本文主要研究内容
作者张丙文（2019）在《过渡金属掺杂硅团簇及新型二维材料的预测与研究》一文中研究指出：自从富勒烯以及石墨烯被发现以来,自组装纳米材料以及二维材料逐渐进入人们的视野,并在近十几年来引起广泛的研究。不同于三维晶体材料,低维材料往往表现出不同于体相的新奇性质。在未来的纳米器件、自旋电子学、催化等领域有着广阔的应用前景。随着工业技术的发展,人们对纳米尺度的器件需求变得越来越高,因此寻找稳定并具有优良特性的自组装团簇,变得越来越重要。此外,人们对于新型的二维材料的探索也在如火如荼的进行。近年来人们在二维材料的探索中取得了巨大的进步和发展。在石墨烯启发下,人们慢慢将研究热点从Ⅳ族二维材料拓展到多元二维材料,尤其是过渡金属碳化物,过渡金属氮化物以及过渡金属硼化物的广泛研究。实验和理论上发现越来越多的二维材料可以稳定存在,甚至可以实现对电子结构的人工调控。因此,继续寻找新型的二维材料,探索其新奇的物理化学性质,并对其进行人工调控依然是近年来的一个研究热点。本文研究内容如下:(1)双过渡金属内嵌Si团簇Ti2Sin(n=3-24)的几何结构演化和电子结构的研究。我们使用遗传算法结合密度泛函理论,系统地研究了Ti2Sin(n=3-24)的几何结构和电子结构以及磁性。通过遗传算法的全空间搜索,计算了从n=3到n=24的基态以及11个亚稳态。其中我们主要针对每个构型中能量最低的三个结构,来分析其几何对称性和稳定性以及电子结构和磁性。结合平均结合能、Si原子嵌入能和二阶差分能可以得到如下结论,Ti2Si4是最稳定的结构,它在Ti2Sin(n=3-24)的尺寸范围内具有最高的Si嵌入能以及二阶差分能,而且能隙也最大。其次比较稳定的是Ti2Si13、Ti2Si21、Ti2S15和T2Si7。通过对比可以发现,在小尺寸中,主要决定团簇稳定性的是几何结构,如Ti2Si4具有D4h的对称性,Ti2Si7具有C2v的对称性。随着尺寸的增长,电子壳层逐渐占据了主要因素,如Ti2Si15和Ti2Si21团簇,它们分别具有68和92电子。对于团簇的结构演化,我们可以发现,当n>21时团簇的稳定性开始变弱,说明团簇在Ti2Si21时趋于饱和。而且基本形成了封闭的Si笼。双过渡金属内嵌Si笼可以明显的增强其稳定性,为制备新型纳米材料提供了一种可行思路。(2)基于反对称车轮结构的Si12团簇中三过渡金属内嵌后的结构和磁性研究。我们讨论了 3个过渡金属掺杂Si12团簇的混合团簇情况。通过遗传算法结合密度泛函原理搜索出Tm3Si12的基态。除了Sc3Si12之外,其他基本保持在六边形反对称棱柱的车轮结构,三个过渡金属原子位于轮轴处。Ti3Si12是反铁磁态的,而V3Si12,Cr3Si12和Mn3Si12都是亚铁磁态的。其中Mn3Si12的结构有较大的扭曲,对称性降低。在对其阴离子和阳离子的研究后发现Mn3Si12具有非常明显的磁性转变,在磁性器件方面有着很高的潜在应用价值。对于两种元素掺杂的情形,我们发现,经过遗传算法搜索,也基本能够保持在车轮结构的构型。而且大部分都呈现出亚铁磁态。而VTi2Si12,CrTi22Si12和MnCr2Si12的团簇构型会随着电荷的得失发生磁性变化。在我们列出所有的团簇构型的能隙后发现一个有趣的规律,60个价电子具有非常好的化学稳定性,这给超原子模型提供了一个新的图像。(3)新型过渡金属碳化物的预测、电子结构、应用、以及电子结构的调控。预测了3种二维过渡金属碳化物,结构都属于正交晶系,过渡金属是6配位与C原子成键,C原子属于4配位与过渡金属成键。通过声子谱的计算证明了3种过渡金属碳化物的稳定性。通过分子动力学模拟,其中MnC2大致能稳定在300 K以下,VC2和V1/2Mn1/2C2则至少能稳定在1000 K以下。其中MrnC2为近邻反铁磁,且能带中有Dirac电子态,其电子费米速度约为5.37 × 105 m/s显示出较好的输运性质。对于V2和V1/2Mn1/2C2体系没有磁矩。VC2、V1/2Mn1/2C2和MnC2的面内杨氏模量分别为70.8N/m,83.7 N/m和73.6 N/m。通过对VC2和V1/2Mn1/2C2吸附Li原子的研究,我们可以发现,这两种过渡金属碳化物具有优异的吸附性能以及较低的扩散能垒,有一定的Li离子电池领域的应用前景。对于过渡金属碳化物的表面钝化,我们发现通过F或者O原子在VC2和V1/2Mn1/2C2表面钝化后会产生磁相变。
Abstract
zi cong fu le xi yi ji dan mo xi bei fa xian yi lai ,zi zu zhuang na mi cai liao yi ji er wei cai liao zhu jian jin ru ren men de shi ye ,bing zai jin shi ji nian lai yin qi an fan de yan jiu 。bu tong yu san wei jing ti cai liao ,di wei cai liao wang wang biao xian chu bu tong yu ti xiang de xin ji xing zhi 。zai wei lai de na mi qi jian 、zi xuan dian zi xue 、cui hua deng ling yu you zhao an kuo de ying yong qian jing 。sui zhao gong ye ji shu de fa zhan ,ren men dui na mi che du de qi jian xu qiu bian de yue lai yue gao ,yin ci xun zhao wen ding bing ju you you liang te xing de zi zu zhuang tuan cu ,bian de yue lai yue chong yao 。ci wai ,ren men dui yu xin xing de er wei cai liao de tan suo ye zai ru huo ru tu de jin hang 。