硝酸根分子振动的计算与测量

论文摘要

硝酸盐是一种重要的海洋营养盐,硝酸盐在大气循环过程、原子能工业废料处理中也发挥着重要作用。硝酸根离子在水溶液中的存在状态是研究硝酸盐作用机理的基础,具有重要的理论意义和实际应用价值。本论文首先利用傅里叶变换红外光谱仪分别测量了不同浓度、不同阳离子和阴离子环境下硝酸钠溶液的红外吸收光谱。红外吸收光谱结果表明:仅有硝酸根的反对称伸缩振动ν3(13501400cm-1)有较强的红外活性,而且硝酸根的反对称伸缩振动发生了明显的劈裂;不同阳离子以及不同阴离子环境对硝酸根振动影像很小。其次利用高斯软件中的密度泛函（DFT）B3LYP方法计算了硝酸根与13个水分子（NO3-·nH2O,n=13）结合的最优结构及其分子振动谱。计算结果表明:硝酸根与水分子所形成的水合物有多种稳定结构,其中硝酸根与一个水分子结合的反对称伸缩振动ν-3与硝酸钠水溶液中硝酸根的红外吸收谱基本一致,表明硝酸盐溶液中每一硝酸根与附近水分子的作用效果等效为NO3-·1H2O。进一步计算了金属阳离子的水合结构与硝酸根水合结构结合为一个整体的振动频率。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 研究背景与意义
• 1.1 选题意义
• 1.2 国内外研究现状
• 1.3 本论文的主要工作及安排
• 2 傅立叶变换红外光谱仪与 Gaussian 软件
• 2.1 红外光谱
• 2.1.1 红外光谱基本原理
• 2.1.2 傅里叶变换红外光谱仪
• 2.2 第一性原理简介
• 2.2.1 HF 理论
• 2.2.2 密度泛函理论（Density Function Theory，DFT）
• 2.2.3 分子振动的第一性原理计算
• 2.3 高斯软件简介
• 3 硝酸盐红外吸收光谱实验
• 3.1 红外吸收光谱实验
• 3.1.1 溶液的制备
• 3.1.2 实验数据处理
• 3.1.3 不同浓度硝酸钠溶液的红外光谱
• 3.1.4 不同阳离子的影响
• 3.1.5 阴离子的影响
• 3.2 结论
• 4 硝酸根与水分子结合的振动模拟计算
• 3^-'>4.1 NO₃^-
• 3^-·H₂0，N0₃^-·2H₂0，N0₃^·3H₂0'>4.2 N0₃^-·H₂0，N0₃^-·2H₂0，N0₃^·3H₂0
• 3 个水分子结合的改进'>4.3 硝酸根与1³个水分子结合的改进
• 4.3.1 分子结构
• 4.3.2 硝酸根分子的振动
• 4.4 基组重叠校正
• 4.5 溶剂模型
• 4.6 结论
• 5 金属阳离子对硝酸根分子振动的影响
• 5.1 硝酸根与钠离子结合的离子对
• 5.2 水合钠离子对硝酸根振动的影响
• 5.3 金属阳离子对硝酸根振动影响的改进计算
• 5.4 结论
• 6 总结与展望
• 6.1 论文工作总结
• 6.2 工作展望
• 参考文献
• 致谢
• 个人简历
• 发表的学术论文