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长链正构烷烃在多功能催化剂上的择形异构化

2020-11-22阅读(496)

长链正构烷烃在多功能催化剂上的择形异构化

论文摘要

长链烷烃临氢异构化反应在生产高品质润滑油的过程中发挥着重要的作用,通常它是在具有择形催化性能的金属-酸性双功能催化剂上进行的。本论文制备了不同酸性的Pt/SAPO-11和Pt/MeAPO-11催化剂,并考察了其反应性能,阐述了催化剂中酸功能和加氢/脱氢功能之间的平衡在长链烷烃临氢异构化反应中的重要作用。利用水-醇两相体系合成法可以有效地提高SAPO-11的Si含量和酸量,从而提高它的异构化活性,但过高的酸性失去了与担载Pt的脱氢/加氢功能之间的平衡,导致Pt/SAPO-11的异构化选择性降低。用各种方法表征了不同金属杂原子取代的AlPO-11分子筛并考察了它们在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能,发现Pt/MeAPO-11的活性首先取决于MeAPO-11的酸强度,顺序为:Pt/MgAPO-11 > Pt/CoAPO-11 > Pt/ZnAPO-11 > Pt/MnAPO-11,但由于Co和Mn对Pt的较强的相互作用,减弱了担载Pt的金属性能,明显地降低了异构化选择性。本文系统地考察了合成条件对MgAPO-11分子筛的晶相、Mg引入量、酸性和担载Pt催化剂的正十二烷临氢异构化反应性能的影响。研究发现,随着Mg含量的提高,MgAPO-11酸性增强,但由于Mg原子引入骨架产生的较强酸性位Mg-OH-P对Pt的作用,使Pt的金属性减弱,当Mg的含量超过一定值时,Pt的金属性难以与MgAPO-11的酸性相平衡,因此,Pt/MgAPO-11的活性随着Mg含量的提高呈现先增加后降低的趋势。上述研究结果表明,金属性和酸性同时影响催化剂的烷烃临氢异构化反应活性和选择性;只有当两者相互匹配,达到平衡时,才能达到最佳的反应性能。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 研究背景
  • 1.2 长链烷烃在双功能催化剂上的转化机理
  • 1.2.1 经典的双功能机理
  • 1.2.2 择形催化机理
  • 1.3 长链烷烃临氢异构化催化剂
  • 1.3.1 金属
  • 1.3.2 中孔分子筛载体
  • 1.3.2.1 中孔硅铝分子筛
  • 1.3.2.2 中孔磷酸铝分子筛
  • 1.3.3 分子筛型担载催化剂上金属和载体的相互作用
  • 1.3.4 小结
  • 1.4 杂原子磷酸铝分子筛中杂原子的取代及酸性
  • 1.4.1 杂原子同晶取代的方式及酸性位的产生
  • 1.4.2 杂原子取代磷酸铝分子筛的酸强度
  • 1.4.3 杂原子同晶取代进入骨架的判断方法
  • 1.5 论文的研究思路和结构
  • 参考文献
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 实验试剂
  • 2.2 分子筛及催化剂的制备
  • 2.2.1 分子筛的合成
  • 2.2.2 催化剂的制备
  • 2.3 分子筛与催化剂的表征
  • 2.3.1 晶相结构测定
  • 2.3.2 组成分析
  • 2.3.3 氮气物理吸附
  • 2.3.4 形貌测定
  • 2.3.5 紫外-可见漫反射光谱
  • 2.3.6 程序升温还原
  • 2.3.7 程序升温脱附
  • 2脉冲化学吸附'>2.3.8 H2脉冲化学吸附
  • 2.3.9 热分析
  • 2.3.10 FT-IR 光谱
  • 2.4 催化剂在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能评价
  • 2.4.1 反应评价
  • 2.4.2 数据处理
  • 参考文献
  • 第三章 水-醇两相体系 SAPO-11 分子筛的合成、表征及异构化性能研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 分子筛的表征
  • 3.2.1 XRD 表征
  • 3.2.2 比表面、组成和形貌
  • 3.2.3 热分析
