本文主要研究内容
作者贾长伟（2019）在《三种K-GaAl12晶体制备、结构解析及两种水解模式的探究》一文中研究指出：铝的溶液化学是众多学术领域研究的热点,铝水解形成的聚铝化合物是地球化学、生物化学、环境化学等多学科研究的焦点,目前已被广泛用作除味剂、表面活性剂、催化剂及水处理中的铝系高效絮凝剂和吸附剂等。其中典型的聚铝化合物包括Keggin-Al13(笼状结构,中心为四面体,外围12个AlO6八面体,简称K-Al13)和Plant-Al13(板挂式平面结构,以下简称P-Al13),也是聚合铝中的最佳凝聚-絮凝形态,在水处理中占有很大的比重,那么无论将其溶于水形成溶液投加到污水样中还是直接投入使用,都要保证聚合物要有水溶性。由于制备K-Al13强制水解过程受诸多因素（包含碱化度、碱液浓度、加减速度、老化时间、pH、温度、离子强度及温度等等）影响,制备方法（如固体碱化法、电解法以及慢速滴碱法等）都较为繁杂,且很难制备得到纯的K-Al13还需要后续分离纯化的过程,例如硫酸沉淀-钡盐置换法。本论文首先探索K-GaAl12化合物晶体的制备方法,并获得三种晶体。获得了一种直接制备K-GaAl12氯化物晶体的方法。本文得到三种Keggin结构的晶体都以[GaO4Al12（OH）24（H2O）12]7+为聚合阳离子。第一个晶体分子式为[GaO4Al12（OH）24（H2O）12]Cl7·10H2O,该晶体结晶于四方晶系P41212空间群,其晶胞参数为a=19.0310（6）?、b=19.0310（6）?、c=36.4071（13）?。合成过程将P-Al13溶于水中进行老化,发生形态转变为K-Al13,再加入GaCl3溶液,室温下20天后长出晶体。为首次直接从水溶液中获得K-GaAl12氯化物晶体。该法重复性低。第二个晶体分子式为[GaO4Al12（OH）24（H2O）12]Cl(C10H6SO3)6?19H2O,(C10H6SO3以下简称NS),晶体为三斜晶系,P1空间群。晶胞参数a=9.6625（6）?,b=14.2903（9）?,c=20.3964（13）?,α=90.92（0）°,β=90.47（0）°,γ=97.79（10）°。合成过程是在第一个晶体制备方法上引入2-萘磺酸钠进行捕捉,溶液体系是水和甲醇的混合体系,15天后得到晶体。结合以上两个晶体制备的方法,制得第三个晶体分子式为[GaO4Al12（OH）24（H2O）12]Cl7·10.5 H2O,K-GaAl12氯化物聚合产物。该晶体结晶于三方晶系,R-3空间群。晶胞参数a=17.7200（2）?,b=17.7200（2）?,c=32.1759（3）?。合成过程为通过自发水解反应将纯品PAC制备出来,溶于甲醇溶剂,再将氯化镓固体溶于溶液中,在常温下结晶得到K-GaAl12氯化物晶体,该法易重复。制备的纯品固体K-GaAl12具有以下优点:固体中不含有Na2SO4,BaCl2,AlCl3,NaOH等杂质,为Keggin结构聚合物的纯品,制备方法简单,无需用到任何沉淀剂或捕获剂。本方法所得到的固体产物极易溶于水,在水处理中可作为固态絮凝剂直接投入使用。本论文还探究强制水解和自发水解两种不同水解模式的对铝水解形态的影响。强制水解法通过直接提供OH-,使溶液局部碱化度升高,与Al3+聚合,形成聚铝化合物,而自发水解是通过向体系中加入铝粉,与水反应释放出氢气和OH-,即间接提供OH-再与Al3+聚合形成聚铝化合物。强制水解产物形态以Keggin-Al13结构为主而自发水解产物形态以Plant-Al13为主。由于强制水解中要直接提供OH-,普遍用的原料为强碱NaOH,所以强制水解体系下就存在NaCl。是否NaCl限制了Plant-Al13的生成?本论文探究NaCl对于利用强制水解制备P-Al13的合成以及结晶的影响,同时还探究其它弱碱（在水体系中间接提供OH-）如NaAlO2、NaHCO3对于两种水解模式的影响从而判断两种水解模式的联系。聚铝水解原理中不同碱化度（OH/Al）B对应不同物相区,利用强制水解预设碱化度在可制备P-Al13的范围内,分析溶液27Al NMR和固体XRD,体系中先结晶出NaCl物相最后结晶出P-Al13物相,说明水解模式不是限定水解产物的决定性因素。
Abstract
lv de rong ye hua xue shi zhong duo xue shu ling yu yan jiu de re dian ,lv shui jie xing cheng de ju lv hua ge wu shi de qiu hua xue 、sheng wu hua xue 、huan jing hua xue deng duo xue ke yan jiu de jiao dian ,mu qian yi bei an fan yong zuo chu wei ji 、biao mian huo xing ji 、cui hua ji ji shui chu li zhong de lv ji gao xiao xu ning ji he xi fu ji deng 。