论文摘要
Fenton反应对于去除废水中多种有机污染物非常有效。Fenton反应的主要优点在于它能将危险物质完全分解为无害化合物,如CO2、H2O和无机盐。Fenton反应可引起氧化剂的分解和高活性·OH的形成,这些·OH自由基攻击并破坏有机污染物分子。Fenton试剂中的Fe2+引发并促进H2O2的分解,从而引起·OH自由基的产生。为了研究不同反应环境下Fenton试剂的处理效果,本文拟采用Fenton试剂处理橙黄G染料废水,讨论了Fenton反应过程中染料废水初始浓度、pH值、H2O2以及FeSO4投加量、反应时间、反应温度对橙黄G染料废水COD去除率的影响。研究取得以下主要结果:(1)pH值对COD去除率的影响由实验结果显示,pH值在2和3之间时,COD去除率最高。过高和过低的pH值都不利于Fenton反应的进行。但在实际生产操作当中,Fenton反应所需的pH值并非都能达到2~3范围。原因是强酸性条件对反应容器和管道等其他设备有很强的腐蚀性,及出水的pH值过低也是不允许的。如果要降低出水pH值而进行中和,将增大废水处理成本或者引入新的污染物。低pH值限制了Fenton法在很多情况下的应用,因此在实际操作中,Fenton试剂通常在pH<5的条件下使用。(2)反应时间对COD去除率的影响在一定的原水初始浓度、pH、Fe2+/H2O2配比条件下,COD去除率随反应时间的延长先上升而后趋于平缓。在15min~20min时,COD去除率已随时间的延长变化很小。(3)反应温度对COD去除率的影响适当地升高反应温度可以提高反应物平均分子动能,激活·OH自由基,从而加快反应速率,提高氧化效率;但过高的温度则诱发副反应,并促使H2O2分解为O2,阻碍Fenton反应进程。温度在4050℃之间时,COD去除率达到最高,但与室温下测得的COD去除率相比,其提高非常有限,这说明在本次实验所涉及的Fenton体系中,依靠升高温度来提高COD去除率的效果不明显。(4)Fe2+和H2O2的浓度对COD去除率的影响随着H2O2投加量的增加,有机物的降解程度得到改善,但同时要注意到H2O2的存在对活性有机物质是有害的。另外,由于其同时也是自由基淬灭剂,H2O2的大量存在也可以成为已产生·OH自由基的抑制剂,从而降低Fenton氧化的动力学速率。尽管较高的Fe2+浓度促进了Fenton氧化的动力学速率,但H2O2的分解过程只需要很少量的Fe2+催化。由于不同的[Fe2+]/[H2O2]比率,Fenton试剂有不同的作用过程。当溶液所具有的Fe2+的量超过了H2O2,处理过程倾向于化学絮凝作用的发生。当两者的量倾倒时,处理过程倾向于化学氧化作用的发生,因此Fenton氧化中二者的比例常低于1。在本实验中,对于浓度为200mg/L的橙黄G染料废水,最佳Fe2+浓度为200mg/L(1.32×10-3mol/L),最佳H2O2浓度为0.75ml/L(6.6×10-3mol/L),其[Fe2+]/[H2O2]=0.22<1,属于低比率的[Fe2+]/[H2O2]。
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