jin nian lai ren men zai er wei cai liao de tan suo zhong qu de le ju da de jin bu he fa zhan 。zai dan mo xi qi fa xia ,ren men man man jiang yan jiu re dian cong Ⅳzu er wei cai liao ta zhan dao duo yuan er wei cai liao ,you ji shi guo du jin shu tan hua wu ,guo du jin shu dan hua wu yi ji guo du jin shu peng hua wu de an fan yan jiu 。shi yan he li lun shang fa xian yue lai yue duo de er wei cai liao ke yi wen ding cun zai ,shen zhi ke yi shi xian dui dian zi jie gou de ren gong diao kong 。yin ci ,ji xu xun zhao xin xing de er wei cai liao ,tan suo ji xin ji de wu li hua xue xing zhi ,bing dui ji jin hang ren gong diao kong yi ran shi jin nian lai de yi ge yan jiu re dian 。ben wen yan jiu nei rong ru xia :(1)shuang guo du jin shu nei qian Situan cu Ti2Sin(n=3-24)de ji he jie gou yan hua he dian zi jie gou de yan jiu 。wo men shi yong wei chuan suan fa jie ge mi du fan han li lun ,ji tong de yan jiu le Ti2Sin(n=3-24)de ji he jie gou he dian zi jie gou yi ji ci xing 。tong guo wei chuan suan fa de quan kong jian sou suo ,ji suan le cong n=3dao n=24de ji tai yi ji 11ge ya wen tai 。ji zhong wo men zhu yao zhen dui mei ge gou xing zhong neng liang zui di de san ge jie gou ,lai fen xi ji ji he dui chen xing he wen ding xing yi ji dian zi jie gou he ci xing 。jie ge ping jun jie ge neng 、Siyuan zi qian ru neng he er jie cha fen neng ke yi de dao ru xia jie lun ,Ti2Si4shi zui wen ding de jie gou ,ta zai Ti2Sin(n=3-24)de che cun fan wei nei ju you zui gao de Siqian ru neng yi ji er jie cha fen neng ,er ju neng xi ye zui da 。ji ci bi jiao wen ding de shi Ti2Si13、Ti2Si21、Ti2S15he T2Si7。tong guo dui bi ke yi fa xian ,zai xiao che cun zhong ,zhu yao jue ding tuan cu wen ding xing de shi ji he jie gou ,ru Ti2Si4ju you D4hde dui chen xing ,Ti2Si7ju you C2vde dui chen xing 。sui zhao che cun de zeng chang ,dian zi ke ceng zhu jian zhan ju le zhu yao yin su ,ru Ti2Si15he Ti2Si21tuan cu ,ta men fen bie ju you 68he 92dian zi 。dui yu tuan cu de jie gou yan hua ,wo men ke yi fa xian ,dang n>21shi tuan cu de wen ding xing kai shi bian ruo ,shui ming tuan cu zai Ti2Si21shi qu yu bao he 。er ju ji ben xing cheng le feng bi de Silong 。shuang guo du jin shu nei qian Silong ke yi ming xian de zeng jiang ji wen ding xing ,wei zhi bei xin xing na mi cai liao di gong le yi chong ke hang sai lu 。(2)ji yu fan dui chen che lun jie gou de Si12tuan cu zhong san guo du jin shu nei qian hou de jie gou he ci xing yan jiu 。wo men tao lun le 3ge guo du jin shu can za Si12tuan cu de hun ge tuan cu qing kuang 。tong guo wei chuan suan fa jie ge mi du fan han yuan li sou suo chu Tm3Si12de ji tai 。