负载型钯纳米催化剂的制备及对2-叔丁基蒽醌催化加氢制过氧化氢性能研究

论文摘要

合成了一系列钯负载氧化铝催化剂,并以稀土金属作为助剂,催化剂用透射电镜,扫描电镜,X射线衍射,比表面吸附,紫外可见等手段表征,并应用于蒽醌加氢生产过氧化氢的催化反应中。（1）溶胶凝胶法合成了直径约9纳米的金属钯纳米粒子,以氧化铝作为载体,嵌入氧化铝中。PVP作为合成纳米粒子的保护剂,阻止纳米粒子聚集。催化剂具有好的防烧结效果和稳定、持续的催化活性,在催化剂中,镧是一种好的助剂,能够有效提高催化剂的催化活性。（2）采用Pd/Al2O3催化剂,在温度为318333 K、压力为0.10.4 MPa的条件下,研究2-叔丁基蒽醌加氢反应动力学。反应在体积比为3:1的二甲苯/磷酸三丁酯混合溶剂中进行。采用幂指型方程表达加氢反应速率,分析动力学数据得到方程中的参数。结果表明,2-叔丁基蒽醌加氢反应对2-叔丁基蒽醌浓度为一级;对氢气分压为一级,反应活化能为34 kJ·mol-1。（3）溶胶凝胶法合成了金属钯纳米粒子,以氧化铝作为载体,催化剂分别以Ce,Pr,Nd,Sm和Dy等稀土作为催化剂助剂。催化和表征结果显示,催化剂能够有效防止催化剂烧结,增加催化剂的表面积,提高催化活性,在蒽醌法生产过氧化氢的反应中,催化剂的影响顺序为La > Nd > Pr > Sm >Dy> Ce.（4）用已知的方法制备了孔径为6纳米的中孔分子筛KIT-6,作为载体,制备负载Pd/KIT-6作为蒽醌加氢制过氧化氢反应的催化剂。钯纳米粒子部分负载在孔道内部,通过TEM证实。同时,KIT-6的孔道可以让蒽醌分子进入孔道内反应,它的这种特殊的结构是催化活性比较好的原因。由此可以证明,用KIT-6负载纳米粒子钯催化剂在工业上有很好的应用前景。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 双氧水用途及概述
• 1.3 双氧水的制法
• 1.4 纳米粒子催化剂概述
• 1.5 催化反应概述
• 1.6 论文选题背景
• 1.7 本课题研究内容
• 参考文献
• 第二章 钯纳米粒子负载氧化铝催化剂制备、表征及对催化蒽醌反应活性的性究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.3 结果与讨论
• 2.4 催化剂评价
• 2.5 结论
• 参考文献
• 第三章 2-叔丁基蒽醌氢化本征动力学研究
• 3.1 前言
• 3.2 实验试剂及实验仪器
• 3.3 催化剂评价
• 3.4 催化反应
• 3.5 动力学模型
• 3.6 小结
• 参考文献
• 第四章 添加稀土金属氧化物助剂的影响
• 4.1 引言
• 4.2 助催化剂的分类
• 4.3 催化剂表征
• 4.4 实验试剂及实验仪器
• 4.5 催化剂表征
• 4.6 催化反应
• 4.7 总结
• 参考文献
• 第五章 催化剂载体对催化性能的影响
• 5.1 引言
• 5.2 改性载体
• 5.3 分子筛简介
• 5.4 实验试剂及实验仪器
• 5.5 催化剂的表征
• 5.6 中孔材料介孔氧化硅
• 5.7 催化剂评价
• 5.8 结论
• 参考文献
• 总结
• 附录一 高锰酸钾标准溶液的配制和标定
• 附录二 过氧化氢含量测定方法
• 攻读硕士期间发表与交流的文章
• 致谢