浓度及同位素的昼夜变化特征
3.1.4.2 生物来源甲醛、乙醛和丙酮同位素
3.1.4.3 不同来源的甲醛和乙醛的同位素组成
3.1.5 小结
第二节 广州花都酒店大气甲醛和乙醛来源同位素分析的初步研究
3.2.1 采样地点
3.2.2 采样和实验部分
3.2.3 两酒店室内外甲醛和乙醛同位素的特征
3.2.4 结论
第四章 森林和酒店大气羰基化合物与VOC的初步研究
第一节 王子山森林公园羰基化合物与VOC浓度昼夜变化及来源的初步研究
4.1.1 前言
4.1.2 采样地点
4.1.3 实验部分
4.1.3.1 主要试剂材料与实验仪器
4.1.3.2 大气中羰基化合物的测定
4.1.3.3 大气中VOC的测定
4.1.3.4 其它环境条件的测量
4.1.4 结果与讨论
4.1.4.1 羰基化合物的浓度总特征
4.1.4.2 羰基化合物的来源、演化过程及浓度的昼夜变化特征
4.1.4.3 VOCs的浓度总特征
4.1.4.4 VOCs浓度的昼夜变化总特征
4.1.4.5 PM_(2.5)、CO的变化趋势和其它气候特征
4.1.5 结论
第二节 不同菜系酒店室内外羰基化合物与VOC的初步研究
4.2.1 前言
4.2.2 采样地点和时间
4.2.3 实验部分
4.2.4 结果与讨论
4.2.4.1 两酒店羰基化合物的浓度总特征
4.2.4.2 羰基化合物来源分析
4.2.4.3 VOCs的浓度总特征
4.2.4.4 VOCs的来源分析
4.2.4.5 有机污染物对人体健康的危害及两酒店环境评估
4.2.5 结论
第五章 工作总结与展望
5.1 总结
5.1.1 大气羰基化合物同位素分析方法的研究
5.1.2 广州市花都区大气羰基化合物与VOC的初步研究
5.2 工作创新之处
5.3 研究不足与展望
参考文献
攻读博士期间(待)发表的学术论文
致谢
声明
发布时间: 2005-10-11
参考文献
- [1].华北典型地区大气羰基化合物污染特征、来源及对光化学污染的影响[D]. 杨雪.山东大学2018
- [2].广州市典型医院空气中羰基化合物等挥发性有机污染物研究[D]. 吕辉雄.中国科学院研究生院（广州地球化学研究所）2006
- [3].广州室内室外空气中羰基化合物及其来源的初步研究[D]. 冯艳丽.中国科学院研究生院（广州地球化学研究所）2005
- [4].上海市大气羰基化合物浓度及其植物排放源研究[D]. 黄娟.上海大学2010
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