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纳米金催化剂的光催化性能研究

2020-12-10阅读(661)

纳米金催化剂的光催化性能研究

论文摘要

光是一种环境友好的能源,能在温和条件下活化反应物分子（或催化剂）,促进反应发生,从而提高反应物转化率和产物选择性。近年来的研究发现,贵金属金纳米颗粒对紫外和可见光有较好的吸收,能在温和条件下选择性催化化学反应,成为新型光催化剂的研究热点。本文主要研究负载型纳米金催化剂对甲醇选择性氧化制备甲酸甲酯反应以及环己烷选择性氧化反应的光催化性能,探讨不同类型纳米金催化剂的光催化反应机理,具体研究内容与主要结论如下：1、采用金属溶胶沉积法制备出负载型纳米金催化剂,并对催化剂进行了XRD、TEM、UV-Vis、ICP等表征。结果表明：金纳米颗粒大小在3～8nm之间,在载体上分散性较好；负载的纳米金催化剂在可见光范围有较强的吸收,其原因为纳米金颗粒表面在可见光照射下发生了表面等离子体共振。2、在常温、常压下研究了甲醇氧化脱氢制备甲酸甲酯的反应。对比试验结果表明：催化剂在无光或无氧气的条件下,均不发生反应；在常温、常压、紫外光照射下,考察了不同催化剂对目标反应的光催化活性,其中采用金属溶胶凝胶法制备的3%Au/ZrO2催化剂,甲酸甲酯的最高生成量为27602.78μmol/g/h。3、在常温、常压和光照条件下考察了环己烷的选择性氧化反应。对Au/ZrO2、Au/TiO2催化剂,目标产物为环己醇和环己酮。在汞灯照射下,以O2为氧化剂,乙腈为溶剂,TBHP为引发剂,环己烷的转化率最高达10.44%,酮醇的总选择性大于98%。4、初步探讨了甲醇选择性氧化反应的反应机理,大致为纳米Au颗粒在紫外光照下,引发纳米Au颗粒表面电子的带间跃迁,产生大量高能电子,从而诱导反应发生。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 目录
  • 第一章 前言
  • 1.1 研究背景及意义
  • 1.2 本课题研究目的与内容
  • 第二章 文献综述
  • 2.1 光催化反应基本原理
  • 2.1.1 半导体类光催化剂
  • 2.1.2 改性或掺杂的半导体材料光催化剂
  • 2.1.3 贵金属纳米粒子光催化剂
  • 2.2 纳米金光催化性能的研究现状
  • 2.2.1 臭氧的光催化分解
  • 2.2.2 有机染料的降解
  • 2.2.3 空气中有机污染物的氧化
  • 2.2.4 硝基化合物的还原
  • 2.2.5 选择性氧化
  • 2.2.6 制氢
  • 2.3 甲醇的选择性氧化
  • 2.3.1 直接酯化法
  • 2.3.2 甲醇脱氢法
  • 2.3.3 甲醇氧化脱氢法
  • 2.3.4 甲醇羰基化法
  • 2.3.5 合成气一步合成法
  • 2.3.6 甲醛二聚法
  • 2.3.7 二氧化碳法
  • 2.4 环己烷的选择性氧化
  • 2.4.1 苯酚氢化法
  • 2.4.2 环己烯水合法
  • 2.4.3 环己烷氧化法
  • 2.4.4 环己烷选择性氧化制备环己醇和环己酮的研究进展
  • 第三章 实验部分
  • 3.1 实验试剂和仪器
  • 3.2 催化剂制备
  • 3.3 催化剂表征
  • 3.3.1 X射线衍射（XRD,X-ray diffraction）
  • 3.3.2 透射电镜（TEM,Transmission Electron Microscopy）
  • 3.3.3 紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS,Ultraviolet-Visible diffusivereflectance spectra）
  • 3.3.4 电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES,Inductively CoupledPlasma Optical Emission Spectrometer）
  • 3.3.5 比表面积及孔结构测试（BET,Brunauer Emmett Teller）
  • 3.4 催化剂活性测试
  • 3.4.1 甲醇反应产物定性分析
  • 3.4.2 甲醇反应产物定量分析
  • 3.4.3 环己烷反应产物定性分析
  • 3.4.4 环己烷反应产物定量分析
  • 2光催化氧化甲醇'>第四章 Au/ZrO2光催化氧化甲醇
  • 4.1 催化剂表征
  • 4.1.1 XRD分析
  • 4.1.2 TEM分析
  • 4.1.3 UV-Vis分析
  • 4.1.4 ICP-OES分析
  • 4.1.5 BET分析
  • 4.2 光催化活性分析
  • 4.2.1 不同条件下催化剂的活性
  • 4.2.2 温度对催化活性的影响
  • 4.2.3 Au含量及制备方法对光催化活性的影响
  • 4.2.4 催化剂稳定性测试
  • 2、Au/SiO2光催化氧化甲醇'>第五章 Au/TiO2、Au/SiO2光催化氧化甲醇
  • 5.1 催化剂表征
  • 5.1.1 XRD分析
  • 5.1.2 TEM分析
  • 5.1.3 UV-Vis分析
  • 5.1.4 ICP-OES分析
  • 5.1.5 BET分析
  • 5.2 催化剂活性测试
  • 5.2.1 不同催化剂的活性
  • 5.2.2 温度的影响
  • 5.2.3 催化剂稳定性测试
  • 5.3 机理分析
  • 第六章 环己烷的选择性氧化
  • 6.1 引言
  • 6.2 环己烷选择性氧化
  • 6.2.1 催化活性
  • 6.2.2 反应条件对催化剂性能的影响
  • 6.3 机理分析
  • 第七章 结论与展望
  • 7.1 结论
  • 7.2 展望
  • 参考文献
  • 发表论文和科研情况说明
  • 致谢

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