择形催化合成2,6-二异丙基萘的研究

择形催化合成2,6-二异丙基萘的研究

论文摘要

2,6-二异丙基萘(2,6-DIPN)是合成新型聚酯树脂聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)和聚萘二甲酸丁二醇酯(PBN)以及液晶高分子聚合物(LCP)的重要原料,而且合成2,6-DIPN的原料萘和丙烯都是常见的化工原料,所以将2,6-DIPN的生产工业化最近几年成为国内外研究的重点。目前研究的重点仍然是找到高活性和高选择性的催化剂,以及优化反应条件提高收率。本论文对2,6-二异丙基萘的应用和合成方法、沸石分子筛的择形反应机理和改性以及磷酸硅铝分子筛的发展作了较为详细的综述。继续前人工作,以萘和丙烯为原料,采用自制的SAPO-5分子筛,研究了原料配比(萘与丙烯的比例)、催化剂用量、反应温度和反应时间对于萘的转化率、目的产物2,6-DIPN的收率和选择性的影响,并通过正交实验确定了该催化剂体系下的最佳反应条件为:原料配比(萘:丙烯)=1:2,催化剂用量8%,反应温度270℃,反应时间控制在8h左右。本文还制备了用铈盐改性的SAPO-5分子筛以及HM、Hβ催化剂,并分别进行了烷基化反应。对于反应产物,采用气相色谱法进行分析,从而对不同的催化剂进行评价。结果表明,对于目的产物:2,6-二异丙基萘,制备出来的铈离子浸渍丝光沸石分子筛,起到了很好的择形催化作用。本研究还采用X射线衍射法(XRD)、低温氮吸附法(BET)对催化剂的特性进行了分析。探讨了催化剂对本实验的影响。

论文目录

  • 前言
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 概述
  • 1.2 2,6-DIPN 的合成
  • 1.2.1 合成方法
  • 1.2.2 萘的异丙基化反应途径
  • 1.2.3 催化剂的研究进展
  • 1.3 沸石分子筛
  • 1.3.1 沸石分子筛的组成与常见结构
  • 1.3.2 磷酸硅铝分子筛(SAPO 分子筛)
  • 1.3.3 择形反应机理
  • 1.3.4 沸石分子筛的改性
  • 1.4 本课题的提出和研究内容的意义
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 实验所用试剂及仪器
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2.2.1 催化剂制备装置
  • 2.2.2 制备方法
  • 2.3 催化剂的评价与表征
  • 2.3.1 萘异丙基化反应装置及实验方法
  • 2.3.2 产物的确定
  • 2.3.2.1 定性分析
  • 2.3.2.2 定量分析和校正因子的确定
  • 2.3.3 产物的计算
  • 2.3.4 催化剂的表征
  • 第三章 SAPO-5 分子筛的处理和反应过程影响因素的分析
  • 3.1 反应过程影响因素的分析
  • 3.1.1 原料配比
  • 3.1.2 催化剂用量
  • 3.1.3 反应温度
  • 3.1.4 反应时间
  • 3.2 通过正交实验确定最佳反应条件
  • 3.2.1 正交实验方案的确定
  • 3.2.2 实验部分
  • 3.2.3 正交实验结果及极差分析
  • 3.3 催化剂的表征
  • 3.3.1 X-射线粉末衍射
  • 3.3.2 比表面积及孔结构测定(BET 法)
  • 3.4 小结
  • 第四章 负载活性组分对沸石催化剂催化性能的影响
  • 4.1 合成结果分析
  • 4.1.1 铈离子交换改性方式对催化剂择形性能的影响
  • 4.1.2 铈离子交换改性次数对催化剂择形性能的影响
  • 4.1.3 浸渍方式对催化剂择形性能的影响
  • 4.1.4 铈浸渍量对催化剂择形性能的影响
  • 4.1.5 小结
  • 4.2 催化剂的表征
  • 4.2.1 X 射线衍射测试结果与分析图
  • 4.2.2 红外光谱
  • 4.3 对今后的研究展望
  • 第五章 结论
  • 参考文献
  • 发表论文情况
  • 附录
  • 附录1 产物的物性常数
  • 附录2 各种沸石孔径和二异丙基萘分子直径的比较
  • 附录3 部分催化剂的色谱图
  • 附录4 萘和丙烯烷基化产物的质谱分析图
  • 致谢
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