ji zhong dian xing de ju lv hua ge wu bao gua Keggin-Al13(long zhuang jie gou ,zhong xin wei si mian ti ,wai wei 12ge AlO6ba mian ti ,jian chen K-Al13)he Plant-Al13(ban gua shi ping mian jie gou ,yi xia jian chen P-Al13),ye shi ju ge lv zhong de zui jia ning ju -xu ning xing tai ,zai shui chu li zhong zhan you hen da de bi chong ,na me mo lun jiang ji rong yu shui xing cheng rong ye tou jia dao wu shui yang zhong hai shi zhi jie tou ru shi yong ,dou yao bao zheng ju ge wu yao you shui rong xing 。you yu zhi bei K-Al13jiang zhi shui jie guo cheng shou zhu duo yin su （bao han jian hua du 、jian ye nong du 、jia jian su du 、lao hua shi jian 、pH、wen du 、li zi jiang du ji wen du deng deng ）ying xiang ,zhi bei fang fa （ru gu ti jian hua fa 、dian jie fa yi ji man su di jian fa deng ）dou jiao wei fan za ,ju hen nan zhi bei de dao chun de K-Al13hai xu yao hou xu fen li chun hua de guo cheng ,li ru liu suan chen dian -bei yan zhi huan fa 。ben lun wen shou xian tan suo K-GaAl12hua ge wu jing ti de zhi bei fang fa ,bing huo de san chong jing ti 。huo de le yi chong zhi jie zhi bei K-GaAl12lv hua wu jing ti de fang fa 。ben wen de dao san chong Kegginjie gou de jing ti dou yi [GaO4Al12（OH）24（H2O）12]7+wei ju ge yang li zi 。di yi ge jing ti fen zi shi wei [GaO4Al12（OH）24（H2O）12]Cl7·10H2O,gai jing ti jie jing yu si fang jing ji P41212kong jian qun ,ji jing bao can shu wei a=19.0310（6）?、b=19.0310（6）?、c=36.4071（13）?。ge cheng guo cheng jiang P-Al13rong yu shui zhong jin hang lao hua ,fa sheng xing tai zhuai bian wei K-Al13,zai jia ru GaCl3rong ye ,shi wen xia 20tian hou chang chu jing ti 。wei shou ci zhi jie cong shui rong ye zhong huo de K-GaAl12lv hua wu jing ti 。gai fa chong fu xing di 。di er ge jing ti fen zi shi wei [GaO4Al12（OH）24（H2O）12]Cl(C10H6SO3)6?19H2O,(C10H6SO3yi xia jian chen NS),jing ti wei san xie jing ji ,P1kong jian qun 。jing bao can shu a=9.6625（6）?,b=14.2903（9）?,c=20.3964（13）?,α=90.92（0）°,β=90.47（0）°,γ=97.79（10）°。ge cheng guo cheng shi zai di yi ge jing ti zhi bei fang fa shang yin ru 2-nai huang suan na jin hang bu zhuo ,rong ye ti ji shi shui he jia chun de hun ge ti ji ,15tian hou de dao jing ti 。jie ge yi shang liang ge jing ti zhi bei de fang fa ,zhi de di san ge jing ti fen zi shi wei [GaO4Al12（OH）24（H2O）12]Cl7·10.5 H2O,K-GaAl12lv hua wu ju ge chan wu 。gai jing ti jie jing yu san fang jing ji ,R-3kong jian qun 。jing bao can shu a=17.7200（2）?,b=17.7200（2）?,c=32.1759（3）?。