硅胶负载掺铁纳米二氧化钛膜的制备与性能研究

论文摘要

近年来,在湿法化学中发展起一种新的方法——液相沉积法（Liquid Phase Deposition简称LPD）,该法最初用来制备SiO2薄膜,以后得以发展,用来制备其它薄膜。用此法只需在适当的反应液中浸入基片,在基片上便会沉积出均匀致密的氧化物或氢氧化物薄膜。成膜过程不需热处理,不需昂贵的设备,操作简单。本文利用六氟钛酸铵和F-离子捕获剂硼酸作为原料,用液相沉积法在硅胶载体上制备了掺铁二氧化钛薄膜,并对其光催化性能进行了研究。根据正交分析得出最好的实验条件为:铁含量为0.1%;原料配比1:2;沉积温度60℃;焙烧时间4h;焙烧温度500℃;沉积时间6h。对在最优条件下制得的样品分别进行了XPS、FT-IR、SEM、XRD和UV-Vis分析。XPS分析表明,样品中主要含有Ti、O、Si和Fe 4种元素,并且Fe元素已经成功地掺杂到了TiO2晶格中;在FT-IR图谱中可以发现Ti-O-Si键的形成,说明TiO2和硅胶紧密相联; SEM照片上可以明显看到由大小均匀、排列致密的球状颗粒在硅胶表面形成的膜,每个球粒又都是由大小约10nm～20nm纳米晶聚集而成;XRD谱图显示,500℃焙烧后的Fe3+-TiO2/硅胶样品中有很强的锐钛矿型二氧化钛衍射峰,表明样品经500℃焙烧后得到的是锐钛矿型二氧化钛纳米晶粒。样品的紫外-可见光漫反射谱图中发现有红移现象,证明了掺杂Fe3+可以使TiO2的光响应范围向可见光区扩展,有利于催化剂对可见光的吸收,从而提高催化剂的光催化活性。最后,在紫外光和可见光条件下进行了光催化降解亚甲基蓝实验。实验结果表明,在紫外光条件下,掺杂Fe3+后TiO2薄膜的光催化活性较未掺杂时有了较大提高;尤其是在可见光条件下,掺杂Fe3+的TiO2薄膜更是具有了未掺杂改性TiO2薄膜所没有的光催化活性,10个小时后亚甲基蓝的光降解率达到70.9%。以上证明本实验制得的催化剂性能优越,应用前景广阔,为进一步系统研究液相沉积法提供了理论依据和实验依据。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 光催化技术
• 2 光催化剂研究进展'>1.2 负载型TiO₂光催化剂研究进展
• 1.2.1 光催化剂载体
• 2 固定化技术的发展'>1.2.2 TiO₂固定化技术的发展
• 2 的制备方法'>1.2.3 掺杂态纳米TiO₂的制备方法
• 2及掺铁TiO₂ 光催化原理'>1.3 TiO₂及掺铁TiO₂光催化原理
• 2 光催化原理'>1.3.1 TiO₂光催化原理
• 3+对TiO₂ 光催化活性的影响机理'>1.3.2 掺杂Fe³⁺对TiO₂光催化活性的影响机理
• 2 光催化剂的应用'>1.4 TiO₂光催化剂的应用
• 1.4.1 有机污染物的降解与转化
• 1.4.2 无机污染物的处理
• 1.4.3 水面油污的处理
• 1.4.4 卫生保健
• 1.4.5 净化空气
• 2 薄膜活性的因素'>1.5 影响光催化剂TiO₂薄膜活性的因素
• 1.5.1 晶体结构的影响
• 1.5.2 晶格缺陷的影响
• 1.5.3 颗粒粒径的影响
• 1.5.4 混晶效应
• 1.5.5 光源与光强的影响
• 1.5.6 反应物起始浓度的影响
• 1.5.7 催化剂投加量的影响
• 1.5.8 反应温度的影响
• 1.5.9 反应液pH 值的影响
• 1.5.10 透光性的影响
• 2 的研究方向'>1.6 掺杂态TiO₂的研究方向
• 1.7 本课题的研究意义、研究思路和研究内容
• 1.7.1 研究意义
• 1.7.2 研究思路
• 1.7.3 研究内容
• 2 实验部分
• 2.1 实验原理
• 2.1.1 沉积液的反应机理
• 2 与硅胶相结合的机理'>2.1.2 TiO₂与硅胶相结合的机理
• 2.2 实验材料与仪器
• 2.2.1 实验材料
• 2.2.2 实验仪器
• 2.3 实验步骤及工艺流程
• 2.3.1 实验步骤
• 2 薄膜制备工艺流程'>2.3.2 以硅胶为载体掺铁TiO₂薄膜制备工艺流程
• 2.4 样品的结构测试
• 2.5 样品的光催化性能测试
• 2.5.1 样品在紫外光下的光降解实验
• 2.5.2 样品在可见光下的光降解实验
• 3 结果与讨论
• 3+掺杂纳米TiO₂ 光催化剂制备的最佳工艺参数'>3.1 硅胶负载FE³⁺掺杂纳米TiO₂光催化剂制备的最佳工艺参数
• 3.2 影响制备的主要因素
• 2 光催化活性的影响'>3.2.1 含铁量对TiO₂光催化活性的影响
• 2 光催化活性的影响'>3.2.2 沉积液的原料配比对TiO₂光催化活性的影响
• 2 光催化活性的影响'>3.2.3 焙烧温度对TiO₂光催化活性的影响
• 2 催化活性的影响'>3.2.4 焙烧时间对TiO₂催化活性的影响
• 2 催化活性的影响'>3.2.5 沉积时间对TiO₂催化活性的影响
• 2 催化活性的影响'>3.2.6 沉积温度对TiO₂催化活性的影响
• 3.3 样品表征
• 3.3.1 XPS 分析
• 3.3.2 FT-IR 分析
• 3.3.3 SEM 分析
• 3.3.4 XRD 分析
• 3.3.5 UV-Vis 分析
• 4 光催化性能研究
• 4.1 亚甲基蓝光降解机理
• 4.2 紫外光条件下光降解实验结果与讨论
• 4.2.1 掺杂铁离子的影响
• 4.2.2 催化剂用量的影响
• 4.2.3 溶液pH 值的影响
• 4.3 可见光条件下光降解实验结果与讨论
• 5 结论
• 致谢
• 参考文献
• 附录