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固载化AlCl3催化剂上PAO制备的研究

2020-11-23阅读(308)

固载化AlCl3催化剂上PAO制备的研究

论文摘要

本文采用具有大、中双孔的γ-Al2O3为载体制备的固载化AlCl3催化剂，在悬浮床反应器中进行1-癸烯聚合反应的活性及稳定性研究，详细考察了催化剂制备方法、载体孔径、载体粒度、原料烷烯体积比、反应温度、单釜反应时间及不同溶剂对聚合反应性能及催化剂稳定性的影响，并对催化剂的失活机理进行了探讨。用CCl4两段法制备的固载化AlCl3催化剂活性较高，稳定性较好，采用20-60目的双孔γ-Al2O3为载体制备的催化剂有利于产物分子外扩散，稳定性较好，适宜于该反应。研究发现，较低的反应温度有利于提高催化剂的稳定性；延长单釜反应时间能够增加反应物及产物从催化剂孔道中向外扩散的时间，对提高催化剂稳定性具有重要意义；适宜的溶剂及烷烯体积比也可延长催化剂的使用寿命。以庚烷与1-癸烯体积比4∶1为原料，在温度80℃，单釜反应时间3h的条件下，催化剂的稳定性最佳。探讨了催化剂失活的机理。通过对催化剂的分析发现，在1-癸烯聚合反应中，固载化AlCl3催化剂上氯化物的流失、原料中含水浓度以及使催化剂中毒的某些杂质等都不是催化剂失活的主要原因。其主要原因是固载化的AlCl3催化剂上的活性中心与1-癸烯发生了较强的化学吸附作用，使得催化剂活性中心数目下降，从而导致催化剂的初始活性迅速降低，而催化剂的后期稳定性较好。采用浸渍法制备的负载型硫酸铝催化剂应用于异丁烯齐聚反应，Al2（SO4）3担载量为10wt．％，掺杂ZnO助剂（与Al2（SO4）3摩尔比为1∶1），在空气流的气氛下，400℃焙烧4h所制得的催化剂对该反应具有较好的活性。在反应温度为20℃，空速为4.0h-1，原料中异丁烯浓度为22、wt．％的条件下，异丁烯的转化率为97％，齐聚产物中二聚体与三聚体选择性可达90％。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 1 文献综述
  • 1.1 聚α-烯烃合成油
  • 1.1.1 概述
  • 1.1.2 PAO的发展概况
  • 1.2 PAO的合成
  • 1.3 传统的PAO合成工艺介绍
  • 1.3.1 均相Lewis酸催化剂
  • 1.3.2 齐格勒型催化剂
  • 1.3.3 茂金属催化剂
  • 1.4 PAO合成催化剂的研究进展
  • 1.4.1 负载型非茂类-前过渡金属配合物催化剂
  • 1.4.2 分子筛催化剂
  • 1.4.3 负载型金属氧化物或金属盐类催化剂
  • 1.4.4 非均相Lewis酸阳离子催化剂
  • 3催化剂的研制与应用'>1.5 固载化AlCl3催化剂的研制与应用
  • 3催化剂的制备方法'>1.5.1 固载化AlCl3催化剂的制备方法
  • 3固载化机理及其表面结构与活性中心'>1.5.2 AlCl3固载化机理及其表面结构与活性中心
  • 3催化剂的应用'>1.5.3 固载化AlCl3催化剂的应用
  • 1.6 选题依据
  • 2 实验部分
  • 2.1 实验原料
  • 2.1.1 基本试剂
  • 2.1.2 反应原料
  • 2.2 催化剂的制备
  • 4两段反应法催化剂的制备'>2.2.1 CCl4两段反应法催化剂的制备
  • 2.2.2 升华法催化剂的制备
  • 2.2.3 溶剂法催化剂的制备
  • 2.3 催化剂固载量的分析
  • 2.4 反应原料的预处理
  • 2.5 聚合反应方法及装置图
  • 2.6 分析及计算方法
  • 2.7 氯离子流失量的测定
  • 2.8 TGA/DTA测定
  • 3催化剂上1-癸烯聚合反应活性及稳定性的影响'>3 反应条件对固载化AlCl3催化剂上1-癸烯聚合反应活性及稳定性的影响
  • 3.1 催化剂制备方法对1-癸烯聚合催化性能的影响
  • 3.2 载体孔径大小对催化剂稳定性的影响
  • 3.3 催化剂粒度对催化剂稳定性的影响
  • 3.4 溶剂对催化剂稳定性的影响
  • 3.5 原料配比对催化剂稳定性的影响
  • 3.6 温度对催化剂稳定性的影响
  • 3.7 反应时间对催化剂稳定性的影响
  • 3.8 小结
  • 4 催化剂失活机理的研究
  • 4.1 催化剂上氯化物的流失
  • 4.2 原料中杂质的影响
  • 4.3 癸烯化学吸附
  • 4.4 小结
  • 附篇:负载硫酸铝催化异丁烯齐聚反应
  • 5.1 综述
  • 5.2 实验部分
  • 5.2.1 原料与主要试剂
  • 5.2.2 催化剂的制备
  • 5.2.3 反应装置及流程
  • 5.2.4 尾气及液样分析
  • 5.3 实验结果与讨论
  • 5.3.1 硫酸铝负载量的影响
  • 5.3.2 焙烧温度的影响
  • 2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响'>5.3.3 助剂对Al2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响
  • 2O3对Al2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响'>5.3.3.1 La2O3对Al2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响
  • 2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响'>5.3.3.2 MgO对Al2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响
  • 2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响'>5.3.3.3 ZnO对Al2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响
  • 2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响'>5.3.4 反应温度对ZnO-Al2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响
  • 2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响'>5.3.5 空速对ZnO-Al2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响
  • 2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响'>5.3.6 原料浓度对ZnO-Al2（SO4）3/Al2O3催化剂催化性能的影响
  • 5.4 小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢

    • 相关论文文献

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