离子液体在甲烷液相直接催化氧化中的作用

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甲烷作为天然气的主要组分,是C1化工重要的原料。传统工业以高温高压合成甲醇为起点。甲烷的直接转化以其条件温和,温室气体排放少为特点,成为C,化工技术中的研究热点。目前,甲烷液相部分氧化多用浓硫酸或重金属催化剂体系,存在很强的腐蚀性和严重污染,因此探索甲烷转化的绿色化过程更为人们关注。离子液体是由离子组成的室温下呈液体的熔融盐。室温离子液体具有不可测挥发性,不易燃,高沸点,可循环性,热及化学稳定性等优点,代替了传统的有机溶剂,广泛应用在有机,有机金属和酶的合成以及分析领域。本文介绍了甲烷催化氧化制甲醇的绿色化学过程。在100ml不锈钢高压反应釜中以纳米Au/SiO2为催化剂,[Bmim]Cl离子液体为溶剂,三氟乙酸（TFA）、三氟乙酸酐（TFAA）为酸性试剂,K2S208为氧化剂。考察负载不同金属催化剂（Au/SiO2,Au-Cu/SiO2,Ag/SiO2, Ag-Cu/SiO2）,金的不同载体（Au/SiO2,Au/Al2O3）以及不同阴离子的离子液体对甲烷转化的作用,同时研究担载型纳米金催化剂（Au/SiO2）与离子液体[Bmim]Cl不同用量对甲烷转化的影响。实验结果表明：负载催化剂Au/SiO2催化效果最好,Ag/SiO2,Au-Cu/SiO2, Ag-Cu/SiO催化效果依次递减；Si02担载的纳米金的催化效果优于A1。0。担载的纳米金；阴离子是Cl-的离子液体对金的促进作用最显著；纳米催化剂Au/SiO2与离子液体[Bmim]Cl最佳用量分别为0.01g和1g。在最佳反应条件下,甲烷转化率可达24.9%,三氟乙酸甲酯选择性为71.5%,产率为17.8%。甲烷转化的产物为甲醇,三氟乙酸甲酯的形式存在。反应体系可回收并重复作用,离子液体与金的总回收率为96.91%,甲烷平均转化率为21.75%。根据纳米金催化剂的催化作用,探讨了甲烷氧化为甲醇的机理。

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第一章绪论

1.1 甲烷转化概述

1.1.1 前言

1.1.2 甲烷间接转化概述

1.1.3 甲烷直接转化概述

1.1.3.1 甲烷氧化偶联制乙烯

1.1.3.2 甲烷无氧芳构化

1.1.3.3 甲烷部分氧化制Cl含氧化合物

1.2 离子液体概述

1.2.1 离子液体的定义和特点

1.2.2 离子液体的种类

1.2.3 离子液体的性质

1.2.3.1 离子液体的熔点

1.2.3.2 离子液体的热稳定性

1.2.3.3 离子液体的密度

1.2.3.4 离子液体的粘度

1.2.3.5 离子液体的溶解性

1.2.3.6 离子液体的酸性和配位能力

1.2.4 离子液体的应用

1.2.4.1 在电化学中的应用

1.2.4.2 在分离工程中应用

1.2.4.3 在化学反应的应用

1.3 选题意义及主要内容

第二章实验部分

2.1 实验仪器及器皿

2.1.1 实验仪器

2.1.2 实验仪器

2.2 离子液体的合成

2.2.1 [Bmim]Cl离子液体的合成

2.2.2 [Bmim]Br离子液体的合成

3COO]离子液体的合成'>2.2.3 [Bmim][CF₃COO]离子液体的合成

4]的合成'>2.2.4 离子液体[hmim][HSO₄]的合成

2.3 液相催化氧化甲烷实验

2.4 分析方法

第三章结果与讨论

3.1 离子液体FT-IR表征

3.1.1 [Bmim]Cl离子液体的红外表征

3.1.2 [Bmim]Br离子液体的红外表征

3COO]离子液体的红外表征'>3.1.3 [Bmim][CF₃COO]离子液体的红外表征

4]离子液体的红外表征'>3.1.4 [hmima][HSO₄]离子液体的红外表征

2]表征'>3.2 催化剂纳米[Au/SiO₂]表征

3.2.1 X射线衍射分析

3.2.2 透射电子显微镜分析

3.3 甲烷转化结果分析

3.3.1 空白试验

3.3.2 催化剂不同活性组分对甲烷转化的作用

3.3.3 金的不同载体催化剂对甲烷转化的作用

3.3.4 离子液体的阴离子对甲烷转化的影响

3.3.5 离子液体[Bmim]Cl用量对甲烷转化的影响

2对甲烷的催化影响'>3.3.6 纳米金催化剂Au/SiO₂对甲烷的催化影响

3.4 甲烷转化产物的表征

3.4.1 甲烷转化的气相产物气相色谱表征

3.4.2 液相产物IR表征

3.4.3 液相产物GC-MS表征

3.4.4 液相产物核磁表征

3.5 纳米金与离子液体催化体系回收的应用

3.6 反应机理探讨

第四章结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

参考文献

致谢

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