ge cheng guo cheng wei tong guo zi fa shui jie fan ying jiang chun pin PACzhi bei chu lai ,rong yu jia chun rong ji ,zai jiang lv hua jia gu ti rong yu rong ye zhong ,zai chang wen xia jie jing de dao K-GaAl12lv hua wu jing ti ,gai fa yi chong fu 。zhi bei de chun pin gu ti K-GaAl12ju you yi xia you dian :gu ti zhong bu han you Na2SO4,BaCl2,AlCl3,NaOHdeng za zhi ,wei Kegginjie gou ju ge wu de chun pin ,zhi bei fang fa jian chan ,mo xu yong dao ren he chen dian ji huo bu huo ji 。ben fang fa suo de dao de gu ti chan wu ji yi rong yu shui ,zai shui chu li zhong ke zuo wei gu tai xu ning ji zhi jie tou ru shi yong 。ben lun wen hai tan jiu jiang zhi shui jie he zi fa shui jie liang chong bu tong shui jie mo shi de dui lv shui jie xing tai de ying xiang 。jiang zhi shui jie fa tong guo zhi jie di gong OH-,shi rong ye ju bu jian hua du sheng gao ,yu Al3+ju ge ,xing cheng ju lv hua ge wu ,er zi fa shui jie shi tong guo xiang ti ji zhong jia ru lv fen ,yu shui fan ying shi fang chu qing qi he OH-,ji jian jie di gong OH-zai yu Al3+ju ge xing cheng ju lv hua ge wu 。jiang zhi shui jie chan wu xing tai yi Keggin-Al13jie gou wei zhu er zi fa shui jie chan wu xing tai yi Plant-Al13wei zhu 。you yu jiang zhi shui jie zhong yao zhi jie di gong OH-,pu bian yong de yuan liao wei jiang jian NaOH,suo yi jiang zhi shui jie ti ji xia jiu cun zai NaCl。shi fou NaClxian zhi le Plant-Al13de sheng cheng ?ben lun wen tan jiu NaCldui yu li yong jiang zhi shui jie zhi bei P-Al13de ge cheng yi ji jie jing de ying xiang ,tong shi hai tan jiu ji ta ruo jian （zai shui ti ji zhong jian jie di gong OH-）ru NaAlO2、NaHCO3dui yu liang chong shui jie mo shi de ying xiang cong er pan duan liang chong shui jie mo shi de lian ji 。ju lv shui jie yuan li zhong bu tong jian hua du （OH/Al）Bdui ying bu tong wu xiang ou ,li yong jiang zhi shui jie yu she jian hua du zai ke zhi bei P-Al13de fan wei nei ,fen xi rong ye 27Al NMRhe gu ti XRD,ti ji zhong xian jie jing chu NaClwu xiang zui hou jie jing chu P-Al13wu xiang ,shui ming shui jie mo shi bu shi xian ding shui jie chan wu de jue ding xing yin su 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自内蒙古大学的贾长伟，发表于刊物内蒙古大学2019-08-13论文，是一篇关于铝盐水解模式论文,内蒙古大学2019-08-13论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自内蒙古大学2019-08-13论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。