选择性催化还原NO低温催化剂的制备和表征

论文摘要

低温催化剂的研发是选择性催化还原法（SCR）的核心。本文以开发新型低温催化剂为目标,选择Ti02、碳纳米管（CNTs）、石墨烯等为载体,用浸渍法负载活性组分制备催化剂。采用正交分析法分析TiO2载体负载V205催化剂制备过程的影响因素；对碳纳米管纯化,然后负载Mn、Fe、Cu和Ce等单组分和Mn-Ce、Mn-Fe、Fe-Ce等双组分,详细考察了浸渍液浓度和SCR反应过程中的因素对NO转化率的影响；用BET、XRD、TEM、XPS、TG等对催化剂进行分析、表征；以Mn-Ce/CNTs催化剂为研究对象,用程序升温脱附和暂态响应技术研究催化反应机理；考察了以制备的石墨烯为载体负载Fe催化剂的SCR催化活性。实验结果表明,利用浸渍法成功的使活性组分实现负载,浸渍中活性组分对催化剂影响最大,碳纳米管催化剂的催化性能很好,温度、氧含量、空速、氨氮比等因素对碳纳米管催化剂的影响很大,Mn-Ce/CNTs催化剂的SCR反应遵循Eley-Rideal机理,制备的Fe/石墨烯催化剂脱氮能力比Fe/CNTs催化剂低。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 详细摘要
• 1 引言
• 1.1 研究背景
• x的污染与危害'>1.1.1 NO_x的污染与危害
• x的形成和控制'>1.1.2 NO_x的形成和控制
• x的控制技术概述'>1.1.3 NO_x的控制技术概述
• 1.1.4 选择性催化还原法（SCR）
• 1.1.5 碳纳米管（CNTs）
• 1.2 立题依据
• 1.3 研究目的和研究内容
• 1.3.1 研究目的
• 1.3.2 研究内容
• 1.4 本章小结
• 2负载V₂O₅催化剂制备的影响因素'>2 TIO₂负载V₂O₅催化剂制备的影响因素
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 原料和设备
• 2.2.2 催化剂的制备
• 2.2.3 催化剂SCR活性评价及评价指标
• 2.3 催化剂的表征
• 2.3.1 比表面积和孔分布的测试
• 2.3.2 电镜扫描（SEM）和能谱分析（EDX）
• 2.4 实验结果与讨论
• 2负载V₂O₅催化剂制备条件优化'>2.4.1 TiO₂负载V₂O₅催化剂制备条件优化
• 2负载V₂O₅催化剂表征'>2.4.2 TiO₂负载V₂O₅催化剂表征
• 2.5 本章小结
• 3 酸处理及负载金属氧化物对碳纳米管的影响
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 原料和设备
• 3.2.2 预处理方法选择
• 3.2.3 碳纳米管的纯化
• 3.2.4 催化剂的制备
• 3.3 催化剂的表征
• 3.3.1 比表面积和孔分布的测试
• 3.3.2 透射电镜（TEM）
• 3.3.3 XPS表面分析
• 3.3.4 傅立叶变换红外光谱（FT-IR）
• 3.4 实验结果与讨论
• 3.4.1 酸处理条件对提纯效果的影响
• 3.4.2 纯化前后的碳纳米管及Mn/CNTs催化剂的表征
• 3.4.3 Mn/CNTs、Fe/CNTs、Cu/CNTs和Ce/CNTs催化剂的表征
• 3.4.4 XPS表面分析技术
• 3.5 本章小结
• 4 碳纳米管负载金属氧化物催化剂的SCR催化性能
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 原料和试剂
• 4.2.2 使用的仪器设备
• 4.2.3 催化性能实验技术路线
• 4.2.4 催化剂的制备
• 4.2.5 催化剂SCR活性评价及评价指标
• 4.2.6 催化剂催化还原反应实验步骤
• 4.2.7 催化剂催化还原反应实验内容
• 4.3 催化剂的表征
• 4.3.1 比表面积和孔分布的测试
• 4.3.2 透射电镜（TEM）
• 4.3.3 催化剂XPS分析
• 4.3.4 催化剂DSC-TGA分析
• 4.4 实验结果与讨论
• 4.4.1 浸渍液浓度对催化剂SCR活性的影响
• 4.4.2 催化反应条件对Mn/CNTs催化剂SCR活性的影响
• 4.4.3 催化反应条件对Fe/CNTs催化剂SCR活性的影响
• 4.4.4 催化反应条件对Cu/CNTs催化剂SCR活性的影响
• 4.4.5 催化反应条件对Ce/CNTs催化剂SCR活性的影响
• 4.4.6 Mn/CNTs、Fe/CNTs、Cu/CNTs和Ce/CNTs催化剂的热稳定性
• 4.5 本章小结
• 5 碳纳米管负载多组分金属氧化物催化剂的SCR催化性能
• 5.1 前言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 原料和试剂
• 5.2.2 使用的仪器设备
• 5.2.3 催化剂的制备
• 5.2.4 催化剂SCR活性评价及评价指标
• 5.2.5 催化剂催化还原反应实验步骤
• 5.2.6 催化剂催化还原反应实验内容
• 5.3 催化剂的表征
• 5.3.1 比表面积和孔分布的测试
• 5.3.2 透射电镜（TEM）
• 5.3.3 催化剂XPS分析
• 5.3.4 催化剂DSC-TGA分析
• 5.4 实验结果与讨论
• 5.4.1 二次浸渍液浓度对催化剂SCR活性的影响
• 5.4.2 催化反应条件对Mn-Ce/CNTs催化剂SCR活性的影响
• 5.4.3 Mn-Ce/CNTs、Mn-Fe/CNTs、Fe-Ce/CNTs催化剂的热稳定性
• 5.5 本章小结
• 6 锰铈催化剂低温选择性催化还原NO的机理研究
• 6.1 前言
• 6.2 实验部分
• 6.2.1 原料和试剂
• 6.2.2 使用的仪器设备
• 6.2.3 催化剂的制备
• 6.2.4 催化剂SCR活性评价及评价指标
• 6.2.5 催化剂程序升温脱附（TPD）实验
• 6.2.6 催化剂暂态响应实验
• 6.3 实验结果与讨论
• 6.3.1 Mn-Ce/CNTs催化剂程序升温脱附（TPD）实验
• 6.3.2 催化剂暂态响应实验
• 6.3.3 Mn-Ce/CNTs催化剂SCR反应机理分析
• 6.4 本章小结
• 7 石墨烯负载铁氧化物催化剂的SCR催化性能
• 7.1 前言
• 7.2 实验部分
• 7.2.1 原料和试剂
• 7.2.2 石墨烯的制备
• 7.2.3 催化剂的制备
• 7.2.4 催化剂SCR活性评价及评价指标
• 7.2.5 分析表征
• 7.3 实验结果与讨论
• 7.3.1 石墨烯的TEM
• 7.3.2 石墨烯的SEM与AFM
• 7.3.3 石墨烯的Raman与FT-IR光谱
• 7.3.4 Fe/石墨烯催化剂的SCR反应活性
• 7.4 本章小结
• 8 结论与展望
• 8.1 结论
• 8.2 本论文的创新点
• 8.3 建议
• 参考文献
• 致谢
• 作者简介
• 在学期间发表的学术论文
• 在学期间申请的专利
• 在学期间参加科研项目