论文摘要
本文的研究内容主要包含三个方面：（1）解析了1H-3，5-二苯基-1,2,4-二唑膦（1H-3,5-di-phenyl-1,2,4-diazaphospholes=[3，5-Ph2dp]H）五元氮磷杂环的单晶结构；（2）利用含有6π电子的3,5-二取代基-1，2，4-二唑膦五元杂环阴离子（3,5-di-substituted-1,2,4-diazaphospholides=[3，5-R2dp]-；R=Ph，tBu）合成了数个碱金属及过渡金属配位化合物和金属有机化合物；（3）研究了此类配体的钌夹心化合物作为配体对钯催化的Heck偶连反应催化性能的影响。具体介绍如下。1．简化了[3，5-Ph2dp]H的合成路线，并提高了反应的产率；通过固相重结晶的方法得到其单晶；利用X衍射单晶结构分析和固态13C和15N CPMAS NMR表征了化合物的结构状态；还通过B3LYP／6-311++G（d，p）方法进行了理论计算，诠释了该化合物的构象和固态时分子内的氢键特征。2．制备了两个碱金属配合物，[（η2，η1-3,5-Ph2dp）Li（THF）2]2和[（η2：η4-3,5-Ph2dp）K（Et2O）2]n，一个金属有机化合物[{（η2：η5-3,5-tBu2dp）K（THF）}{η2（N，N）-η3（P，O，P）-3,5-tBu2dp-（O，O）O2K}]n，通过X射线衍射单晶结构分析，1H、13C、31P NMR，红外光谱，元素分析，系统研究了它们的结构和配位模式。碱金属杂环化合物是合成金属有机化合物或配位化合物的重要前驱体。晶体结构研究显示此类配体和碱金属之间具有广泛多变的配位模式。3．利用去质子化的五元氮磷杂环阴离子[3，5-R2dp]-（R=Ph，tBu）和过渡金属离子反应，得到了[Ti（η2-3,5-Ph2dp）4]·3THF和[（η4-NBD）Ru（η2-3,5-tBu2dp）2]配合物。利用X射线衍射单晶结构分析，1H、13C、31P NMR，红外光谱，元素分析等手段，研究了它们的结构和组成。通过B3LYP／6-311G*和B3LYP／LLANL2DZ理论计算，比较了该配体和吡唑配体电子结构特点以及它们与金属之间的配位特性。4．研究了两个钌的夹心化合物[（3,5-R2dp）RuCp*]（R=tBu，Ph）在钯存在下的Heck偶连反应中的催化效应。研究结果表明，它们能极大地提高芳基溴化物偶连反应的产率，对具有活化基团的芳基氯化物偶连反应也有良好的催化效果。
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