论文摘要
目前,环境问题日益突出,对有机污染物的处理已成为研究的热点之一。光催化反应可直接将太阳能转化为化学能催化降解有机污染物,为解决环境污染问题提供了一条理想的途径。迄今为止,大多数用于光催化的材料都是宽带隙半导体,只能吸收紫外光,对太阳能的利用受到极大的限制。钙钛矿型复合氧化物因其特殊的结构及良好的光催化性能,引起了国内外众多学者的广泛关注及研究。研究发现,在保持基本结构不变的基础上,通过掺杂或部分替代的方法对钙钛矿型光催化剂的带隙进行修饰,可以拓宽光谱响应范围及提高其光催化活性。为此,本文选用LaCoO3作为掺杂对象,着重研究Fe+3和Cu2+掺杂对其光吸收特性的影响,其结果如下:(1)采用柠檬酸络合法制备了纳米LaCoO3光催化剂,通过XRD、SEM、BET、紫外-可见等测试手段对样品进行了表征,并考察了煅烧温度对LaCoO3光催化性能的影响。结果表明:LaCoO3样品的较佳煅烧温度为700℃,此时所制备的催化剂样品均形成了完整的钙钛矿晶相结构,且无杂质生成。(2)以LaCoO3催化剂对甲基橙溶液的脱色率评价其光催化活性,考察了评价试验中各因素对脱色率的影响,确定了较佳的评价试验条件为:以400 W的高压汞灯作为光源(主波长为365 nm),甲基橙水溶液的浓度为10 mg·L-1,体积为50 mL,催化剂样品的投加量为0.1 g,达到吸附平衡的时间为10 min,光照时的反应时间为60 min。(3)对LaCoO3催化剂进行Fe3+掺杂,通过XRD和紫外-可见等测试手段,考察不同的掺杂量对催化剂的光催化活性的影响。结果表明:Fe3+的掺杂使得LaCoO3催化剂的吸收边带发生红移,拓展了其光谱吸收范围,提高了光催化反应活性;当Fe3+的掺杂量为3 %时,催化剂对甲基橙的脱色率最高为75.16 %。(4)对LaCoO3催化剂进行Cu2+的掺杂,通过XRD和紫外-可见漫反射等测试手段,考察不同的掺杂量对催化剂的光催化活性的影响。结果表明:Cu2+的掺杂使得LaCoO3催化剂的吸收边带发生红移,拓展了其光谱吸收范围,提高了光催化反应活性;当Cu2+的掺杂量为5 %时,催化剂对甲基橙的脱色率最高为65.31 %。(5)Fe3+和Cu2+的掺杂均使LaCoO3的吸收边带红移,提高了催化剂的光催化活性,但是由于这两种金属离子的价态和电子构型不同,所以它们的掺杂对LaCoO3的光催化活性的提高程度也有所不同。Cu2+的掺杂与Fe3+的掺杂相比较,Fe3+的掺杂效果较好、样品的光催化活性较高。