低温等离子体氧化及催化氧化乙硫醇恶臭气体的研究

低温等离子体氧化及催化氧化乙硫醇恶臭气体的研究

论文摘要

恶臭气体的污染问题逐渐受到重视,现有的控制技术尚不完善。近年来,低温等离子体作为一种很有前途的废气治理新技术逐渐走进人们的视野,但现行的等离子体技术尚有成本高的缺点。本研究旨在开发一种等离子体催化氧化恶臭气体的新技术,通过在反应器中添加催化剂强化等离子体化学反应以期降低成本。本研究通过脉冲电路系统驱动反应器来产生等离子体放电分解乙硫醇。首先,试验考察了脉冲电晕放电、介质阻挡放电和叠加放电(脉冲放电与介质阻挡放电同时发生)三种不同放电形式对乙硫醇处理效果的影响。其次,考察了空气湿度、脉冲频率、乙硫醇初始浓度、气体流量和峰值电压对等离子体反应的影响。最后,研究了Mn/γ-Al2O3, Cu/γ-Al2O3, Fe/γ-Al2O3, Mn-Fe/γ-Al2O3, Cu-Mn/γ-Al2O3五种负载型金属催化剂对等离子体氧化效果的促进作用。试验表明:各类放电形式下,乙硫醇的去除率和能量效率随能量密度的变化有类似的规律即:随能量密度的增加乙硫醇去除率逐渐增加,能量效率先增加后减小。不同放电形式下,达到相同的处理效果,脉冲电晕放电能量密度最低。介质阻挡放电乙硫醇去除率和能量效率在低能量密度条件下随湿度增加先增加后减小,在高能量密度条件下随湿度增加一直在减小。电晕放电相同能量密度下,乙硫醇去除率和能量效率随脉冲频率的增加而增加。频率越高,气体的温升越明显,反应的放电功耗越大。另外,电晕放电中,乙硫醇去除率随峰值电压的增加,初始浓度、气体流量的减小而增加;能量效率随峰值电压的减小先增加后减小,随初始浓度、气体流量的增加而增加。脉冲电晕放电联用催化剂时,乙硫醇去除率和能量效率得到了明显改善,对比五种负载型金属催化剂,Mn-Fe/γ-Al2O3有最好的去除效果和最高的能量效率。Mn-Fe/γ-Al2O3催化剂在能量密度为2.5J/L时能量效率达到200g/kWh。经分析认为等离子体催化氧化乙硫醇的机理为:(a)在等离子放电区,乙硫醇被高能电子和氧自由基分解氧化;(b)在催化剂表面,乙硫醇和中间产物被臭氧和各类氧型体进一步氧化。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 概论
  • 引言
  • 1.1 污水处理厂恶臭产生、特征及危害
  • 1.2 恶臭气体控制技术
  • 1.3 低温等离子体
  • 1.3.1 低气压辉光放电
  • 1.3.2 电子束照射法
  • 1.3.3 电晕放电
  • 1.3.4 介质阻挡放电
  • 1.3.5 低温等离子体治理有害气体研究进展
  • 1.4 本课题的研究目的
  • 第二章 试验装置与方法
  • 2.1 试验装置与药品
  • 2.1.1 试验装置系统
  • 2.1.2 试验试剂及药品
  • 2.1.3 试验装置和规格
  • 2.1.4 等离子体反应器结构
  • 2.2 试验数据处理方法
  • 2.2.1 能量密度计算方法
  • 2.2.2 模拟乙硫醇气体的测定方法
  • 2.2.3 臭氧的检测方法
  • 2.2.4 能量效率定义
  • 第三章 单独等离子体氧化乙硫醇的研究
  • 3.1 脉冲电晕反应器的放电电压电流波形
  • 3.1.1 脉冲电路中泄流电阻对放电波形的影响
  • 3.1.2 放电照片
  • 3.2 脉冲电晕放电臭氧生成量
  • 3.3 电参数对乙硫醇降解的影响
  • 3.3.1 不同放电形式下乙硫醇的降解率
  • 3.3.2 不同频率条件下乙硫醇的降解率
  • 3.3.3 不同外施电压条件下乙硫醇的降解率
  • 3.4 工艺参数对乙硫醇降解的影响
  • 3.4.1 不同湿度条件下乙硫醇的降解率
  • 3.4.2 不同初始浓度条件下乙硫醇的降解率
  • 3.4.3 不同气体流量条件下乙硫醇的降解率
  • 3.5 温度对反应器能量效率的影响
  • 3.6 产物分析及降解机理初探
  • 3.6.1 产物分析
  • 3.6.2 乙硫醇降解机理分析
  • 3.7 本章小结
  • 第四章 脉冲电晕等离子体催化氧化乙硫醇的研究
  • 4.1 催化剂的制备及表征
  • 4.1.1 催化剂的制备
  • 4.1.2 催化剂的表征
  • 4.2 试验结果与讨论
  • 4.2.1 不同催化剂等离子体催化氧化效果比较
  • 4.2.2 催化剂对提高乙硫醇氧化的能量效率的影响
  • 4.3 等离子体联合催化剂氧化乙硫醇的机理
  • 4.4 本章小结
  • 第五章 结论
  • 5.1 结论
  • 5.2 建议
  • 参考文献
  • 发表论文和参加科研情况说明
  • 致谢
  • 相关论文文献

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