本文主要研究内容
作者陆辉（2019）在《钯基高效纳米二氧化碳还原电催化剂研究》一文中研究指出：采用电化学方法设计高效的无机非均相电催化剂催化还原二氧化碳是降低大气中二氧化碳含量以及生产高附加值产物的有效手段和策略。目前,钯基催化剂作为高效二氧化碳催化剂的一种,能还原二氧化碳至甲酸或者一氧化碳主产物,具有广阔的前景和应用,同时,其多功能的特点受到了科学家的广泛关注。然而,从2015年至今,在还原二氧化碳至一氧化碳性能方面始终徘徊在达到90%的法拉第效率需要的电位为-0.8 V vs.RHE范围附近,过电位较高,相比于金、银基催化剂有差距。此外,钯基催化剂表面容易产生一氧化碳中毒现象,降低催化剂稳定性,涉及到的催化机理也有待于深入研究。上述这些问题阻碍了钯基催化剂在二氧化碳电催化还原领域的进一步应用及产业化的推进。基于此,本文围绕钯基高效纳米二氧化碳催化剂的制备开展了研究工作,着眼于设计和开发高选择性、低过电位以及稳定的催化材料。首先,通过H2PdCl4的水解合成了Pd(OH)2前驱体,引入H2O2制备出了表面部分氧化的Pd/PdOx钯基催化剂,并通过在管式炉中Ar与H2的混合气的反应气氛下锻烧与在马弗炉中直接锻烧制备出了具有不同表面氧化态的Pd/PdOx钯基催化剂,探讨了催化剂不同表面氧化态对催化还原二氧化碳性能的影响。通过表面进一步氧化的钯基催化剂组装成三电极体系测试后,成功实现了91.7%的一氧化碳法拉第效率,所需要的电位仅为-0.45 V vs.RHE。本文所采用的制备方法不使用表面活性剂,具备效率高、重复性好的优势,为表面氧化的钯基催化剂的大规模制备提供了有价值的参考。其次,针对低电位下表面部分氧化的钯基催化剂高法拉第效率电位窗口窄,且目前尚未有能够促使其电化学还原二氧化碳高法拉第效率电位窗口拓宽的解决方案的现状,我们提出了一种新的表面改性策略,通过掺杂金属元素Bi大幅提升Pd/PdOx基催化剂的法拉第效率及高法拉第效率电位窗口。这一类材料中存在的金属元素Bi通过抑制析氢竞争反应的进行提升一氧化碳法拉第效率。这一发现为制备高法拉第效率催化剂拓展了新的思路。最后,我们提出引入非金属元素来调节电子结构,改变反应能垒,进一步提升中间产物的稳定性,进而显著提升电化学还原二氧化碳的电化学性能和稳定性。在H2PdCl4中,以Na2S为硫源,通过液相法成功引入了 S元素。通过调控反应参数以及改变反应金属源,也制备出了法拉第效率优异的催化剂。这一方法的呈现为制备高效稳定的催化剂提出了新的工艺。
Abstract
cai yong dian hua xue fang fa she ji gao xiao de mo ji fei jun xiang dian cui hua ji cui hua hai yuan er yang hua tan shi jiang di da qi zhong er yang hua tan han liang yi ji sheng chan gao fu jia zhi chan wu de you xiao shou duan he ce lve 。mu qian ,ba ji cui hua ji zuo wei gao xiao er yang hua tan cui hua ji de yi chong ,neng hai yuan er yang hua tan zhi jia suan huo zhe yi yang hua tan zhu chan wu ,ju you an kuo de qian jing he ying yong ,tong shi ,ji duo gong neng de te dian shou dao le ke xue jia de an fan guan zhu 。ran er ,cong 2015nian zhi jin ,zai hai yuan er yang hua tan zhi yi yang hua tan xing neng fang mian shi zhong pai huai zai da dao 90%de fa la di xiao lv xu yao de dian wei wei -0.8 V vs.RHEfan wei fu jin ,guo dian wei jiao gao ,xiang bi yu jin 、yin ji cui hua ji you cha ju 。ci wai ,ba ji cui hua ji biao mian rong yi chan sheng yi yang hua tan zhong du xian xiang ,jiang di cui hua ji wen ding xing ,she ji dao de cui hua ji li ye you dai yu shen ru yan jiu 。shang shu zhe xie wen ti zu ai le ba ji cui hua ji zai er yang hua tan dian cui hua hai yuan ling yu de jin yi bu ying yong ji chan ye hua de tui jin 。ji yu ci ,ben wen wei rao ba ji gao xiao na mi er yang hua tan cui hua ji de zhi bei kai zhan le yan jiu gong zuo ,zhao yan yu she ji he kai fa gao shua ze xing 、di guo dian wei yi ji wen ding de cui hua cai liao 。