本文主要研究内容
作者李崔泽南（2019）在《GaN催化CO2氧化丙烷脱氢反应性能及动力学研究》一文中研究指出：CO2氧化丙烷脱氢与直接脱氢和O2氧化脱氢技术相比,具有反应温度相对较低和丙烯选择性高的优势。此外,CO2作为温和氧化剂,在脱氢反应过程中存在与逆水煤气变换反应的耦合以及消积炭反应,有利于提高脱氢反应活性和催化剂稳定性。目前,CO2氧化丙烷脱氢制丙烯催化剂的研究主要集中在贵金属和过渡金属氧化物催化剂,但仍存在丙烯产率低和催化剂失活快等问题。近年来,研究发现第三主族氮化物(BN和GaN)可以活化烃类分子中C-H键,有望成为一种潜在的CO2氧化丙烷脱氢催化材料。但是,氮化物制备条件苛刻(需要高温氨化)且CO2氧化脱氢反应机制尚不明确。针对上述问题,本论文采用一步法制备GaN纳米颗粒,并研究其对CO2氧化丙烷脱氢反应的性能及动力学。具体研究内容如下:(1)以三聚氰胺为氮源,硝酸镓为镓源,通过固相研磨和惰性气氛中高温原位氨化,一步直接合成GaN纳米颗粒,并确定出最优制备条件。利用XRD、N2物理吸脱附、SEM和TEM对GaN的结构、织构和形貌进行表征。结果发现:(GaN为六方纤锌矿型晶体结构,其颗粒之间存在堆积孔。探针分子化学吸附表征(H2-TPR、CO2-TPO、C3H8-TPD和CO2-TPD)结果表明:GaN纳米颗粒不易被还原,稳定性较好;GaN纳米颗粒对丙烷和二氧化碳气体具有良好的吸附和活化能力。FT-IR表征结果说明GaN纳米颗粒表面存在Ga-H和N-H基团,其可能是活化丙烷的活性中心。(2)将GaN纳米颗粒用于丙烷直接脱氢和CO2氧化丙烷脱氢反应体系,对比结果发现:在500～600℃反应条件下,GaN相比无催化剂条件下表现出较好的脱氢活性;550℃时,CO2氧化丙烷脱氢体系的丙烷转化率为10.6%,丙烯选择性为95.0%,其性能优于同等条件下的丙烷直接脱氢体系。扩散研究发现:GaN粒径小于等于60～80目时无内扩散影响,空速在3000～27000 mL·g-1·h-1范围内无外扩散限制。动力学研究表明:GaN催化丙烷直接脱氢和CO2氧化丙烷脱氢反应的动力学方程分别为(?);GaN催化丙烷直接脱氢和CO2氧化丙烷脱氢反应的活化能分别为43.1 kJ·mol-1和48.3 kJ·mol-1。
Abstract
CO2yang hua bing wan tuo qing yu zhi jie tuo qing he O2yang hua tuo qing ji shu xiang bi ,ju you fan ying wen du xiang dui jiao di he bing xi shua ze xing gao de you shi 。ci wai ,CO2zuo wei wen he yang hua ji ,zai tuo qing fan ying guo cheng zhong cun zai yu ni shui mei qi bian huan fan ying de ou ge yi ji xiao ji tan fan ying ,you li yu di gao tuo qing fan ying huo xing he cui hua ji wen ding xing 。mu qian ,CO2yang hua bing wan tuo qing zhi bing xi cui hua ji de yan jiu zhu yao ji zhong zai gui jin shu he guo du jin shu yang hua wu cui hua ji ,dan reng cun zai bing xi chan lv di he cui hua ji shi huo kuai deng wen ti 。jin nian lai ,yan jiu fa xian di san zhu zu dan hua wu (BNhe GaN)ke yi huo hua ting lei fen zi zhong C-Hjian ,you wang cheng wei yi chong qian zai de CO2yang hua bing wan tuo qing cui hua cai liao 。dan shi ,dan hua wu zhi bei tiao jian ke ke (xu yao gao wen an hua )ju CO2yang hua tuo qing fan ying ji zhi shang bu ming que 。zhen dui shang shu wen ti ,ben lun wen cai yong yi bu fa zhi bei GaNna mi ke li ,bing yan jiu ji dui CO2yang hua bing wan tuo qing fan ying de xing neng ji dong li xue 。ju ti yan jiu nei rong ru xia :(1)yi san ju qing an wei dan yuan ,xiao suan jia wei jia yuan ,tong guo gu xiang yan mo he duo xing qi fen zhong gao wen yuan wei an hua ,yi bu zhi jie ge cheng GaNna mi ke li ,bing que ding chu zui you zhi bei tiao jian 。li yong XRD、N2wu li xi tuo fu 、SEMhe TEMdui GaNde jie gou 、zhi gou he xing mao jin hang biao zheng 。jie guo fa xian :(GaNwei liu fang qian xin kuang xing jing ti jie gou ,ji ke li zhi jian cun zai dui ji kong 。tan zhen fen zi hua xue xi fu biao zheng (H2-TPR、CO2-TPO、C3H8-TPDhe CO2-TPD)jie guo biao ming :GaNna mi ke li bu yi bei hai yuan ,wen ding xing jiao hao ;GaNna mi ke li dui bing wan he er yang hua tan qi ti ju you liang hao de xi fu he huo hua neng li 。FT-IRbiao zheng jie guo shui ming GaNna mi ke li biao mian cun zai Ga-Hhe N-Hji tuan ,ji ke neng shi huo hua bing wan de huo xing zhong xin 。(2)jiang GaNna mi ke li yong yu bing wan zhi jie tuo qing he CO2yang hua bing wan tuo qing fan ying ti ji ,dui bi jie guo fa xian :zai 500～600℃fan ying tiao jian xia ,GaNxiang bi mo cui hua ji tiao jian xia biao xian chu jiao hao de tuo qing huo xing ;550℃shi ,CO2yang hua bing wan tuo qing ti ji de bing wan zhuai hua lv wei 10.6%,bing xi shua ze xing wei 95.0%,ji xing neng you yu tong deng tiao jian xia de bing wan zhi jie tuo qing ti ji 。kuo san yan jiu fa xian :GaNli jing xiao yu deng yu 60～80mu shi mo nei kuo san ying xiang ,kong su zai 3000～27000 mL·g-1·h-1fan wei nei mo wai kuo san xian zhi 。dong li xue yan jiu biao ming :GaNcui hua bing wan zhi jie tuo qing he CO2yang hua bing wan tuo qing fan ying de dong li xue fang cheng fen bie wei (?);GaNcui hua bing wan zhi jie tuo qing he CO2yang hua bing wan tuo qing fan ying de huo hua neng fen bie wei 43.1 kJ·mol-1he 48.3 kJ·mol-1。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自陕西师范大学的李崔泽南，发表于刊物陕西师范大学2019-10-14论文，是一篇关于氮化镓论文,丙烷脱氢论文,二氧化碳论文,动力学方程论文,陕西师范大学2019-10-14论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自陕西师范大学2019-10-14论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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