  • 3-TPD测定酸性'>3.2.4 NH3-TPD测定酸性
  • 3.3 SAPO-11 分子筛在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能
  • 3.4 小结
  • 参考文献
  • 第四章 MeAPO-11 分子筛的表征及异构化性能研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 MeAPO-11 分子筛的表征
  • 4.2.1 MeAPO-11 分子筛的晶相和组成
  • 4.2.2 孔分布和比表面
  • 4.2.3 扫描电镜照片
  • 4.2.4 分子筛骨架振动的 FT-IR 光谱
  • 2-TPR表征'>4.2.5 H2-TPR表征
  • 4.2.6 紫外-可见漫反射光谱表征
  • 3-TPD表征'>4.2.7 NH3-TPD表征
  • 4.2.8 吡啶吸附 FT-IR 光谱表征
  • 4.3 Pt/MeAPO-11 催化剂在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能
  • 4.4 小结
  • 参考文献
  • 第五章 合成条件对 Pt/MgAPO-11 催化正十二烷临氢异构化反应的影响
  • 5.1 引言
  • 5.2 结果与讨论
  • 5.2.1 Mg 源的影响
  • 5.2.1.1 Mg 源对合成样品晶相的影响
  • 5.2.1.2 Mg 源对 MgAPO-11 组成和酸性的影响
  • 5.2.1.3 Mg 源对 Pt/MgAPO-11 催化性能的影响
  • 2O5/Al2O3比的影响'>5.2.2 P2O5/Al2O3比的影响
  • 2O5/Al2O3比对合成样品晶相的影响'>5.2.2.1 P2O5/Al2O3比对合成样品晶相的影响
  • 2O5/Al2O3比对MgAPO-11 组成和酸性的影响'>5.2.2.2 P2O5/Al2O3比对MgAPO-11 组成和酸性的影响
  • 2O5/Al2O3比对Pt/MgAPO-11 催化性能的影响'>5.2.2.3 P2O5/Al2O3比对Pt/MgAPO-11 催化性能的影响
  • 5.2.3 Mg 含量的影响
  • 5.2.3.1 Mg 含量对样品晶相的影响
  • 5.2.3.2 不同 Mg 含量的 MgAPO-11 的形貌
  • 5.2.3.3 不同 Mg 含量的 MgAPO-11 的组成和酸性
  • 5.2.3.4 不同 Mg 含量样品的热分析
  • 5.2.3.5 Mg 含量对 Pt/MgAPO-11 的催化性能的影响
  • 5.2.4 晶化时间的影响
  • 5.2.4.1 晶化时间对产物晶相的影响
  • 5.2.4.2 不同晶化时间的 MgAPO-11 分子筛的形貌
  • 5.2.4.3 晶化时间对样品 Mg 含量和酸性的影响
  • 5.2.4.4 不同晶化时间的 Pt/MgAPO-11 的催化性能
  • 5.2.5 水-醇两相体系 MgAPO-11 分子筛的合成及性质
  • 5.2.5.1 样品的 XRD 和 SEM 表征
  • 5.2.5.2 样品的组成及酸性
  • 5.2.5.3 合成介质对 Pt/MgAPO-11 的催化性能的影响
  • 5.2.6 Pt/MgAPO-11 与 Pt/SAPO-11 的催化性能的比较
  • 5.2.7 Pt/MgAPO-11 催化剂在中压下的催化性能
  • 5.2.8 Pt/MgAPO-11 催化剂的初始稳定性
  • 5.3 小结
  • 参考文献
  • 第六章 金属-酸性-择形三功能催化剂在长链烷烃临氢异构化反应中的协同作用规律
  • 6.1 引言
  • 6.2 金属性的调变对长链烷烃临氢异构化反应的影响
  • 6.2.1 担载金属类型的影响
  • 6.2.2 金属担载量的影响
  • 6.2.3 金属-载体相互作用的影响
  • 6.3 载体酸性的调变对长链烷烃临氢异构化反应的影响
  • 6.4 分子筛孔结构的影响
  • 6.5 小结
  • 参考文献
  • 第七章 结论
  • 作者简介
  • 博士期间发表论文及申请专利情况:
  • 致谢

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