论文摘要
气溶胶细颗粒(尤其是PM2.5---空气动力学当量直径小于2.5μm的颗粒物的总和),对于城市能见度下降的贡献非常重要。上海位于长三角地区的中心,是我国灰霾天气污染现象较为严重的几个区域之一。不过,关于上海市PM2.5对灰霾发生的贡献以及灰霾形成机制的研究目前还很不系统。论文在华东理工大学采样点连续1年采集空气中PM2.5,分析了PM2.5中的有机碳、元素碳、水溶性离子、水溶性有机物等组分的含量,讨论其污染特征。此外,还对光散射系数进行了监测和分析,通过比较大气总体消光系数的不同估算方法,对估算公式作出了改进。根据PM2.5污染特征与灰霾的关系,将灰霾按形成机制区分为外来源控制灰霾和本地源控制灰霾,并分析了不同类型灰霾污染下PM2.5成分特征,提出判断来源的若干依据。结果表明,09年春、夏、秋、冬四个季节以及2010年春季的PM2.5日均浓度分别为82.60±45.73μg/m3、54.48±22.18μg/m3、101.18±47.27μm3、127.50±53.83μg/m3、76.52±46.42μm3,冬季最高、夏季最低。碳组分在09年四季所占比重分别为21.2%、27.7%、18.8%和16.8%,总离子组分在09年四季分别占36.3%、18.3%、15.4%和22.9%。夏季的有机碳(OC)浓度最低,但OC/PM2.5的比值最高,说明二次气溶胶是夏季大气中颗粒物的主要来源。元素碳(EC)的最高浓度出现在秋季,秋冬季char-EC/soot-EC的比值较高,可能与秋冬季节生物质燃烧贡献大有关。水溶性有机碳(WSOC)则是春季浓度最高,夏季最低,在冬季与OC/EC呈负相关,暗示冬季WSOC以一次源为主。水溶性离子中,硫酸根、硝酸根和铵根等二次离子仍然是比重最大的组分,分别占总离子浓度的50.8%、24.8%和11.3%;生物质燃烧的特征因子钾离子在冬季和春季都有较高浓度,在春季与硫酸根离子无明显相关性,而在秋冬季节相关性则较高,说明秋冬季节生物质燃烧对颗粒物的贡献比较大,春季的来源则比较复杂。论文定义了颗粒物中有机碳的挥发部分(VPOC)和非挥发性部分(NVPOC),结果表明,VPOC占总OC的比重在各个季节都比较恒定;而且WSOC与VPOC/OC之间为负相关关系,说明非挥发性OC对于WSOC的贡献可能较为重要。根据Koschmieder’s经验公式和改进的美国IMPROVE计划的颗粒物消光系数计算公式,分别计算了大气总体消光系数,前者偏高,后者偏低;可能是对于WSOC的吸湿增长特性的研究尚不充分。根据灰霾天气的来源特征分为外来源控制灰霾和本地源控制灰霾,前者包括生物质燃烧传输和一般污染物传输,后者包括天气因素控制型和人为活动控制型。基于不同灰霾天气下PM2.5组分和天气条件,讨论了对灰霾成因的判别依据。
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