chu le Sc3Si12zhi wai ,ji ta ji ben bao chi zai liu bian xing fan dui chen leng zhu de che lun jie gou ,san ge guo du jin shu yuan zi wei yu lun zhou chu 。Ti3Si12shi fan tie ci tai de ,er V3Si12,Cr3Si12he Mn3Si12dou shi ya tie ci tai de 。ji zhong Mn3Si12de jie gou you jiao da de niu qu ,dui chen xing jiang di 。zai dui ji yin li zi he yang li zi de yan jiu hou fa xian Mn3Si12ju you fei chang ming xian de ci xing zhuai bian ,zai ci xing qi jian fang mian you zhao hen gao de qian zai ying yong jia zhi 。dui yu liang chong yuan su can za de qing xing ,wo men fa xian ,jing guo wei chuan suan fa sou suo ,ye ji ben neng gou bao chi zai che lun jie gou de gou xing 。er ju da bu fen dou cheng xian chu ya tie ci tai 。er VTi2Si12,CrTi22Si12he MnCr2Si12de tuan cu gou xing hui sui zhao dian he de de shi fa sheng ci xing bian hua 。zai wo men lie chu suo you de tuan cu gou xing de neng xi hou fa xian yi ge you qu de gui lv ,60ge jia dian zi ju you fei chang hao de hua xue wen ding xing ,zhe gei chao yuan zi mo xing di gong le yi ge xin de tu xiang 。(3)xin xing guo du jin shu tan hua wu de yu ce 、dian zi jie gou 、ying yong 、yi ji dian zi jie gou de diao kong 。yu ce le 3chong er wei guo du jin shu tan hua wu ,jie gou dou shu yu zheng jiao jing ji ,guo du jin shu shi 6pei wei yu Cyuan zi cheng jian ,Cyuan zi shu yu 4pei wei yu guo du jin shu cheng jian 。tong guo sheng zi pu de ji suan zheng ming le 3chong guo du jin shu tan hua wu de wen ding xing 。tong guo fen zi dong li xue mo ni ,ji zhong MnC2da zhi neng wen ding zai 300 Kyi xia ,VC2he V1/2Mn1/2C2ze zhi shao neng wen ding zai 1000 Kyi xia 。ji zhong MrnC2wei jin lin fan tie ci ,ju neng dai zhong you Diracdian zi tai ,ji dian zi fei mi su du yao wei 5.37 × 105 m/sxian shi chu jiao hao de shu yun xing zhi 。dui yu V2he V1/2Mn1/2C2ti ji mei you ci ju 。VC2、V1/2Mn1/2C2he MnC2de mian nei yang shi mo liang fen bie wei 70.8N/m,83.7 N/mhe 73.6 N/m。tong guo dui VC2he V1/2Mn1/2C2xi fu Liyuan zi de yan jiu ,wo men ke yi fa xian ,zhe liang chong guo du jin shu tan hua wu ju you you yi de xi fu xing neng yi ji jiao di de kuo san neng lei ,you yi ding de Lili zi dian chi ling yu de ying yong qian jing 。dui yu guo du jin shu tan hua wu de biao mian dun hua ,wo men fa xian tong guo Fhuo zhe Oyuan zi zai VC2he V1/2Mn1/2C2biao mian dun hua hou hui chan sheng ci xiang bian 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自南京大学的张丙文，发表于刊物南京大学2019-11-15论文，是一篇关于第一性原理论文,团簇论文,二维材料论文,南京大学2019-11-15论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自南京大学2019-11-15论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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