纳米金复合可见光催化材料的制备与性能研究

论文摘要

水污染已经成为了当今世界最关注的环境问题之一,高级氧化技术的问世给水污染的处理带来了新的曙光。随着绿色氧化的进一步深入,此时高级氧化技术中的TiO2光催化和金属卟啉与酞菁仿生催化脱颖而出。TiO2被公认为最理想的“环境光催化剂”。然而,其只能利用紫外光,为了提高其光催化活性,我们对其进行了贵金属纳米金改性。金属卟啉和酞菁仿生催化在可见光区就有很好的催化活性,据研究表明在卟啉中位芳基引入吸电子基团可提高其催化活性,故本文引入羧基;纳米金在可见光区由于SPR效应有氧化污染物的能力,在强的紫外光照下,金的5d电子可跃迁到6sp上产生氧化位,从而金能够利用太阳光的全谱来光催化。本实验将纳米金与四羧基锌卟啉和酞菁结合起来,以期待有很好的光催化效果。本论文分为四章:第一章详述了可见光催化材料和纳米金的研究背景,并对本课题的议题依据和研究方案进行了阐述;第二章采用紫外光照还原法得到纳米金尺寸较小的金与TiO2纳米管阵列复合物,经TEM、XPS、XRD等表征证明了催化剂合成成功,并在氙灯（模拟太阳光）照射下考察了不同pH和纳米金负载量对TiO2纳米管阵列光催化影响,通过淬灭实验考察了负载前后氧化物种的变化情况;第三章考察了仿生催化剂强负载型金属酞菁的制备,并在可见光下以苯酚为底物同时以空气为氧源探讨了其最佳的催化条件,并对光催化反应机理进行了推测。第四章考察了纳米金与四羧基锌卟啉和酞菁复合物的制备,并在氙灯体系和碘钨灯体系下以罗丹明B为底物分别研究了催化剂的单负载和双负载的光催化活性。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 可见光催化材料的研究背景
• 1.1.1 高级氧化技术概述
• 2 的研究背景'>1.1.2 TiO₂的研究背景
• 1.1.3 仿生催化剂金属卟啉和酞菁的研究背景
• 1.2 纳米金的研究背景
• 1.2.1 纳米金的制备研究
• 1.2.2 纳米金的催化性能研究
• 1.2.3 纳米金的可见光催化活性
• 1.3 本学位的立题依据及研究方案
• 参考文献
• 第二章 纳米金与二氧化钛纳米管阵列复合物的制备及性能研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验药品、仪器及实验装置图
• 2.2.2 二氧化钛纳米管阵列的制备
• 2.2.3 纳米金与二氧化钛纳米管阵列复合物的制备
• 2.2.4 催化剂的表征
• 2.2.5 催化剂的光催化活性实验
• 2.2.6 降解过程中活性物种的检测
• 2.2.7 催化剂羟基自由基和空穴的淬灭实验
• 2.3 结果与讨论
• 2 纳米管阵列TEM 和XRD 分析'>2.3.1 不同管长TiO₂ 纳米管阵列TEM 和XRD 分析
• 2 纳米管阵列复合物的表征'>2.3.2 纳米金与TiO₂纳米管阵列复合物的表征
• 2.3.3 罗丹明B 标准曲线的绘制
• 2.3.4 催化剂的光催化实验
• 2.4 小结
• 参考文献
• 第三章 强负载型金属酞菁可见光敏化分子氧降解苯酚
• 3.1 引言
• 3.2 实验药品及仪器
• 3.3 实验部分
• 3.3.1 树脂的活化
• 3.3.2 四羧基锌酞菁（ZnPcTC）的合成
• 3.3.3 四羧基锌酞菁（ZnPcTC）在树脂上的负载
• 3.3.4 负载型催化剂光敏化分子氧降解苯酚
• 3.3.5 负载型催化剂降解苯酚的淬灭实验
• 3.4 结果与讨论
• 3.4.1 四羧基锌酞菁的紫外和红外表征
• 3.4.2 负载型催化剂的紫外-可见漫反射光谱
• 3.4.3 负载型催化剂光敏化分子氧降解苯酚
• 3.5 小结
• 参考文献
• 第四章 纳米金与四羧基锌卟啉和酞菁复合物的制备与性能研究
• 4.1 前言
• 4.2 实验试剂和仪器
• 4.3 实验部分
• 4.3.1 催化剂的制备
• 4.3.2 催化剂的表征
• 4.3.3 催化剂的光催化活性实验
• 4.4 结果与讨论
• 4.4.1 纳米金与树脂复合物的XPS、TEM 和DRS 分析
• 4.4.2 四羧基锌卟啉的红外、紫外及与树脂的DRS 分析
• 4.4.3 纳米金与四羧基锌卟啉和酞菁复合物的DRS 分析
• 4.4.4 催化剂的光催化活性
• 4.5 小结
• 参考文献
• 结论
• 致谢
• 硕士期间论文发表情况