论文摘要
本文以TiO2、TiO2／堇青石为载体，用水热合成法，经焙烧及KBH4浸渍等合成了负载型金属催化剂。对以TiO2为载体的Fe-Ni-B／TiO2催化剂，通过向其表面负载Ag，改善了该催化剂氢化还原后的抗氧化能力。对Fe-Ni-B／TiO2／堇青石催化剂的制备工艺进行了深入研究。研究表明，催化剂的最佳合成工艺及条件为：150℃水热合成→500℃焙烧3h→KBH4浸渍→400℃氢气还原。利用该合成工艺，分别以FeSO4·7H2O、Fe（NO3）3·9H2O、FeCl2·4H2O、Co（NO3）2·6H2O、CoSO4·7H2O、CoCl2·6H2O、Ni（NO3）2·6H2O、NiSO4·6H2O及NiCl2·6H2O为浸渍液，制备了单组分负载型金属催化剂，研究表明，氢化还原后的催化剂催化析氢寿命短，因此，在合成单组分催化剂时未引入氢化还原工艺环节。催化析氢性能结果表明，以Fe（NO3）3·9H2O和CoCl2·6H2O为浸渍液所合成的Fe／TiO2／堇青石催化剂及CoTiO3／堇青石催化剂催化析氢性能最佳。KBH4浸渍可明显改善催化剂的催化析氢性能。对Fe／TiO2／堇青石催化剂而言，KBH4浸渍过程将催化剂表面的氧化铁还原为单质铁，XRD及XPS测试均表明催化剂真正起到催化析氢性能的活性组分为单质铁；对CoTiO3／堇青石催化剂而言，催化剂表面的氧化钴阻碍催化剂催化析氢性能，KBH4浸渍过程将催化剂表面的氧化钴还原为单质钴而脱落，XRD及XPS测试均表明KBH4浸渍可达到更加充分地利用催化剂表面活性组分CoTiO3催化析氢的目的。用紫外-可见分光光度法对CoTiO3／堇青石催化剂表面钴元素的质量百分含量进行测定，研究结果表明，随催化剂表面钴元素含量的增加，催化剂催化析氢性能提高。实验表明，当用过饱和的CoCl2·6H2O溶液为浸渍液时，虽然钴元素负载量增大，但是，催化剂在催化析氢过程中活性组分会脱落。当以饱和的CoCl2·6H2O溶液为浸渍液时，催化剂基本能得到最佳的催化析氢性能。CoTiO3／堇青石催化剂具有优良的催化碱性KBH4溶液水解析氢的性能，当KBH4溶液中NaOH浓度为18％时，催化析氢性能最佳。原因可能是由于溶液中OH-浓度的提高，使得KBH4溶液与催化剂表面的接触状态发生改变，从而改良了KBH4溶液在催化剂表面的传质效应。SEM表明CoTiO3／堇青石催化剂表面为颗粒较小的CoTiO3，比表面积及孔径分布测试表明该催化剂比表面积为5.58m2·g-1，平均孔径为14.91nm。利用该催化剂催化KBH4水解析氢，可实现为不同功率的PEFMC动力系统提供氢源。
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摘要ABSTRACT第1章 绪论1.1 概述1.2 催化剂载体的作用及种类1.2.1 固体催化剂的组成1.2.2 载体的作用1.2.3 催化剂载体的种类1.3 固体催化剂制备工艺的研究1.3.1 常用的固体催化剂的制备方法1.3.2 固体催化剂的工程设计和制备4水解析氢研究现状'>1.4 催化剂催化KBH4水解析氢研究现状4水解机理的研究'>1.4.1 KBH4水解机理的研究1.4.2 催化剂的研究现状1.5 课题研究意义及本论文主要工作第2章 实验部分2.1 药品和仪器2.1.1 实验药品2.1.2 仪器设备2.2 催化剂的制备原理2催化剂的合成'>2.3 Fe-Ni-B-Ag/TiO2催化剂的合成2载体的制备'>2.3.1 TiO2载体的制备2.3.2 活性组分的负载2.3.3 催化剂氢化还原2.4 以堇青石为载体的催化剂的制备2.4.1 催化剂载体的预处理2的涂敷'>2.4.2 载体表面TiO2的涂敷2.4.3 催化剂合成工艺的考查2.5 催化剂催化析氢2为载体的催化剂催化KBH4水解析氢'>2.5.1 以TiO2为载体的催化剂催化KBH4水解析氢4水解析氢'>2.5.2 以堇青石为载体的催化剂催化KBH4水解析氢2.6 催化剂表面组分分析2.6.1 主要试剂2.6.2 催化剂的预处理2.6.3 钴含量的测定2.7 催化剂的比表面积及孔径分布2.7.1 比表面积测定2.7.2 BJH法测定催化剂的孔径分布2.8 催化剂的表征2.8.1 催化剂的X射线衍射（XRD）分析2.8.2 催化剂的扫描电镜（SEM）分析2.8.3 催化剂的X射线光电子能谱（XPS）分析2.9 本章小结第3章 结果与讨论2催化剂催化析氢性能'>3.1 Fe-Ni-B-Ag/TiO2催化剂催化析氢性能4浸渍的影响'>3.1.1 KBH4浸渍的影响3溶液浸渍的影响'>3.1.2 AgNO3溶液浸渍的影响2/堇青石催化剂制备工艺结果分析'>3.2 Fe-Ni-B/TiO2/堇青石催化剂制备工艺结果分析3.2.1 焙烧温度及时间的影响3.2.2 氢化还原温度的影响2的影响'>3.2.3 负载TiO2的影响4浸渍的影响'>3.2.4 KBH4浸渍的影响2/堇青石为载体的单组分催化剂催化析氢性能'>3.3 以TiO2/堇青石为载体的单组分催化剂催化析氢性能3.3.1 氢化还原对寿命的影响3.3.2 不同活性组分催化剂催化析氢性能2/堇青石催化KBH4水解析氢性能研究'>3.4 Fe/TiO2/堇青石催化KBH4水解析氢性能研究3.4.1 催化剂催化析氢性能及反应条件的影响3.4.2 催化剂XRD表征4浸渍对催化析氢性能的影响'>3.4.3 KBH4浸渍对催化析氢性能的影响3/堇青石催化KBH4水解析氢性能研究'>3.5 CoTiO3/堇青石催化KBH4水解析氢性能研究3.5.1 钴元素含量对催化析氢性能的影响3.5.2 催化剂催化析氢性能及反应条件的影响4浸渍前后催化剂催化析氢性能'>3.5.3 KBH4浸渍前后催化剂催化析氢性能3.5.4 催化剂XPS表征3.5.5 催化剂SEM表征3.5.6 催化剂能谱测试3.5.7 催化剂的比表面和孔分布3.6 能量转化计算4溶液的储氢能力'>3.6.1 KBH4溶液的储氢能力3.6.2 PEFMC动力系统氢源所需供氢速率3.7 本章小结结论参考文献攻读学位期间发表的论文和取得的科研成果致谢
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标签：催化剂论文; 水解析氢论文; 堇青石论文;
M-TiO2/堇青石催化剂催化KBH4水解析氢性能研究
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