脱砷离子筛的研制及机理初探

论文摘要

本文着力于研究与开发对微量砷具有直接净化功能的一类新型生态环境材料即脱砷离子筛,包括:（1）开发两种具有特殊二维结构的新型无机非整比复合物,用化学制筛手段,赋予对特定离子的筛效应与键合能力,使之高效地捕获待净化的有害砷离子,材料具有筛取容量大、深度吸附的特点;（2）所制备材料既可用于饮用水深度脱砷过程,还可用于植物提取物溶液中脱砷过程,可有效脱除复杂体系中存在的微量砷,材料具有抗污染能力强的特点。本文对层柱化合物脱砷材料的制备、性能表征、外能注入促进和强化吸附过程及吸附分离微量砷过程中的材料表面物理化学行为进行了较为深入的探索。利用水解法、溶胶凝胶法制备了高吸附性能的钛柱撑蒙脱土和钛柱撑水滑石,分别结合铝镁水滑石、蒙脱土的性能和结构特征,对制备途径进行调变,开展结构设计和吸附性能研究。运用X光电能谱（XPS）、原位红外光谱（FT-IR）、X射线衍射分析（XRD）、透射电子显微镜分析（TEM）及差热分析（DTA）、固体核磁共振谱图分析（NMR）等手段对各种层柱材料的界面性质进行了表征。研究了不同制备条件对钛柱撑蒙脱土和钛柱撑水滑石的结构及对深度吸附水体系中痕、微量砷的影响,系统地研究了钛柱撑蒙脱土和钛柱撑水滑石具有特殊二维结构对微量砷吸附的机理以及不同外能注入强化吸附性能的影响。结果表明,紫外光照射可有效促进材料对微量砷的有效吸附。借助MD模拟手段,对蒙脱石-离子-水体系进行模拟,考察了层间含有不同补偿离子的蒙脱石的膨胀行为,进一步研究了层间物质的结构和运动行为,并探索了层间Na+和Mg2+形成不同扩散行为的原因。借助液相色谱-质谱联用仪等分析手段,对吸附过程前后三七主要成分的指纹图谱进行详细考察。结果表明,脱砷过程不仅有效分离去除有害砷,还可保证三七主要成分不变,实现了三七浸膏的质量控制。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 文献综述
• 1.1 砷
• 1.1.1 砷的污染概况
• 1.1.2 砷的价态、分布及与之相关的利弊
• 1.1.3 饮用水的砷含量标准
• 1.1.4 国内外除砷研究现状
• 1.2 中药中重金属污染现状概述
• 1.2.1 国外对有害物质限量标准
• 1.2.2 国内行业标准
• 1.3 柱撑层柱化合物
• 1.3.1 蒙脱土的概况及研究现状
• 1.3.2 蒙脱土改性
• 1.3.3 柱化剂的研究
• 1.4 水滑石类层状化合物
• 1.4.1 水滑石类层状化合物（LDHs）概述
• 1.4.2 水滑石类化合物的制备方法
• 1.4.3 水滑石类化合物的应用
• 1.5 分子模拟
• 1.5.1 分子模拟概念及方法
• 1.5.2 分子模拟技术的应用及前景
• 1.5.3 分子动力学方法中的几个基本概念
• 1.5.4 分子模拟技术在蒙脱石体系的研究现状
• 1.5.5 本文模拟的内容及意义
• 1.6 三七指纹图谱与质量控制
• 1.6.1 三七主要化学成分
• 1.6.2 指纹图谱与质量控制
• 1.7 本文选题背景、意义和主要研究思路
• 第二章 钛柱剂制备及其性能表征
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 材料与准备
• 2.2.2 样品准备与实验仪器
• 2.3 理论部分
• 2.4 结果与讨论
• 2.4.1 钛柱液粒径随着时间变化的生长过程
• 2.4.2 不同温度对钛柱液粒径生长的影响
• 4钛柱化液的Ram an表征'>2.4.3 TiCl₄钛柱化液的Ram an表征
• 2.5 本章小结
• 第三章 钛柱撑蒙脱土的制备与表征
• 3.1 前言
• 3.2 柱撑蒙脱土制备与表征
• 3.2.1 柱撑蒙脱的制备
• 3.2.2 测试方法与仪器
• 3.3 结果与讨论
• 4为钛源的柱撑蒙脱土的表征'>3.3.1 TiCl₄为钛源的柱撑蒙脱土的表征
• 3.3.2 钛醇盐为钛源的柱撑蒙脱土的表征
• 4为钛源的材料的吸附除砷性能的研究'>3.3.3 TiCl₄为钛源的材料的吸附除砷性能的研究
• 3.4 本章小结
• 第四章 钛柱撑水滑石的制备与表征
• 4.1 前言
• 4.2 实验方法
• 4.2.1 水滑石类化合物的制备
• 4.2.2 溶液中微量砷离子的测定
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 水滑石吸附砷的性能评价
• 4.3.2 材料表征
• 4.4 本章小结
• 第五章 Na/Mg 蒙脱石水化膨胀的分子动力学模拟研究
• 5.1 前言
• 5.2 模拟细节
• 5.2.1 分子间位能模型
• 5.2.2 模型建立
• 5.2.3 模拟方法
• 5.3 结果和讨论
• 5.3.1 膨胀形式
• 5.3.2 层间结构
• 5.3.3 层间水和补偿离子的扩散
• 5.4 本章小结
• 第六章 液相色谱-质谱联用研究中药三七化学成分
• 6.1 前言
• 6.2 仪器与试剂
• 6.3 仪器与表征
• 6.3.1 色谱条件
• 6.3.2 质谱条件
• 6.3.3 样品处理
• 6.4 结果与讨论
• 6.4.1 钛柱撑蒙脱土用于三七剪口浸膏的脱砷效果
• 6.4.2 液相色谱及质谱条件的确定
• 6.4.3 液相色谱方法学考察
• 6.4.4 处理样品和对照品LC-MS 图谱的相似度比较
• 6.4.5 处理样品和对照品质量色谱图（RIC）的相似度比较
• 6.5 本章小结
• 第七章 结论
• 参考文献
• 发表论文及参加科研情况
• 致谢