shou xian ,tong guo H2PdCl4de shui jie ge cheng le Pd(OH)2qian qu ti ,yin ru H2O2zhi bei chu le biao mian bu fen yang hua de Pd/PdOxba ji cui hua ji ,bing tong guo zai guan shi lu zhong Aryu H2de hun ge qi de fan ying qi fen xia duan shao yu zai ma fu lu zhong zhi jie duan shao zhi bei chu le ju you bu tong biao mian yang hua tai de Pd/PdOxba ji cui hua ji ,tan tao le cui hua ji bu tong biao mian yang hua tai dui cui hua hai yuan er yang hua tan xing neng de ying xiang 。tong guo biao mian jin yi bu yang hua de ba ji cui hua ji zu zhuang cheng san dian ji ti ji ce shi hou ,cheng gong shi xian le 91.7%de yi yang hua tan fa la di xiao lv ,suo xu yao de dian wei jin wei -0.45 V vs.RHE。ben wen suo cai yong de zhi bei fang fa bu shi yong biao mian huo xing ji ,ju bei xiao lv gao 、chong fu xing hao de you shi ,wei biao mian yang hua de ba ji cui hua ji de da gui mo zhi bei di gong le you jia zhi de can kao 。ji ci ,zhen dui di dian wei xia biao mian bu fen yang hua de ba ji cui hua ji gao fa la di xiao lv dian wei chuang kou zhai ,ju mu qian shang wei you neng gou cu shi ji dian hua xue hai yuan er yang hua tan gao fa la di xiao lv dian wei chuang kou ta kuan de jie jue fang an de xian zhuang ,wo men di chu le yi chong xin de biao mian gai xing ce lve ,tong guo can za jin shu yuan su Bida fu di sheng Pd/PdOxji cui hua ji de fa la di xiao lv ji gao fa la di xiao lv dian wei chuang kou 。zhe yi lei cai liao zhong cun zai de jin shu yuan su Bitong guo yi zhi xi qing jing zheng fan ying de jin hang di sheng yi yang hua tan fa la di xiao lv 。zhe yi fa xian wei zhi bei gao fa la di xiao lv cui hua ji ta zhan le xin de sai lu 。zui hou ,wo men di chu yin ru fei jin shu yuan su lai diao jie dian zi jie gou ,gai bian fan ying neng lei ,jin yi bu di sheng zhong jian chan wu de wen ding xing ,jin er xian zhe di sheng dian hua xue hai yuan er yang hua tan de dian hua xue xing neng he wen ding xing 。zai H2PdCl4zhong ,yi Na2Swei liu yuan ,tong guo ye xiang fa cheng gong yin ru le Syuan su 。tong guo diao kong fan ying can shu yi ji gai bian fan ying jin shu yuan ,ye zhi bei chu le fa la di xiao lv you yi de cui hua ji 。zhe yi fang fa de cheng xian wei zhi bei gao xiao wen ding de cui hua ji di chu le xin de gong yi 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自华东理工大学的陆辉，发表于刊物华东理工大学2019-07-16论文，是一篇关于表面氧化论文,钯基催化剂论文,二氧化碳还原论文,法拉第效率论文,稳定性论文,华东理工大学2019-07-16论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自华东理工大学2019-07-16论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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